有機/聚合物光伏材料的設(shè)計、合成及其性能研究

【摘要】：本論文設(shè)計與合成了四個系列共10種新型的有機／聚合物光伏材料，用作光伏器件的光活性層。它們分別是有機苝酸酯系列、聚苯撐乙炔撐交替共聚物系列、聚苯撐乙烯撐交替共聚物系列以及低能帶隙的聚噻吩次甲基系列。對它們進行了~1H NMR、IR、元素分結(jié)構(gòu)表征及熱性能分析、紫外-可見吸收分析、熒光分析和電化學(xué)分析。分別以ITO為陽極，Ba／Al為陰極，制備了構(gòu)型為ITO／PEDOT-PSS／活性層／Ba／Al的本體異質(zhì)結(jié)器件。討論了活性層的光物理、器件的光伏性能以及器件后處理對光活性層的形貌及光伏性能的影響。 苝酸酯系列包括有苝四甲酯(TMEP)、苝四丙酯(TPrEP)、苝四戊酯(TPeEP)、苝四己酯(THEP)、苝四辛酯(TOEP)、苝四十二酯(TDdEP)、苝四環(huán)己酯(TCHEP)和苝四苯甲酯(TBEP)共8種。它們有四個吸電子的酯基適合電子傳輸，有近平面的結(jié)構(gòu)且高度有序，易溶于普通有機溶劑。駝酸酯可作電子受體，分別與聚(3-已基噻吩，P3HT)和MEH-PPV給體構(gòu)成本體異質(zhì)結(jié)光伏器件。苝酸酯與P3HT構(gòu)成的光伏器件其能量轉(zhuǎn)換效率(η_e)達9.5×10~(-3)％，比單層的P3HT器件大一個數(shù)量級，比文獻的苝亞胺受體與P3HT構(gòu)成的器件提高了6倍。對苝酸酯與MEH-PPV構(gòu)成的器件，著重討論了器件熱處理對活性層的形貌及光伏性能的影響，通過AFM及偏光顯微鏡觀察發(fā)現(xiàn)，經(jīng)退火處理后，苝酸酯形成了互穿網(wǎng)絡(luò)狀的晶體結(jié)構(gòu)，提供了較好的電荷傳輸路徑，大大提高了器件的η_e及外部量子效率(EQE)，分別達到5.6×10~(-3)％和0.5％。比未處理的器件分別提高了5倍和29倍。 在Pd(PPh_3)_2Cl_2及相轉(zhuǎn)移催化劑的存在下，采用Heck交叉偶聯(lián)縮聚反應(yīng)，合成了含有電子給體與電子受體單元的聚苯撐乙炔撐系列交替共聚物。電子受體單元分別是苯并噻二唑環(huán)(PPE-BT)和含氰基的單體(PPE-DCNTB)。它們的主鏈上由于存在電子給體與電子受體單元之間的電荷轉(zhuǎn)移，所以比相應(yīng)的聚苯撐乙炔撐均聚物擴大了在可見光區(qū)的吸收，有利于提高光伏器件的光富集效率。電化學(xué)分析表明，這兩種聚苯撐乙炔撐共聚物均具有較大的氧化勢能(E_(on)~(ox)＞1V vs．Ag／AgCl)與還原勢能(E_(on)~(red)＞-0.8 V vs．Ag／AgCl)。當(dāng)其與PCBM(富勒烯衍生物)復(fù)合時可作電子給體，而當(dāng)與MEH-PPV復(fù)合時又可作電子受體。分別制備了ITO／PEDOT-PSS／PPE-BT+PCBM(1／4，w／w)／Ba／Al、ITO／PEDOT-PSS／MEH-PPV+PPE-BT(1／1，w／w)／Ba／Al及ITO／PEDOT-PSS／MEH-PPV+PPE-DCNTB(1／1， 浙江大學(xué)博士學(xué)位論文 摘要 w/w)忍留Al三種本體異質(zhì)結(jié)光伏器件，發(fā)現(xiàn)這三種器件均表現(xiàn)出光伏效應(yīng)。其中 PPE一BT+P cBM器件表現(xiàn)出較高的能量轉(zhuǎn)換效率達到0.084%，EQE為2.7%，比 單層PPE一BT器件的EQE提高了23倍。但當(dāng)PPE一BT和PPE一DCNTB與給體 MEH一PPv構(gòu)成器件時，其能量轉(zhuǎn)換效率較差，分別為3 .67 x 10--3%和2.54x 10- 3%。說明電子在PPE一BT和PPE一DCNTB中的遷移率較小，盡管存在光誘導(dǎo)的電 荷轉(zhuǎn)移，但在未到達電極就被捕獲。 為了進一步提高聚合物的共扼性，采用把催化的Heek交叉偶聯(lián)縮聚反應(yīng)又 制備了含有電子給體與電子受體單元的聚苯撐乙烯撐交替共聚物，分子鏈中的電 子給體與電子受體結(jié)構(gòu)單元以雙鍵相連接。苯并唆二哇為受體時的聚苯撐乙烯撐 交替共聚物稱為PPV一BT，含氰基的單體為受體時稱為PPV一DCNTB。同相應(yīng)的 聚苯撐乙炔撐交替共聚物相比，它們的能帶隙更小，紫外可見吸收與PL發(fā)射有 大幅度的紅移，熒光量子效率大大降低(中PPE_BT=0.76，而小PPv.BT二0.06)。電化 學(xué)分析表明PPV一BT比PPE一BT更易得電子被還原，具有較大的電子親和能。而 對于PPv一DCNTB，由于其分子結(jié)構(gòu)中氰基的含量不高，其本身的電子受體強度 不大，與含有吸電子三鍵的PPE一DCNTB相比，沒有后者的電子親和能大。用聚 苯撐乙烯撐交替共聚物作光活性層的組份，分別制備了三種光伏器件:ITo/ PEDOT一PSS用PV一BT+PCBM(l/4，州w丫Ba/AI、ITO用EDOT一PSS/M EH一PPV+PPV- BT(l/l，w/w)/Ba/AI及ITO用EDOT一PSS/MEH一PPV+PPV一DCNTB(l八，w/w)IBa/AI， 進行了光伏性能測試及討論。發(fā)現(xiàn)PPV一BT+PCBM器件表現(xiàn)出相對最好的光伏 性能，其幾。=0.335%，EQE=11.55%。比相應(yīng)的PPE一BT+PCBM器件分別提高了 4倍和4.3倍，也比類似文獻報道的給體/受體交替共聚物與PCBM復(fù)合制備的器 件性能好。但其與MEH一PPV給體復(fù)合構(gòu)成器件時效率較低，同相應(yīng)的聚苯撐乙 炔撐交替聚物與MEH一PPV復(fù)合器件的幾。在同一個數(shù)量級。 本論文還合成了兩個低能帶隙的聚唆吩次甲基聚合物(聚唆吩一對硝基苯甲 醛和聚噬吩一間澳苯甲醛)，它們的能帶隙均小于1.seV。該類聚合物的特點是主 鏈上交替存在噬吩的芳香構(gòu)型與醒式構(gòu)型，以擴大聚合物的光吸收范圍。它們分 別與PCBM復(fù)合構(gòu)成光伏器件的幾。分別達到0.023%和0.055%，效率仍較低的 原因主要是該類聚合物的分子量較低，成膜質(zhì)量較差。 【關(guān)鍵詞】：苝酸酯 聚苯撐乙炔撐交替共聚物 聚苯撐乙烯撐交替共聚物 低能帶隙聚噬吩次甲基聚合物 本體異質(zhì)結(jié)光伏器件 光伏性能 光物理
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2004
【分類號】：TB34
【目錄】：

• 摘要7-9
• Abstract9-12
• 第一章 文獻綜述12-58
• 1 概述12-20
• 1.1 無機太陽能電池13-15
• 1.2 染料敏化納米晶太陽能電池15-17
• 1.3 有機分子太陽能電池17-19
• 1.4 聚合物太陽能電池19-20
• 2 有機／聚合物太陽能電池的光伏作用原理20-32
• 2.1 基本的物理概念20-23
• 2.1.1 能帶20-21
• 2.1.2 電荷的傳輸及遷移21-22
• 2.1.3 光物理(Photophysics)22-23
• 2.2 光伏物理23-28
• 2.2.1 光伏效應(yīng)23
• 2.2.2 光子的吸收23-24
• 2.2.3 反射24
• 2.2.4 激子的形成及分裂(光誘導(dǎo)的電荷轉(zhuǎn)移)24-26
• 2.2.5 電荷的傳輸與收集26
• 2.2.6 光誘導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移的實驗證據(jù)26-28
• 2.3 有機／聚合物太陽能電池的表征28-29
• 2.4 等效電路29-30
• 2.5 金屬-半導(dǎo)體結(jié)30-32
• 3 有機／聚合物太陽能電池器件構(gòu)造、實例及工藝32-46
• 3.1 器件構(gòu)型32-41
• 3.1.1 單層器件構(gòu)造及實例表征32-33
• 3.1.2 雙層P／N結(jié)器件33-36
• 3.1.2.1 兩層均質(zhì)結(jié)33
• 3.1.2.2 兩層異質(zhì)結(jié)33-35
• 3.1.2.3 三層兩異質(zhì)結(jié)光伏器件35-36
• 3.1.3 本體異質(zhì)結(jié)器件36-39
• 3.1.4 本體異質(zhì)結(jié)與P／N結(jié)的混合構(gòu)型39-40
• 3.1.5 p-i-n結(jié)器件構(gòu)型40-41
• 3.2 器件工藝41-46
• 3.2.1 器件制備新工藝41-42
• 3.2.2 器件的后處理42-44
• 3.2.2.1 加偏壓42-43
• 3.2.2.2 熱處理43-44
• 3.2.3 電極的修飾44-46
• 4 光伏材料的研究現(xiàn)狀46-55
• 4.1 電子給體系列46-50
• 4.1.1 聚苯撐乙烯撐類(PPVs)46
• 4.1.2 聚噻吩類(PThs)46
• 4.1.3 低能帶隙聚合物(low bandgap polymer)46-48
• 4.1.4 聚苯胺及聚酰亞胺類48-49
• 4.1.5 聚乙烯基咔唑(PVK)49
• 4.1.6 聚芴系列共聚物49-50
• 4.2 電子受體系列50-55
• 4.2.1 有機分子受體50-51
• 4.2.2 聚合物受體材料51-54
• 4.2.2.1 氰基PPVs(CN-PPVs)52
• 4.2.2.2 芳雜環(huán)及梯形聚合物52-54
• 4.2.3 無機受體材料54-55
• 5 聚合物光伏太陽能電池的發(fā)展趨勢與展望55-58
• 5.1 今后聚合物光伏太陽能電池的研究重點及發(fā)展趨勢55-57
• 5.2 聚合物太陽能電池的前景展望57-58
• 第二章 課題的目的意義、研究內(nèi)容和創(chuàng)新之處58-62
• 2.1 課題的目的意義58-59
• 2.2 研究內(nèi)容59
• 2.3 創(chuàng)新之處59-62
• 第三章 原料、試劑、器件制備及表征62-68
• 3.1 原料與試劑62-64
• 3.2 原料與試劑的純化64-65
• 3.3 分析測試65
• 3.4 熒光量子效率的測定65-66
• 3.5 光伏器件的制備與光伏特性測量66-68
• 第四章 新型駝酸酯有機受體的光伏性能68-94
• 4.1 苝酸酯系列衍生物的合成68-70
• 4.1.1 苝四甲酯的合成(TMEP)69
• 4.1.2 苝四苯甲酯的合成(TBEP)69-70
• 4.2 MEH-PPV的合成70
• 4.3 苝酸酯的結(jié)構(gòu)與性能表征70-72
• 4.3.1 紅外表征(IR)70-71
• 4.3.2 ~1H NMR表征71-72
• 4.3.3 元素分析72
• 4.4 熱分析72-74
• 4.5 電化學(xué)分析74-76
• 4.6 紫外及熒光分析76-78
• 4.7 光伏性能78-92
• 4.7.1 光物理分析79-82
• 4.7.2 光伏表征82-92
• 4.7.2.1 聚(3-己基噻吩，P3HT)為給體苝酸酯為受體器件82-85
• 4.7.2.2 MEH-PPV為給體苝酸酯(TBEP)為受體器件85-92
• 本章小結(jié)92-94
• 第五章 聚苯撐乙炔撐系列衍生物的光伏性能94-125
• 5.1 聚(苯撐乙炔撐-苯并噻二唑)系列共聚物94-115
• 5.1.1 合成與表征94-102
• 5.1.1.1 1，4-二(3-甲基-3-羥基-1-丁炔基)-2，5-二烷氧基苯的合成95-99
• 5.1.1.2 4，7-二溴-2，1，3-苯并噻二唑(DBBT)的合成99
• 5.1.1.3 聚(苯撐乙炔撐-苯并噻二唑)交替共聚物(PPE-BT)的合成99-102
• 5.1.2 熱性能分析102-103
• 5.1.3 電化學(xué)分析103-104
• 5.1.4 光物理分析104-108
• 5.1.5 光伏器件性能108-115
• 5.1.5.1 PPE-BT與PCBM構(gòu)成本體異質(zhì)器件108-112
• 5.1.5.2 PPE-BT與MEH-PPV構(gòu)成本體異質(zhì)器件112-115
• 5.2 聚(苯撐乙炔撐-氰基乙烯苯撐)共聚物115-123
• 5.2.1 合成與表征115-118
• 5.2.1.1 1，4-二(β-氰基-對溴苯乙烯基)苯的合成115-116
• 5.2.1.2 共聚物C12-PPE-DCNTB的合成116-118
• 5.2.2 熱分析118
• 5.2.3 電化學(xué)分析118-119
• 5.2.4 紫外和熒光分析119-120
• 5.2.5 C12-PPE-DCNTB與MEH-PPV構(gòu)成本體異質(zhì)結(jié)器件120-123
• 5.2.5.1 光物理分析120-121
• 5.2.5.2 光伏性能121-123
• 本章小結(jié)123-125
• 第六章 聚苯撐乙烯撐系列衍生物的光伏性能125-152
• 6.1 聚(苯撐乙烯撐-苯并噻二唑)系列共聚物125-140
• 6.1.1 合成與表征125-130
• 6.1.1.1 1，4-二乙烯基-2，5-二辛氧基苯125-128
• 6.1.1.2 聚(苯撐乙烯撐-苯并噻二唑)交替共聚物(PPV-BT)128-130
• 6.1.2 熱性能分析130-131
• 6.1.3 電化學(xué)分析131-132
• 6.1.4 紫外和熒光分析132-135
• 6.1.5 光伏性能135-140
• 6.1.5.1 C12-PPV-BT同PCBM構(gòu)成本體異質(zhì)器件135-138
• 6.1.5.2 C12-PPV-BT同MEH-PPV構(gòu)成本體異質(zhì)器件138-140
• 6.2 聚(苯撐乙烯撐-氰基乙烯苯撐)共聚物的光伏性能140-150
• 6.2.1 合成與表征140-143
• 6.2.2 熱性能分析143-144
• 6.2.3 電化學(xué)分析144-145
• 6.2.4 光性質(zhì)和光物理分析145-146
• 6.2.5 C12-PPV-DCNTB同MEH-PPV構(gòu)成本體異質(zhì)結(jié)器件146-150
• 本章小結(jié)150-152
• 第七章 低能帶隙聚合物的光伏性能152-164
• 7.1 聚噻吩次甲基系列聚合物的合成與表征153-155
• 7.2 熱分析155-156
• 7.3 紫外和熒光分析156-157
• 7.4 光伏性能157-163
• 7.4.1 PTNBQ與PTBBQ作為給體同PCBM構(gòu)成本體異質(zhì)結(jié)器件157-160
• 7.4.2 PTNBQ與PTBBQ作為受體同MEH-PPV構(gòu)成異質(zhì)結(jié)器件160-163
• 本章小結(jié)163-164
• 結(jié)論164-166
• 參考文獻166-178
• 附錄: 攻讀博士學(xué)位期間完成的部分論文178-179
• 致謝179

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“隱形”有望成真    丁小希

光通信開創(chuàng)真正的寬帶時代    本報編輯部編譯

聚合物電極材料成功應(yīng)用于電容器    高飛

美開發(fā)出可快速干燥新型聚合物    馮衛(wèi)東

師道傳承 探索化學(xué)真諦    記者 程曦

美國《大眾科學(xué)》關(guān)注全球七大創(chuàng)新工程    

直接甲醇燃料電池（DMFC）的剖析    山東 苗本秀

泰企業(yè)進軍生物包裝市場    牛力

“大氣衛(wèi)星”搶占衛(wèi)星市場    葉歆

基于微型生物反應(yīng)器的聚合物熒光傳感膜及雙光子非線性材料的研究    沈梁鈞

介電高彈聚合物力電行為研究與器件設(shè)計    李鐵風(fēng)

苯并稠雜環(huán)類聚合物太陽能電池材料的性能研究    劉波

含氮芳雜環(huán)類窄帶隙給體聚合物及本體異質(zhì)結(jié)太陽電池    張斌

含磷酰膽堿功能基團聚合物的制備與生物相容性研究    李琳

基于雙電光分子聚合物薄膜器件的THz時域譜系統(tǒng)的研制與介電譜測量    蔣強

多元氫鍵自組裝熱回復(fù)性超分子聚合物的合成與研究    陳玉潔

新型窄帶隙聚合物太陽電池給體材料的設(shè)計合成與應(yīng)用    王明

含S，S-二氧—二苯并噻吩單元的聚合物的合成與光電性能的研究    劉杰

層狀組裝聚合物薄膜的室溫壓印    盧迎習(xí)

螺噁嗪摻雜的聚合物薄膜光存儲性質(zhì)的研究    付申成

苯并噻二唑—苯胺—芴類聚合物的合成和發(fā)光性能研究    魏彩紅

溶劑誘導(dǎo)SBS聚合物薄膜去潤濕機理的研究    閻長江

聚合物薄膜的受激輻射特性研究    高瑞

翠綠亞胺聚合物高壓下芳環(huán)扭角和能隙的縮減    曹建勇

聚合物太陽能電池材料的設(shè)計合成與性能研究    徐軍

彈性聚合物薄膜的力電大變形及失效模式分析    陳程

含芴和噻吩的共聚物有序薄膜的制備及光電性能研究    郭亞男

氟原子對聚合物光伏給體材料性能的影響    余順銓

介電高彈聚合物力電耦合性能測試研究    酈科