鐵酸鉍基鐵電薄膜的制備工藝及可反向光伏效應(yīng)研究

【摘要】：鐵酸鉍（BiFeO3，BFO）是目前發(fā)現(xiàn)的唯一一種在室溫下同時(shí)擁有鐵電性與反鐵磁性的多鐵材料，其多鐵性在存儲(chǔ)器，調(diào)制器，傳感器、集成光學(xué)以及驅(qū)動(dòng)器等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。同時(shí)，作為一種半導(dǎo)體鐵電材料，BFO具有比其他鐵電材料更窄的光學(xué)帶隙，這使得鐵酸鉍在可見光范圍內(nèi)比其他鐵電材料可能具有更廣闊的應(yīng)用潛力，因而鐵酸鉍基鐵電薄膜材料的光伏特性研究及其同鐵電性能的耦合是當(dāng)前研究的熱點(diǎn)問題，這些研究對于新型光電子、光伏材料的開發(fā)與應(yīng)用具有重要的科學(xué)價(jià)值與研究意義。 本文使用溶膠-凝膠法在FTO導(dǎo)電玻璃上制備一系列鐵酸鉍基的多晶薄膜，通過固溶組合，摻雜改性以及引入異質(zhì)層等手段，探索了提高鐵酸鉍基多晶薄膜光伏特性的方法及其形成機(jī)理。本文主要工作和研究成果如下： (1)利用溶膠凝膠法在FTO基板上成功制備了純相的BiFeO3-(Na0.5Bi0.5)TiO3(BFO-NBT)固溶體多晶薄膜，薄膜有平整致密的表面，裂紋及縫隙較少，晶粒大小非常均勻，晶粒直徑約為100nm；NBT的引入抑制了雜相的形成并且提高了（100）結(jié)晶取向；隨著NBT摻入量的增加，薄膜的光學(xué)帶隙大小略有增加，與之對應(yīng)的薄膜的最高轉(zhuǎn)換效率不斷減小，光伏性能不斷惡化，其中BFO薄膜的開路電壓Voc=0.32V，短路電流密度Jsc=11.6μA/cm2；另外，極化對純BFO樣品的光伏性能以及二極管特性影響不大。 (2)利用溶膠凝膠法在FTO基板上制備了Sr摻雜的BiFeO3多晶薄膜（BSFO），此薄膜在32°左右位置發(fā)生了輕微的（104）和（110）的分峰，表明摻雜使得薄膜中有菱方鈣鈦礦結(jié)構(gòu)出現(xiàn)；薄膜表面具有較好的表面質(zhì)量，其2μm2μm尺度范圍內(nèi)的均方根表面粗糙度(RMS)約為7nm，晶粒大小比較均勻，晶粒尺寸約為60nm；Sr摻雜對BFO多晶薄膜的光學(xué)帶隙影響不大，但摻雜后的薄膜光伏效應(yīng)明顯提高，開路電壓和短路電流分別達(dá)到Voc=0.4V，Jsc=37μA/cm2，其最高光電轉(zhuǎn)換效率約為摻雜前的4倍；摻雜后的薄膜具有受外場影響的可反向但不穩(wěn)定的光伏效應(yīng)以及二極管效應(yīng)，結(jié)合PFM實(shí)驗(yàn)結(jié)果，我們首次對BFO多晶薄膜的光伏效應(yīng)及其可反向特性機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)闡述：我們認(rèn)為薄膜的自極化、氧空位以及其與電極接觸形成的肖特基勢壘這三者共同決定了其光伏效應(yīng)及可反向的特性。 (3)利用溶膠凝膠方法在FTO基板上制備了(Na0.5Bi0.5)0.94Ba0.06TiO3/BiFeO3異質(zhì)結(jié)構(gòu)的多晶薄膜，通過XRD圖譜發(fā)現(xiàn)異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的薄膜仍具有純相鈣鈦礦結(jié)構(gòu)；薄膜表面良好，2μm2μm尺度范圍內(nèi)的均方根表面粗糙度RMS為5.4nm左右，晶粒分布均勻，尺寸大小約100nm；用Tauc公式對薄膜的光學(xué)透過率進(jìn)行擬合，可以推算出其光學(xué)帶隙Eg約為2.76eV，表明NBT-BT緩沖異質(zhì)層的引入對帶隙影響不大。對比起未引入NBT-BT異質(zhì)層的樣品，Au/BFO/NBT-BT/FTO異質(zhì)結(jié)構(gòu)的開路電壓以及短路電流都有了明顯的提升，分別達(dá)到Voc=0.5V，Jsc=18.9μA/cm2。我們對這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光伏效應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了定性的分析，并通過對變溫J-V曲線的擬合，推算了其勢壘的大??；采用ITO上電極時(shí)，結(jié)構(gòu)的開路電壓，短路電流分別可以達(dá)到Voc=0.71V，Jsc=45μA/cm2，光電轉(zhuǎn)換效率可以提高到使用Au上電極時(shí)的3.4倍。 【關(guān)鍵詞】：鐵酸鉍薄膜 可反向光伏 二極管效應(yīng) 溶膠-凝膠 異質(zhì)結(jié)
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：TB383.2
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-13
• 第一章 緒論13-29
• 1.1 引言13
• 1.2 鐵酸鉍薄膜的結(jié)構(gòu)13-15
• 1.3 鐵酸鉍薄膜的性能15-20
• 1.3.1 鐵電性能15-16
• 1.3.2 鐵磁性能16-17
• 1.3.3 介電性能17-18
• 1.3.4 漏電特性18-19
• 1.3.5 光伏效應(yīng)19-20
• 1.4 鐵酸鉍薄膜的制備工藝20-24
• 1.4.1 濺射法20
• 1.4.2 脈沖激光沉積20-21
• 1.4.3 化學(xué)氣相沉積法21
• 1.4.4 溶膠凝膠法21-24
• 1.5 本論文工作的內(nèi)容24-25
• 參考文獻(xiàn)25-29
• 第二章 鐵酸鉍-鈦酸鉍鈉鐵電薄膜的制備與表征29-47
• 2.1 引言29-30
• 2.2 溶膠-凝膠法制備 BFO-NBT 鐵電薄膜工藝30-32
• 2.2.1 前驅(qū)體溶液的配制30-31
• 2.2.2 薄膜的沉積31-32
• 2.2.3 Au 上電極的制備32
• 2.3 X 射線衍射表征32-36
• 2.3.1 X 射線衍射32-33
• 2.3.2 X 射線衍射表征鐵酸鉍-鈦酸鉍鈉薄膜33-36
• 2.4 掃描電鏡（SEM）表征36-37
• 2.4.1 掃描電鏡原理36
• 2.4.2 SEM 表征鐵酸鉍-鈦酸鉍鈉表面形貌36-37
• 2.5 鐵酸鉍-鈦酸鉍鈉的光學(xué)透過特性37-39
• 2.5.1 紫外-可見光光譜37
• 2.5.2 光學(xué)透過率曲線37-38
• 2.5.3 光學(xué)帶隙的計(jì)算38-39
• 2.6 鐵酸鉍-鈦酸鉍鈉薄膜的光伏性能39-43
• 2.7 本章小結(jié)43-44
• 參考文獻(xiàn)44-47
• 第三章 鍶摻雜鐵酸鉍多晶薄膜的可反向光伏效應(yīng)研究47-69
• 3.1 引言47-49
• 3.2 Sr 鐵酸鉍鐵電多晶薄膜的制備49-51
• 3.2.1 前驅(qū)體溶液的配制49-50
• 3.2.2 薄膜的沉積50-51
• 3.2.3 Au 上電極的制備51
• 3.3 X 射線衍射表征51-52
• 3.4 原子力顯微鏡（AFM）表征52-55
• 3.4.1 原子力顯微鏡（AFM）原理52-53
• 3.4.2 原子力顯微鏡（AFM）鐵酸鉍表面形貌53-55
• 3.5 透射電子（TEM）顯微鏡表征55-56
• 3.5.1 透射電鏡原理55
• 3.5.2 透射電子（TEM）顯微鏡表征鐵酸鉍薄膜截面55-56
• 3.6 鐵酸鉍的光學(xué)透過特性56-58
• 3.7 鐵酸鉍薄膜的二極管效應(yīng)及可反向光伏效應(yīng)58-66
• 3.7.1 測試方法58
• 3.7.2 結(jié)果討論58-66
• 3.8 本章小結(jié)66
• 參考文獻(xiàn)66-69
• 第四章 鈦酸鉍鈉-鈦酸鋇/鐵酸鉍異質(zhì)結(jié)構(gòu)薄膜的光伏效應(yīng)研究69-84
• 4.1 引言69-70
• 4.2 溶膠凝膠法制備 NBT-BT/BFO 薄膜的工藝70-71
• 4.2.1 前驅(qū)體溶液的配制70-71
• 4.2.2 薄膜的沉積71
• 4.2.3 不同上電極的制備71
• 4.3 NBT-BT/BFO 薄膜的 XRD 表征71-72
• 4.4 原子力顯微鏡（AFM）NBT-BT/BFO 薄膜的表面形貌72-74
• 4.5 透射電子（TEM）顯微鏡表征 NBT-BT/BFO 薄膜截面74-75
• 4.6 NBT-BT/BFO 薄膜的光學(xué)性能75-77
• 4.7 Au/BFO/NBT-BT/FTO 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光伏性能77-79
• 4.8 Au/BFO/NBT-BT/FTO 結(jié)構(gòu)的變溫 I-V 曲線79-80
• 4.9 不同電極時(shí) NBT-BT/BFO 多層薄膜的光伏效應(yīng)80-81
• 4.10 本章小結(jié)81-82
• 參考文獻(xiàn)82-84
• 第五章 總結(jié)與展望84-87
• 5.1 工作總結(jié)84-86
• 5.1.1 鐵酸鉍-鈦酸鉍鈉固溶體鐵電薄膜的制備與表征84
• 5.1.2 Sr 摻雜鐵酸鉍多晶薄膜的可反向光伏效應(yīng)研究84-85
• 5.1.3 鈦酸鉍鈉-鈦酸鋇/鐵酸鉍異質(zhì)結(jié)構(gòu)薄膜的光伏效應(yīng)研究85-86
• 5.2 展望86-87
• 致謝87-88
• 碩士期間發(fā)表的論文88

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