環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷的開(kāi)環(huán)聚合反應(yīng)與產(chǎn)物性能研究

【摘要】：隨著科學(xué)技術(shù)的飛速發(fā)展,環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷的開(kāi)環(huán)聚合產(chǎn)物已經(jīng)形成了規(guī)模龐大的聚醚系列產(chǎn)品群。本文選取環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷的開(kāi)環(huán)聚合為研究對(duì)象,運(yùn)用多種研究手段從開(kāi)環(huán)聚合反應(yīng)機(jī)理、開(kāi)環(huán)聚合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)行為和開(kāi)環(huán)聚合產(chǎn)物的構(gòu)效關(guān)系等方面對(duì)烷氧基化開(kāi)環(huán)聚合過(guò)程進(jìn)行了較為全面的研究,以進(jìn)一步推動(dòng)和加強(qiáng)我國(guó)環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷的開(kāi)環(huán)聚合研究工作。 本文首先通過(guò)量子化學(xué)計(jì)算方法對(duì)烷氧基化開(kāi)環(huán)聚合反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行理論研究。運(yùn)用前線(xiàn)軌道理論從微觀電子結(jié)構(gòu)層次上對(duì)環(huán)氧烷的各種聚合反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了分析,探討了烷氧基化開(kāi)環(huán)聚合反應(yīng)陰離子和陽(yáng)離子聚合機(jī)理的合理性。進(jìn)而采用量子化學(xué)B3LYP/6-31G+(d)方法、HF/6-31G+(d)方法從理論上研究了烷氧基化開(kāi)環(huán)聚合反應(yīng)的途徑,給出各基元反應(yīng)的活化能。結(jié)果表明,環(huán)氧乙烷在堿催化條件下的聚合機(jī)理是由伯醇型氧負(fù)離子引發(fā)的S_N2型反應(yīng)機(jī)理;環(huán)氧乙烷的陽(yáng)離子聚合機(jī)理是由叔氧鎓離子參與的S_N2型反應(yīng)機(jī)理;而環(huán)氧丙烷在堿催化條件下的聚合機(jī)理是由仲醇型氧負(fù)離子引發(fā)的S_N2型反應(yīng)機(jī)理;向環(huán)氧丙烷發(fā)生的鏈轉(zhuǎn)移反應(yīng)主要通過(guò)從環(huán)氧丙烷中的甲基中失去氫原子的重排反應(yīng)歷程來(lái)進(jìn)行。以上計(jì)算結(jié)果很好地闡明了實(shí)驗(yàn)事實(shí)。 在理論研究的基礎(chǔ)上建立了相應(yīng)的烷氧基化開(kāi)環(huán)聚合反應(yīng)模型并進(jìn)一步研究了環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷的聚合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)行為,包括烷氧基化聚合反應(yīng)的微觀動(dòng)力學(xué)行為,以及在循環(huán)噴霧式聚合反應(yīng)器中進(jìn)行的烷氧基化反應(yīng)的宏觀動(dòng)力學(xué)行為。本文首次在全面考慮了鏈引發(fā)過(guò)程細(xì)節(jié)以及鏈轉(zhuǎn)移反應(yīng)和質(zhì)子交換反應(yīng)后推導(dǎo)得到烷氧基化陰離子聚合產(chǎn)物的理論分布,常用的Flory分布和W-N-G分布都只是該分布在某些情形下的簡(jiǎn)化形式。對(duì)目前國(guó)際上廣泛使用的Press循環(huán)噴霧式聚合反應(yīng)器在烷氧基化反應(yīng)中的傳質(zhì)特性與動(dòng)力學(xué)規(guī)律進(jìn)行了詳細(xì)的考察,給出了環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷共聚合反應(yīng)機(jī)理模型,建立了共聚合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。通過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的數(shù)值擬合求取了動(dòng)力學(xué)模型中的各個(gè)反應(yīng)速率常數(shù)和質(zhì)子交換平衡常數(shù),進(jìn)而得到了各基元反應(yīng)的活化能。 在動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果的基礎(chǔ)上,本文建立了相應(yīng)的Monte Carlo模擬模型,驗(yàn) 【關(guān)鍵詞】：環(huán)氧乙烷 環(huán)氧丙烷 開(kāi)環(huán)聚合 量子化學(xué)計(jì)算 聚合反應(yīng)動(dòng)力學(xué) Monte Carlo模擬 熱降解 構(gòu)效關(guān)系
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2005
【分類(lèi)號(hào)】：TQ316.3
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-11
• 第一章 緒論11-57
• 1．1 環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷開(kāi)環(huán)聚合研究進(jìn)展13-37
• 1．1．1 開(kāi)環(huán)聚合反應(yīng)機(jī)理13-22
• 1．1．2 環(huán)氧乙烷環(huán)氧丙烷開(kāi)環(huán)聚合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)22-26
• 1．1．3 烷氧基化聚合反應(yīng)器工藝26-30
• 1．1．4 聚醚結(jié)構(gòu)表征30-33
• 1．1．5 聚醚的熱降解研究33-37
• 1．2 計(jì)算化學(xué)研究進(jìn)展37-42
• 1．2．1 量子化學(xué)計(jì)算的發(fā)展38-40
• 1．2．2 計(jì)算化學(xué)方法40-42
• 1．3 Monte Carlo方法在高分子化學(xué)中的應(yīng)用42-47
• 1．4 聚合物降解與熱分析動(dòng)力學(xué)研究進(jìn)展47-54
• 1．4．1 聚合物降解原理47-51
• 1．4．2 熱分析動(dòng)力學(xué)研究進(jìn)展51-54
• 1．5 課題的提出54-57
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分57-61
• 2．1 主要原料及試劑57
• 2．2 引發(fā)體系制備57-58
• 2．3 聚合實(shí)驗(yàn)裝置58-59
• 2．4 聚合實(shí)驗(yàn)步驟59-60
• 2．5 產(chǎn)物分析與表征60-61
• 第三章 烷氧基化開(kāi)環(huán)聚合機(jī)理的量子化學(xué)研究61-97
• 3．1 烷氧基化開(kāi)環(huán)聚合反應(yīng)機(jī)理61-72
• 3．1．1 環(huán)氧乙烷開(kāi)環(huán)均聚合62-67
• 3．1．2 環(huán)氧丙烷開(kāi)環(huán)均聚合67-71
• 3．1．3 環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷開(kāi)環(huán)共聚合71-72
• 3．2 烷氧基化聚合反應(yīng)歷程72-89
• 3．2．1 乙氧基化陰離子聚合反應(yīng)歷程72-78
• 3．2．2 乙氧基化陽(yáng)離子聚合反應(yīng)歷程78-80
• 3．2．3 丙氧基化聚合反應(yīng)歷程80-86
• 3．2．4 環(huán)氧乙烷環(huán)氧丙烷共聚合反應(yīng)歷程與競(jìng)聚率86-89
• 3．3 烷氧基化陰離子聚合反應(yīng)體系中的其他反應(yīng)89-95
• 3．3．1 向環(huán)氧丙烷的鏈轉(zhuǎn)移反應(yīng)89-92
• 3．3．2 質(zhì)子交換反應(yīng)92-95
• 3．4 本章小結(jié)95-97
• 第四章 聚合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究97-139
• 4．1 聚合反應(yīng)微觀動(dòng)力學(xué)97-115
• 4．1．1 聚醚產(chǎn)物的理論分布98-106
• 4．1．2 聚醚產(chǎn)物分布的影響因素106-115
• 4．2 循環(huán)噴霧式反應(yīng)器中聚合反應(yīng)宏觀動(dòng)力學(xué)115-136
• 4．2．1 循環(huán)噴霧式聚合反應(yīng)器115-121
• 4．2．2 共聚合反應(yīng)模型121-126
• 4．2．3 共聚合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型與求解126-136
• 4．3 本章小結(jié)136-139
• 第五章 共聚合反應(yīng)Monte Carlo模擬研究139-169
• 5．1 環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷共聚合競(jìng)聚率139-145
• 5．1．1 競(jìng)聚率測(cè)定方法139-142
• 5．1．2 環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷共聚合競(jìng)聚率計(jì)算142-145
• 5．2 共聚合Monte Carlo模擬算法145-147
• 5．3 環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷共聚合Monte Carlo模擬147-154
• 5．3．1 共聚物組成148-150
• 5．3．2 共聚物的序列分布150-153
• 5．3．3 共聚物的鏈段分布153-154
• 5．4 Monte Carlo 模擬與優(yōu)化算法154-156
• 5．5 烷氧基化聚合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)Monte Carlo模擬156-167
• 5．5．1 鏈增長(zhǎng)反應(yīng)160
• 5．5．2 鏈轉(zhuǎn)移反應(yīng)160-162
• 5．5．3 質(zhì)子交換反應(yīng)162-165
• 5．5．4 反應(yīng)體系中的水分對(duì)產(chǎn)物分布的影響165-166
• 5．5．5 共聚合產(chǎn)物端基結(jié)構(gòu)166-167
• 5．6 本章小結(jié)167-169
• 第六章 熱分析研究169-213
• 6．1 實(shí)驗(yàn)部分169-170
• 6．1．1 試劑與儀器169
• 6．1．2 熱重(TG)—微商熱重(DTG)曲線(xiàn)測(cè)量169-170
• 6．2 熱分析反應(yīng)動(dòng)力學(xué)170-183
• 6．2．1 聚醚熱分析反應(yīng)動(dòng)力學(xué)計(jì)算的理論方法170-173
• 6．2．2 聚醚熱分析反應(yīng)動(dòng)力學(xué)173-183
• 6．3 相對(duì)熱穩(wěn)定性183-196
• 6．3．1 熱壽命分析183-188
• 6．3．2 熱穩(wěn)定性影響因素188-196
• 6．4 熱降解機(jī)理196-211
• 6．4．1 GPC分析196-198
• 6．4．2 NMR分析198-202
• 6．4．3 聚醚熱降解機(jī)理202-211
• 6．5 本章小結(jié)211-213
• 第七章 其他構(gòu)效關(guān)系研究213-223
• 7．1 臨界膠束濃度研究213-217
• 7．1．1 實(shí)驗(yàn)方法213-214
• 7．1．2 臨界膠束濃度與聚氧丙烯鏈節(jié)的定量關(guān)系214-216
• 7．1．3 表面過(guò)剩濃度和表面活性劑最小平均分子面積216-217
• 7．2 滲透力研究217-221
• 7．2．1 實(shí)驗(yàn)部分217-218
• 7．2．2 構(gòu)效關(guān)系研究218-220
• 7．2．3 結(jié)論220-221
• 7．3 本章小結(jié)221-223
• 第八章 結(jié)論與展望223-229
• 8．1 結(jié)論223-227
• 8．2 展望227-229
• 參考文獻(xiàn)229-251
• 論文發(fā)表情況251-253
• 致謝253

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聚乙二醇單甲醚的乙氧基化生產(chǎn)工藝及其安全問(wèn)題分析    李士杰;賈榮榮;魏光濤;張琳葉;

聚山梨酸酯增溶作用在中藥液體制劑中的適應(yīng)性    張海燕;馬鴻雁;叢英;張明令;韋迎春;鄔偉魁;鄒文銓;楊明;

復(fù)方茵陳注射液處方中增溶劑的選擇    李正明;袁海龍;張?jiān)婟?周燕萍;易毛;張瑞新;吳素體;

功能性輔料的發(fā)展和應(yīng)用    于麗娜;孫會(huì)敏;楊銳;金少鴻;

乙氧基化催化精餾新工藝安全評(píng)價(jià)研究    國(guó)洪超

介孔氧化鋁分子篩的制備研究    王臨江

半間歇乙氧基化反應(yīng)器數(shù)學(xué)模型與模擬研究    李佳

外循環(huán)乙氧基化反應(yīng)裝置換熱系統(tǒng)模擬與優(yōu)化研究    張海濱

二甲苯異構(gòu)化反應(yīng)器的模擬研究    劉祥榮

復(fù)合金屬氧化物催化劑上乙氧基化反應(yīng)研究    張亞麗

基于三嵌段共聚物模板自組裝的納米氧化物的制備與研究    葉海燕

環(huán)氧乙烷水合制乙二醇新工藝及其過(guò)程模擬研究    陳菲

近臨界水中環(huán)氧樹(shù)脂網(wǎng)絡(luò)與水相互作用研究    于海洋

羥乙基化雙酚A的合成及反應(yīng)機(jī)理研究    郭粟

薄層層析法測(cè)定烷基酚聚氧乙烯醚親水基的分布    黃克武，劉卉，張秀英

光譜法研究合成纖維油劑的化學(xué)組成    畢鵬禹,董慧茹,黃光莉

硝酸酯增塑的P（E－CO－T）推進(jìn)劑    譚惠民

某些聚氧乙烯型非離子表面活性劑EO數(shù)的紅外光譜測(cè)定法    王璧人,劉輝,左煥培,彭勤紀(jì)

脂肪酸聚氧乙烯醚合成反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)研究(四)——強(qiáng)堿催化環(huán)氧乙烷加成速率的變化規(guī)律    張維冰,王萬(wàn)興

聚醚型非離子表面活性劑的制造及性能    楊蔭堂

脂肪醇乙氧基化反應(yīng)催化劑研究的新進(jìn)展    朱建民,金子林

脂肪醇乙氧基化窄分布技術(shù)    程侶柏,吳致寧,孫喜富

α－甲基芐基酚聚氧乙烯醚的結(jié)構(gòu)分析    張?jiān)拼?，盧洪

具有排除體積的兩維高分子鏈的靜態(tài)標(biāo)度律    許國(guó)強(qiáng),丁建東,楊玉良

環(huán)氧樹(shù)脂中稀釋劑—環(huán)氧丙烷丁基醚—?dú)庀嗌V測(cè)定    

云爆彈的高能燃料——環(huán)氧丙烷-鋁粉體系穩(wěn)定性的研究    趙晶石;劉榮海;

氯醇法生產(chǎn)環(huán)氧丙烷過(guò)程中鎂離子對(duì)丙醛生成量的影響    朱寶福;喬世璋;張遠(yuǎn)英;

H_2O_2氧化法環(huán)氧丙烷新工藝將建工業(yè)化裝置    

環(huán)氧丙烷生產(chǎn)技術(shù)和市場(chǎng)分析    林衍華;白爾錚;

無(wú)機(jī)分散溶膠-凝膠法制備塊狀鋰基氣凝膠    肖淑芳;周斌;萬(wàn)慧軍;杜艾;徐翔;楊小云;沈軍;吳廣明;張志華;

有機(jī)胺催化一縮二丙二醇合成工藝研究    盧亮;項(xiàng)玉芝;夏道宏;周玉路;靳燾;

二氧化碳與環(huán)氧丙烷、苯基縮水甘油醚的三元共聚物的制備與性能(英文)    杜風(fēng)光;鄒穎南;肖敏;王拴緊;孟躍中;

3月硬泡PPG市場(chǎng)報(bào)告    

鈦硅分子篩法合成環(huán)氧丙烷工藝過(guò)程模擬    宋楠;袁向前;

以無(wú)機(jī)鋁鹽為前驅(qū)體用溶膠凝膠法合成介孔氧化鋁    郝志顯;劉輝;郭彬;張佳偉;甘禮華;徐子頡;陳龍武;

過(guò)氧乙酸法合成環(huán)氧丙烷的過(guò)程研究——Ⅰ.過(guò)氧乙酸的合成    汪青海;李偉;肖文德;

環(huán)氧丙烷合成技術(shù)的研究進(jìn)展    周永敏;柳云騏;胡成江;李琴;于菲菲;劉洋;劉晨光;

無(wú)機(jī)分散溶膠-凝膠法制備塊狀鋰基氣凝膠    肖淑芳;周斌;萬(wàn)慧軍;杜艾;徐翔;楊小云;沈軍;吳廣明;張志華;

在線(xiàn)粘度計(jì)監(jiān)測(cè)二氧化碳與環(huán)氧丙烷的共聚反應(yīng)    閔加棟;張文彬;張亞明;王獻(xiàn)紅;趙曉江;王佛松;

職業(yè)接觸環(huán)氧丙烷工人Hb加合物及其遺傳毒性分析    李剛;李玉凡;李玉杰;李明;李夢(mèng)燕;趙福林;Xiao Y.;Dan Segerback;

丙烷路線(xiàn)制取環(huán)氧丙烷集成工藝-氫氧氣氛中丙烯環(huán)氧化反應(yīng)研究    馮樹(shù)波;于廣欣;王雪平;武春敏;付維享;

等離子體濺射沉積法制備Ag/TS-1催化劑及其丙烯氣相環(huán)氧化性能研究    王金雪;郭新聞;徐軍;陸文琪;

環(huán)氧丙烷異構(gòu)化產(chǎn)物的表征與反應(yīng)機(jī)理    馬衛(wèi)華;陸路德;楊緒杰;汪信;

中微孔復(fù)合鈦硅分子篩負(fù)載納米金催化劑的合成、表征及催化性能研究    劉義武;張小明;索繼栓;馮玉軍;

環(huán)氧丙烷市場(chǎng)穩(wěn)定    普華

化工園區(qū)為國(guó)內(nèi)環(huán)氧丙烷擴(kuò)能提供契機(jī)    黃律己

環(huán)氧丙烷需求增長(zhǎng)強(qiáng)勢(shì)難改    沈飛

環(huán)氧丙烷市場(chǎng)表現(xiàn)清淡    華工

環(huán)氧丙烷企業(yè)將重新“洗牌”    陳生文

國(guó)內(nèi)最大環(huán)氧丙烷/苯乙烯裝置試車(chē)成功    朱黎明

環(huán)氧丙烷價(jià)格小漲 整體貨源趨緊    汪含蘊(yùn)

環(huán)氧丙烷廢水回用獲突破    記者 王曉陽(yáng)

環(huán)氧丙烷：下游產(chǎn)業(yè)激發(fā)市場(chǎng)需求    汪江海

環(huán)氧丙烷供需趨向平衡    金楓

丙烯直接環(huán)氧化制環(huán)氧丙烷節(jié)能降耗工藝技術(shù)研究    李奕川

納米鋁粉在環(huán)氧丙烷快速反應(yīng)催化機(jī)理研究    炎正馨

環(huán)氧丙烷異構(gòu)化催化劑的研究    馬衛(wèi)華

環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷的開(kāi)環(huán)聚合反應(yīng)與產(chǎn)物性能研究    張治國(guó)

CO_2與環(huán)氧丙烷交替共聚過(guò)程中的區(qū)域和立體化學(xué)控制    李博

Ag/TS-1催化劑上丙烯直接氣相環(huán)氧化制環(huán)氧丙烷    王金雪

稀土催化己二酸酐和碳酸亞乙酯開(kāi)環(huán)聚合及其聚合物的降解和生物相容性研究    陳楓

Salen配合物的設(shè)計(jì)合成及其催化二氧化碳/環(huán)氧丙烷交替共聚的行為    牛永盛

EO/PO無(wú)規(guī)聚醚的合成表征及應(yīng)用研究    郭建國(guó)

聚酯類(lèi)生物降解材料制備及其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究    劉杰

二氧化碳與環(huán)氧丙烷及六氟環(huán)氧丙烷的聚合研究    劉璇

仿生催化氧氣氧化丙烯制備環(huán)氧丙烷    朱春早

叔丁基過(guò)氧化氫—丙烯共氧化制備環(huán)氧丙烷工藝    馬英

六氟環(huán)氧丙烷的合成工藝研究    戴思遠(yuǎn)

蒽醌法萃取液催化氧化丙烯制備環(huán)氧丙烷小試研究    蔡少鴻

固體堿催化環(huán)氧丙烷法合成丙二醇甲醚    朱娟

3-（1-萘氧基）-1，2-環(huán)氧丙烷水解動(dòng)力學(xué)拆分及其應(yīng)用的研究    張國(guó)安

二氧化碳/環(huán)氧丙烷/萘酐三元共聚物合成研究    林波

苯酚和環(huán)氧丙烷催化合成丙二醇苯醚的原子經(jīng)濟(jì)反應(yīng)研究    張永博

微乳法雙金屬氰化物催化二氧化碳和環(huán)氧丙烷共聚合成聚碳酸亞丙酯多元醇的研究    尤星辰