氣相催化加氫還原1，2-二氯乙烷的研究

【摘要】：氯代有機(jī)物在化工領(lǐng)域應(yīng)用較為廣泛,但污染現(xiàn)象也相應(yīng)比較嚴(yán)重。目前,氯代有機(jī)物大多是通過直接處理,僅考慮降低污染的因素,較少考慮氯代有機(jī)物的資源再利用。本文以典型的氯代有機(jī)物1,2-二氯乙烷作為研究對(duì)象,通過氣相催化加氫技術(shù)對(duì)其進(jìn)行降解,同時(shí)使其生成具有較高經(jīng)濟(jì)利用價(jià)值的產(chǎn)物,以達(dá)到資源再利用的目的。 1,2-二氯乙烷的催化加氫還原產(chǎn)物主要為乙烷和乙烯,而乙烯的經(jīng)濟(jì)利用價(jià)值遠(yuǎn)大于乙烷,本文的研究重點(diǎn)是選擇合適的催化劑及其改性方法,最大程度上提高催化還原產(chǎn)物乙烯的選擇性。 本論文以共浸漬法和沉淀沉積-還原法兩種方法合成了Pd-Cu/γ-A12O3催化劑,通過電感耦合等離子發(fā)射光譜(ICP)、X射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、氮?dú)馕摳?BET)、CO吸附等對(duì)催化劑進(jìn)行表征。同時(shí),通過1,2-二氯乙烷的催化加氫還原反應(yīng),探討了影響Pd-Cu/y-Al2O3催化劑活性及選擇性的主要因素,包括催化劑的合成方法、負(fù)載金屬鈀銅比、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間等。 共浸漬法合成的Pd-Cu/Al2O3催化劑中,Pd和Cu在γ-Al2O3上能形成Pd-Cu合金,這種Pd-Cu合金有利于1,2-二氯乙烷在催化加氫脫氯過程中向乙烯轉(zhuǎn)化。催化劑活性測(cè)試結(jié)果表明,溫度為250℃、Pd負(fù)載量為0.78%且Cu負(fù)載量為1.9%時(shí)的Pd-Cu/Al2O3催化劑對(duì)1,2-二氯乙烷的催化加氫脫氯效果最佳,最終產(chǎn)物乙烯的選擇性可達(dá)到80%以上。 沉淀沉積-還原法合成的Pd-Cu/Al2O3催化劑,Pd和Cu在γ-Al2O3上能形成Pd-Cu合金,XRD結(jié)果表明,相對(duì)浸漬法而言,沉淀沉積-還原法制備的催化劑所含的Pd-Cu合金所形成的峰強(qiáng)更大,說明沉淀沉積-還原法合成的催化劑Pd-Cu合金含量更多。此外,催化劑活性測(cè)試結(jié)果表明,溫度為250℃、Pd負(fù)載量為0.91%且Cu負(fù)載量為1.96%時(shí)的Pd-Cu/Al2O3催化劑對(duì)1,2-二氯乙烷的催化加氫脫氯效果最佳,最終產(chǎn)物乙烯的選擇性可達(dá)到86.7%以上。 最后,通過兩種不同方法合成的催化劑表征結(jié)果及催化還原1,2-二氯乙烷的效果對(duì)比分析,探討了Pd-Cu/Al2O3催化劑催化還原1,2-二氯乙烷的機(jī)理,為合成更為有效的催化劑提供了科學(xué)的理論基礎(chǔ)。 【關(guān)鍵詞】：1 2-二氯乙烷 氣相催化加氫脫氯 Pd-Cu/Al_2O_3催化劑 共浸漬法 沉淀沉積-還原法 選擇性 乙烯
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：TQ222.23
【目錄】：

• 摘要8-10
• Abstract10-12
• 第一章 緒論12-31
• 1.1 研究背景12-16
• 1.1.1 1,2-二氯乙烷的污染現(xiàn)狀及危害12-13
• 1.1.2 1,2-二氯乙烷的治理方法13-16
• 1.1.2.1 吸附法13-14
• 1.1.2.2 吸收法14
• 1.1.2.3 生物法14-15
• 1.1.2.4 焚燒法15
• 1.1.2.5 催化法15-16
• 1.2 氣相催化加氫反應(yīng)體系的組成16-17
• 1.3 影響催化反應(yīng)效果的因素17-24
• 1.3.1 載體17-18
• 1.3.2 活性組分18-19
• 1.3.3 金屬負(fù)載量19-20
• 1.3.4 催化劑的制備方法20-23
• 1.3.4.1 載體的制備20-22
• 1.3.4.2 貴金屬的負(fù)載22-23
• 1.3.5 反應(yīng)條件的影響23-24
• 1.3.5.1 氣體流速的影響23-24
• 1.3.5.2 反應(yīng)溫度的影響24
• 1.4 研究內(nèi)容、目標(biāo)和意義24-27
• 1.4.1 論文的研究內(nèi)容和目標(biāo)24-25
• 1.4.2 論文的研究意義25-27
• 參考文獻(xiàn)27-31
• 第二章 共浸漬法合成Pd-Cu/Al_2O_3催化劑氣相催化加氫還原1,2-二氯乙烷31-45
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器31-32
• 2.1.1 試劑和材料31-32
• 2.1.2 儀器32
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分32-34
• 2.2.1 催化劑的制備32-33
• 2.2.2 催化劑的表征33
• 2.2.3 1,2-二氯乙烷催化加氫脫氯反應(yīng)活性測(cè)試33-34
• 2.3 結(jié)果和討論34-42
• 2.3.1 催化劑的元素分析34-35
• 2.3.2 催化劑的比表面積35
• 2.3.3 催化劑的X-射線衍射35-36
• 2.3.4 催化劑的透射電鏡分析36-38
• 2.3.5 CO吸附38-39
• 2.3.6 催化劑的性能測(cè)試39-42
• 2.3.6.1 銅負(fù)載量的影響39-40
• 2.3.6.2 溫度的影響40-41
• 2.3.6.3 反應(yīng)時(shí)間的影響41-42
• 2.3.7 機(jī)理探討42
• 2.4 結(jié)論42-44
• 參考文獻(xiàn)44-45
• 第三章 沉淀沉積-還原法合成Pd-Cu/Al_2O_3催化劑氣相催化加氫還原1,2-二氯乙烷45-59
• 3.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器45-46
• 3.1.1 試劑和材料45-46
• 3.1.2 儀器46
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分46-48
• 3.2.1 催化劑的制備46-47
• 3.2.2 催化劑表征47
• 3.2.3 1,2-二氯乙烷催化加氫脫氯反應(yīng)活性測(cè)試47-48
• 3.3 結(jié)果和討論48-57
• 3.3.1 催化劑的元素分析48-49
• 3.3.2 催化劑的比表面積49
• 3.3.3 催化劑的X-射線衍射49-50
• 3.3.4 催化劑的透射電鏡分析50-52
• 3.3.5 CO吸附52-53
• 3.3.6 催化劑的性能測(cè)試53-56
• 3.3.6.1 銅負(fù)載量的影響53-54
• 3.3.6.2 溫度的影響54-55
• 3.3.6.3 反應(yīng)時(shí)間的影響55-56
• 3.3.7 機(jī)理探討56-57
• 3.4 結(jié)論57-58
• 參考文獻(xiàn)58-59
• 第四章 研究展望59-60
• 附錄1：攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的文章和獲獎(jiǎng)情況60-61
• 發(fā)表的文章60
• 申請(qǐng)的專利60-61
• 附錄2 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表論文首頁61-62
• 附錄3 攻讀碩士學(xué)位期間申請(qǐng)專利受理通知書62-64
• 致謝64-65

您可以在本站搜索以下學(xué)術(shù)論文文獻(xiàn)來了解更多相關(guān)內(nèi)容

PVC非汞技術(shù)革命拉開序幕    

氮含量對(duì)加氫工藝的影響    籍延超;

負(fù)載型V_2O_5-WO_3/TiO_2/堇青石脫硝催化劑的研制及性能    劉仁龍;呂漢清;李國云;鄔旭宏;謝銀銀;杜軍;

焙燒溫度對(duì)含硫前體NiMoS加氫裂化催化劑反應(yīng)性能的影響    姜艷;王繼鋒;孫曉艷;王少軍;

NiO-Zr_xCe_(1-x)O_2催化劑的制備及其性能    蔡建信;劉金聚;李凝;陳儉省;

SEPC沙特新建石化聯(lián)合體將正式投產(chǎn)    

嫁接法制備Ni/SBA-15催化劑的催化氯苯加氫脫氯    唐亮;邵蕓;萬海勤;許昭怡;鄭壽榮;

多相催化臭氧氧化技術(shù)機(jī)理研究進(jìn)展    段標(biāo)標(biāo);隋銘?zhàn)?

中低溫條件下選擇性催化NO_x還原的研究進(jìn)展    晏萍;羅建中;陳志航;唐志雄;岑超平;

SO_4~(2-)/TiO_2 催化合成甲基丙烯酸甲氧基乙酯    雷海琴;朱春華;陳家富;朱新寶;

質(zhì)子交換膜燃料電池抗CO催化劑PtRu/C的研究    許韻華;晉麗葉;陳敏;王永生;朱紅;

硅膠鍵合有機(jī)磺酸催化劑的制備與表征    蓋帥;徐永強(qiáng);劉晨光;

污染物治理技術(shù)進(jìn)展    蔣樹斌;

渣油催化裂化催化劑技術(shù)最新進(jìn)展    龐新梅;錢錦華;高雄厚;

Mo_2C催化劑的吸附量熱研究    李林;王曉東;王愛琴;張萬生;張濤;

有機(jī)酸改性的CoMo/HZSM-5催化劑的加氫脫硫活性    靳鳳英;王祥生;袁景利;龍化云;楊曉宇;陳立東;郭新聞;

負(fù)載型納米金催化劑投入工業(yè)生產(chǎn)    安立敦;

加氫脫硫催化劑及其新進(jìn)展    周曉奇;

無機(jī)載體疏水催化劑研制    楊勇;杜陽;王和義;

摩擦催化反應(yīng)中機(jī)械摩擦作用對(duì)催化劑的影響    歐陽平;姚金華;陳國需;李華峰;

亞洲二氯乙烷價(jià)格年底轉(zhuǎn)暖    周興

中東將主導(dǎo)全球二氯乙烷市場(chǎng)    華宇

李燦：“催化”人生    趙亞輝

延伸物流產(chǎn)業(yè)鏈才有最大效益    張建民 張木早

李燦院士獲今年何梁何利進(jìn)步獎(jiǎng)    記者應(yīng)慶

沈陽藥大探索藥用聚苯乙烯磺酸鈉質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)    孫西洋

PVC價(jià)格何以“跌跌不休”    主持人王維波 　　嘉　賓中國銀河證券研究中心　　李國洪

二氧化碳變塑料    苛衛(wèi)

表面化學(xué)：我們身邊的科學(xué)    本報(bào)記者 張佳星

泰公司將投巨資在越建石化聯(lián)合體    龐曉華

納米碳纖維生長速率及形態(tài)調(diào)控    盧文新

微波輻射下耐硫型Pd催化劑的可控制備及在一步法合成二甲醚中的應(yīng)用    褚睿智

脂肪酸甲酯加氫制脂肪醇Cu/Zn催化劑的失活機(jī)理研究    黃輝

多元醇液相重整制氫的催化劑研究    劉俊

Ni催化劑催化乙醇重整制氫的研究    王文舉

乙醇重整制氫Ir-La催化劑設(shè)計(jì)及微反性能優(yōu)化    陳鴻慶

鈦基SCR催化劑及其鉀、鉛中毒機(jī)理研究    姜燁

Ni基催化劑上甲烷二氧化碳重整制合成氣的研究    張安杰

新型載體SiO_2-TiO_2-ZrO_2載負(fù)MoP催化劑的制備、表征及加氫精制性能    丁保宏

硫化后還原法制備磷化物催化劑及其加氫脫硫反應(yīng)性能    滕陽

甲醇液相氧化羰基化Cu-Si-Ti基催化劑的研究    劉樹森

柴油車尾氣凈化蜂窩狀Fe-Mo/ZSM-5催化劑的試驗(yàn)研究    莊永濤

SCR脫硝催化劑的抗硫再生性能和整體化制備研究    張峰

納米金催化劑室溫氧化CO及其再生研究    劉艷霞

改性蒙脫土負(fù)載Co催化劑的費(fèi)—托合成反應(yīng)行為    王光偉

焦?fàn)t煤氣釕甲烷化催化劑的制備及研究    王莉萍

化學(xué)鍍制備Co基催化劑及其催化硼氫化鈉水解制氫的研究    張曉偉

超重力共沉淀法制備銅基甲醇合成催化劑及其性能表征    楊曉楠

Co/C氨合催化劑的制備及其在旋轉(zhuǎn)磁場(chǎng)下的催化性能研究    薛金召

貧燃條件下Ag-Rh/CZA催化劑上氮氧化物的催化還原研究    張棲