乙苯脫氫與逆水煤氣變換偶合反應(yīng)的鐵/活性炭催化劑研究

【摘要】：研究了活性炭負(fù)載的Ｆｅ 催化劑在乙苯脫氫與逆水煤氣變換偶合反應(yīng)中的催化活性，考察了催化劑中的鐵物相，添加Ｌｉ， Ｎａ 和Ｋ 等堿金屬以及ＣＯ２ 對催化活性的影響． 實驗表明，Ｆｅ３Ｏ４ 可能是偶合反應(yīng)的活性相． 在ＣＯ２氣氛中，適當(dāng)還原度的、經(jīng)堿金屬元素調(diào)變后的Ｆｅ／ＡＣ的催化活性較好，苯乙烯的選擇性明顯提高． 以ＮＨ３ 和ＣＯ２為探針分子，運(yùn)用微分吸附量熱技術(shù)表征了催化劑的表面酸堿性質(zhì)． 結(jié)果表明，活性炭表面具有較多的弱酸位． 擔(dān)載鐵后，ＮＨ３ 的起始吸附熱為９６ ｋＪ／ｍｏｌ， 吸附飽和覆蓋度為１１２ μｍｏｌ／ｇ， 說明Ｆｅ／ＡＣ表面具有酸性；ＣＯ２ 的起始吸附熱為７２ ｋＪ／ｍｏｌ， 吸附飽和覆蓋度為７ μｍｏｌ／ｇ， 表明催化劑表面也有少量的堿位． 堿金屬元素的加入減弱了Ｆｅ／ＡＣ催化劑表面上的酸強(qiáng)度，同時產(chǎn)生了一定量的堿性位，因而顯著提高了苯乙烯的選擇性．ＣＯ２ 的作用是及時除去脫氫反應(yīng)產(chǎn)生的Ｈ２ ， 促進(jìn)乙苯脫氫生成苯乙烯，并抑制乙苯的加氫裂解． 【作者單位】： 南京大學(xué)化學(xué)系!南京210093 南京大學(xué)化學(xué)系!南京210093 南京大學(xué)化學(xué)系!南京210093 南京大學(xué)化學(xué)系!南京210093 南京大學(xué)化學(xué)系!南京210093
【關(guān)鍵詞】： 鐵/活性炭催化劑 乙苯 脫氫 逆水煤氣變換 偶合反應(yīng) 微分吸附量熱
【基金】：國家自然科學(xué)基金!（ 批準(zhǔn)號：29973013） 國家科技部科研基金
【分類號】：O643.32
【正文快照】： 苯乙烯（ＳＴＹ）是重要的化工原料，其產(chǎn)量的９０％由乙苯（ＥＢ）在氧化鐵催化劑上直接脫氫制得．該工藝需要高溫和大量的過熱水蒸氣，能耗較大，并且苯乙烯產(chǎn)率受到熱力學(xué)平衡的限制．運(yùn)用空氣氧化乙苯脫氫的方法，可以通過氫的氧化放熱提供熱量，但對苯乙烯的深度氧化較

您可以在本站搜索以下學(xué)術(shù)論文文獻(xiàn)來了解更多相關(guān)內(nèi)容

二氧化碳氧化劑在烷烴催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)中的應(yīng)用研究進(jìn)展    葛欣,沈儉一

CO_2選擇性氧化乙苯制苯乙烯    蔡衛(wèi)權(quán),李會泉,張懿

乙苯氧化脫氫制苯乙烯催化劑    張赪;余少兵;郝小明;宗保寧;

制備苯乙烯的新途徑——乙苯脫氫與逆水煤氣變換耦合反應(yīng)研究    葛欣,沈儉一

CO_2選擇氧化乙苯制苯乙烯催化劑研究態(tài)勢    張君屹,宗保寧

二氧化碳氧化乙苯脫氫制苯乙烯研究評述    任軍,李文英,謝克昌

復(fù)合氧化物催化劑用于乙苯二氧化碳氧化脫氫反應(yīng)研究    任軍

乙苯脫氫催化劑的制備及性能研究    唐大川

鐵基逆水煤氣變換催化劑的制備和性能研究    斯欽達(dá)來

乙苯二氧化碳氧化脫氫反應(yīng)催化劑的研究    張會明

乙苯脫氫與二氧化碳轉(zhuǎn)化氧化鋁催化劑吸附量熱的研究    葛欣,王文月,鄒琥,沈儉一

鐵/活性炭催化劑中金屬-載體相互作用的穆斯堡爾譜研究    沈儉一,章素,林勵吾

乙苯脫氫制苯乙烯催化劑及工藝進(jìn)展    魏狄，許崢，張繼炎

F-T合成Fe/Cu/K催化劑的還原性能    王琪,肖承慶,張麗丹,馬力,于淑華

C0加氫合成低碳烯烴K-Fe/ZSM-48催化劑的性能研究    徐文旸,馬靜紅,李瑞豐

載鐵ZSM-5沸石上Fe~(3+)的還原作用    吳鎖川

鐵/活性炭催化劑的穆斯堡爾譜研究 Ⅰ.不同浸漬鐵鹽的影響    陳仰光,辛采芬,楊學(xué)仁,徐長海,潘立金,梁東白,林勵吾

鐵/活性炭催化劑的穆斯堡爾譜研究 Ⅱ.Fe/C催化劑中金屬和載體的相互作用    陳仰光,辛采芬,楊學(xué)仁,徐長海,潘立金,梁東白,林勵吾

Fe_2O_3／ZrO_2催化劑上一氧化碳加氫反應(yīng)制低碳烯烴?、颍A(yù)處理條件對催化劑結(jié)構(gòu)及性能的影響    陳開東，范以寧，顏其潔

激光熱解法制備多組分鐵基超微粒子催化劑及催化性能評價    張敬暢,曹維良,單偉力,李夢波

非擔(dān)載鐵-鉬催化劑在氫還原過程中的物相研究    沈儉一,顏其潔,陳懿,楊良準(zhǔn)

F-T合成超微粒子碳化鐵催化劑制備的研究    張敬暢,趙宏,陳啟彬,高曉云,郭廣生,王偉潔,楊福明

乙苯脫氫催化劑及新工藝的技術(shù)進(jìn)展    繆長喜,言敏達(dá),毛連生,袁怡庭

鄰苯基苯酚合成的催化劑及工藝    李彥鵬

復(fù)合氧化物催化劑用于乙苯二氧化碳氧化脫氫反應(yīng)研究    任軍

乙苯脫氫催化劑的制備及性能研究    唐大川

乙苯脫氫催化劑的開發(fā)及工業(yè)化應(yīng)用    周健

Ce_（1-x）Fe_xO_2復(fù)合氧化物的制備及其甲烷催化燃燒性能的研究    劉成文

苯乙烯裝置改造方案和流程優(yōu)化    劉兆臣

乙苯二氧化碳氧化脫氫反應(yīng)催化劑的研究    張會明

鐵酸鹽納米微粒的制備及催化性能    石曉波,李春根,汪德先

鉀助催氧化鐵催化劑上乙苯脫氫的活性中心和吸附過渡態(tài)模型及其催化作用機(jī)理    賴伍江,白震谷

鐵/活性炭催化劑的穆斯堡爾譜研究 Ⅱ.Fe/C催化劑中金屬和載體的相互作用    陳仰光,辛采芬,楊學(xué)仁,徐長海,潘立金,梁東白,林勵吾

乙苯脫氫鐵系催化劑的穆斯堡爾譜研究    楊燮龍,翁斯灝,蔣可玉,毛連生,袁怡庭,金國林

金屬羰基絡(luò)合物制備的Pt-Re/Al_2O_3催化劑的性能 Ⅰ.不同方法制備的Pt-Re/Al_2O_3催化劑上正庚烷的轉(zhuǎn)化    吳榮安,王海增,杜鴻章,房廉清,林勵吾

二氧化碳氧化丙烷制丙烯催化反應(yīng)的研究 鉻鎂鋁復(fù)合氧化物催化劑的制備、表面微量吸附量熱及催化性能    上官榮昌,葛欣,鄒琥,李康,張維光,沈儉一

CO_2氧化乙烷脫氫制乙烯膜催化反應(yīng)的研究    李青,鐘順和

以鈦氧有機(jī)物為前驅(qū)物制備具有高光催化活性的納米二氧化鈦晶體    陳小泉,古國榜

納米Cr_2O_3系列催化劑上CO_2氧化乙烷脫氫制乙烯反應(yīng)    鄧雙,李會泉,張懿

Co-MCM-41和Co-MCM-48分子篩的合成與表征及其對臨CO_2乙烷脫氫反應(yīng)的催化性能    李亞男,郭曉紅,周廣棟,呂學(xué)舉,程鐵欣,吳通好,甄開吉

環(huán)氧丙烷合成技術(shù)的研究進(jìn)展    周永敏;柳云騏;胡成江;李琴;于菲菲;劉洋;劉晨光;

二氧化碳?xì)夥障乱冶酱呋摎溲芯?nbsp;   葉興南

Fe-Mn催化劑F-T合成反應(yīng)性能及其詳細(xì)機(jī)理動力學(xué)研究    劉穎

復(fù)合氧化物催化劑用于乙苯二氧化碳氧化脫氫反應(yīng)研究    任軍

乙苯脫氫催化劑的制備及性能研究    唐大川

釩/鈦復(fù)合氧化物催化劑用于二氧化碳?xì)夥罩幸冶窖趸摎?nbsp;   李文英;李曉紅;宋瑞偉;

N_2O作為氧化脫氫劑的研究進(jìn)展    鄭雯;程黨國;陳豐秋;詹曉力;

二氧化碳作為溫和氧化劑的研究進(jìn)展    孫果宋;黃科林;楊波;周純海;陳文納;寧紅;李若華;

CO_2選擇氧化乙苯制苯乙烯催化劑研究態(tài)勢    張君屹,宗保寧

復(fù)合氧化物催化劑MxT制備及其表征    張會明;李曉紅;李文英;

摻雜過渡金屬的MCM-41介孔分子篩的制備、表征及其對CO_2乙烷氧化脫氫制乙烯的研究    李亞男

乙苯脫氫催化劑的制備及性能研究    唐大川

鐵基逆水煤氣變換催化劑的制備和性能研究    斯欽達(dá)來

乙苯二氧化碳氧化脫氫反應(yīng)催化劑的研究    張會明

乙苯脫氫鐵系催化劑的穆斯堡爾譜研究    楊燮龍,翁斯灝,蔣可玉,毛連生,袁怡庭,金國林

乙苯脫氫制苯乙烯氧化鐵系催化劑的研究——晶格氧的作用    陳慧貞,何淡云,肖漳齡,蔡啟瑞

乙苯脫氫制苯乙烯催化劑及工藝進(jìn)展    魏狄，許崢，張繼炎

Ni–CeO_2催化劑上水煤氣變換和逆水煤氣變換反應(yīng)的研究    王路輝