SDS-CuO/TiO_2光催化劑的制備和污水處理性能實(shí)驗(yàn)研究

【摘要】： 水處理領(lǐng)域的一大難題是難生物降解有機(jī)廢水的處理問題。針對(duì)難降解有機(jī)污染物絕大多具有疏水基團(tuán)這一基本特征,該研究開發(fā)了一種疏水性CuO/TiO_2光催化材料,進(jìn)行難生物降解有機(jī)污染物的疏水選擇性處理。該研究采用十二烷基硫酸鈉(SDS)對(duì)納米TiO_2光催化劑進(jìn)行疏水改性,采用滴加(氮?dú)鈿夥蘸脱鯕鈿夥?、共沉(氮?dú)鈿夥蘸脱鯕鈿夥?和吸附(氧氣氣氛)三種方法制得了五種疏水性光催化劑。研究了催化劑的制備方法及其改性后的結(jié)構(gòu)和性能。以硝基苯為處理對(duì)象,在可見光的照射下,研究了疏水性光催化劑對(duì)硝基苯的降解,進(jìn)行了催化劑制備方法、SDS負(fù)載量、催化劑用量、pH值、H2O_2和空穴清除劑等六種影響因素的單因素影響實(shí)驗(yàn)和分析。初步研究了SDS-CuO/TiO_2光催化劑在印染工業(yè)廢水中的應(yīng)用及對(duì)印染廢水可生化性的影響。對(duì)各種影響因素的作用機(jī)制進(jìn)行了分析,探討了催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。 五種催化劑的可見光吸收閾都在900nm左右。滴加法和吸附法制備的催化劑具備完整的TiO_2(銳鈦礦)和CuO晶體衍射峰,疏水位主要是長(zhǎng)鏈烷基,而共沉法的沒有TiO_2(銳鈦礦)衍射峰出現(xiàn),疏水位則主要是短鏈烷基。氮?dú)忪褵拇呋瘎┍Ａ舻氖杷鶊F(tuán)多于氧氣煅燒時(shí)的。SDS負(fù)載量的差異基本不影響催化劑的可見光吸收性能和晶型,但當(dāng)SDS負(fù)載量為2.3g/2.5g TiO_2時(shí)催化劑的疏水選擇性最強(qiáng),且在特征峰處的峰高和特征疏水基團(tuán)均最高;SDS-CuO/TiO_2催化劑的分散性比CuO/TiO_2好。 正交實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)最佳催化劑為滴加法氮?dú)鈿夥罩苽?、SDS最佳負(fù)載量為2.3g/2.5gTiO_2、催化劑最佳用量為0.2g/l、甲醇用量為0 ml/l、pH最佳值為9、H2O_2最佳用量為6 ml/l。六種因素的影響從大到小分別是SDS負(fù)載量、催化劑用量、甲醇的用量、制備方法、pH和H2O_2。在初始濃度為400-500mg/l的區(qū)間內(nèi),2h內(nèi)硝基苯的降解率達(dá)77.46%;SDS負(fù)載量為2.3g/2.5gTiO_2時(shí),催化劑的降解效率可達(dá)80.12%;隨著催化劑用量的增加,硝基苯降解效率先升高后降低;不同pH影響順序從大到小的是:弱堿強(qiáng)堿中性和強(qiáng)酸弱酸。隨著H2O_2添加量的增加,催化劑的催化活性先增加后又降低。光照時(shí)間延長(zhǎng)至4h后,硝基苯降解率為90%左右,時(shí)間再增加,硝基苯的降解提高不大。 催化劑催化降解多成分廢水和實(shí)際印染工業(yè)廢水時(shí),硝基苯的降解率都比模擬廢水的要高;SDS-CuO/TiO_2仍可以降解親水性污染物,但降解能力小于疏水性污染物。經(jīng)處理后印染工業(yè)廢水可生化性較處理前有較大提高。 SDS通過其在水中的分布狀態(tài)來影響其在催化劑表面的吸附量,從而影響催化劑的表面疏水性能。當(dāng)廢水中同時(shí)存在親水和疏水污染物時(shí),由于催化劑表面疏水基團(tuán)的作用,使得疏水污染物更容易被催化劑吸附,從而實(shí)現(xiàn)優(yōu)先降解,宏觀上表現(xiàn)為廢水可生化性的改善。SDS-CuO/TiO_2光催化劑降解硝基苯具有一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特征。 【關(guān)鍵詞】：光催化 SDS-CuO/TiO_2 硝基苯 工業(yè)廢水 可生化性
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號(hào)】：X703.5
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 1 前言9-30
• 1.1 工業(yè)廢水的主要特征及危害9-19
• 1.1.1 常見難生物降解有機(jī)物及特性11-13
• 1.1.2 常見難生物降解有機(jī)廢水處理方法13-16
• 1.1.3 硝基苯廢水的來源及處理方法16-19
• 1.2 TiO_2 光催化技術(shù)研究現(xiàn)狀19-27
• 1.2.1 光催化原理19-20
• 1.2.2 光催化技術(shù)研究現(xiàn)狀20-26
• 1.2.3 光催化技術(shù)污水處理領(lǐng)域中亟待解決的問題26-27
• 1.3 課題介紹27-30
• 1.3.1 研究思路27-28
• 1.3.2 主要研究?jī)?nèi)容28-29
• 1.3.3 課題來源29-30
• 2 主要試劑儀器和實(shí)驗(yàn)研究?jī)?nèi)容30-33
• 2.1 主要試劑和儀器設(shè)備30-31
• 2.1.1 試劑及規(guī)格30
• 2.1.2 儀器設(shè)備及其規(guī)格30-31
• 2.1.3 實(shí)驗(yàn)分析測(cè)試指標(biāo)及方法31
• 2.2 實(shí)驗(yàn)研究?jī)?nèi)容31-33
• 2.2.1 疏水性CuO/ TiO_2 光催化劑的制備實(shí)驗(yàn)32
• 2.2.2 催化劑的結(jié)構(gòu)及性能表征32
• 2.2.3 模擬硝基苯廢水的光催化降解性能及影響因素研究32
• 2.2.4 實(shí)際工業(yè)廢水應(yīng)用處理實(shí)驗(yàn)32-33
• 3 SDS-CuO/TiO_2 光催化劑的制備和性能研究33-45
• 3.1 SDS-CuO/TiO_2 光催化劑的制備方法33-35
• 3.2 SDS-CuO/TiO_2 的結(jié)構(gòu)表征35-43
• 3.2.1 紫外-可見光吸收能力分析35-36
• 3.2.2 催化劑晶型分析36-40
• 3.2.3 催化劑表面基團(tuán)分析40-43
• 3.2.4 透射電鏡表征43
• 3.3 小結(jié)43-45
• 4 模擬硝基苯廢水降解實(shí)驗(yàn)及影響因素研究45-56
• 4.1 正交實(shí)驗(yàn)45-48
• 4.2 單因素影響研究48-54
• 4.2.1 初始濃度的影響48-49
• 4.2.2 SDS 負(fù)載量的影響49-50
• 4.2.3 催化劑用量的影響50-51
• 4.2.4 pH 的影響51-52
• 4.2.5 H202 用量的影響52-54
• 4.2.6 光照時(shí)間的影響54
• 4.3 小結(jié)54-56
• 5 實(shí)際廢水處理及可生化性研究56-60
• 5.1 多成分廢水降解實(shí)驗(yàn)56-57
• 5.2 含硝基苯的印染廢水處理及可生化性研究57-59
• 5.2.1 含硝基苯的印染廢水處理58
• 5.2.2 印染廢水可生化性變化58-59
• 5.3 小結(jié)59-60
• 6 疏水性污染物催化降解機(jī)理及動(dòng)力學(xué)研究60-69
• 6.1 影響因素的作用機(jī)理60-62
• 6.2 硝基苯催化降解動(dòng)力學(xué)62-67
• 6.2.1 光催化降解動(dòng)力學(xué)模型的建立62-64
• 6.2.2 不同初始濃度疏水性CuO/TiO_2 可見光催化動(dòng)力學(xué)特征64-65
• 6.2.3 不同催化劑用量疏水性CuO/TiO_2 可見光催化動(dòng)力學(xué)特征65-66
• 6.2.4 硝基苯催化降解動(dòng)力學(xué)66-67
• 6.2.5 模型驗(yàn)證67
• 6.3 小結(jié)67-69
• 7 結(jié)論與建議69-72
• 7.1 結(jié)論69-70
• 7.2 建議70-72
• 致謝72-73
• 參考文獻(xiàn)73-78
• 附錄78
• A. 作者在攻讀學(xué)位期間發(fā)表的論文目錄78
• B. 作者在攻讀學(xué)位期間取得的科研成果目錄78

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