汽爆秸稈高固酶解發(fā)酵過程強(qiáng)化的研究

【摘要】：木質(zhì)纖維素高固煉制過程具有可發(fā)酵糖濃度高,產(chǎn)物濃度高,分離成本低,廢水排放少等諸多優(yōu)勢(shì),是實(shí)現(xiàn)木質(zhì)纖維素工業(yè)化利用的重要途徑。圍繞木質(zhì)纖維素高固煉制過程存在的主要問題,即(1)預(yù)處理如何提高可發(fā)酵糖得率；(2)如何移除高固酶解發(fā)酵“固體效應(yīng)”提高過程轉(zhuǎn)化效率；(3)如何實(shí)現(xiàn)葡萄糖木糖的高效共發(fā)酵,以及如何構(gòu)建各個(gè)單元的集成工藝體系來實(shí)現(xiàn)高效煉制等,本論文對(duì)木質(zhì)纖維素?zé)捴坪诵膯卧僮鳌A(yù)處理、酶解及發(fā)酵—進(jìn)行了研究,研究結(jié)果如下：(1)針對(duì)常規(guī)汽爆預(yù)處理聚糖回收率低,降解物多及酶解效率偏低等問題,發(fā)明了一種低溫維持高壓爆破汽爆煉制新方法。最優(yōu)條件下(160℃,48 min),葡聚糖和木聚糖回收率分別為93.4%和71.6%；葡聚糖和木聚糖轉(zhuǎn)化率分別為82.3%和79.6%,汽爆酶解過程葡萄糖、木糖和總糖得率分別達(dá)到77.3%、62.8%和72.3%,均優(yōu)于常規(guī)汽爆(200℃,6 min)。低溫維持高壓爆破汽爆具有維持溫度和處理強(qiáng)度低等優(yōu)勢(shì),是一種高效的預(yù)處理新方法。(2)高固酶解體系存在“固體效應(yīng)”,導(dǎo)致酶解效率降低?；诜律鷮W(xué)原理,模擬瘤胃結(jié)構(gòu)功能特點(diǎn),發(fā)明了汽爆秸稈高固酶解周期蠕動(dòng)強(qiáng)化新方法；開發(fā)了從秸稈中提取原料制備蠕動(dòng)材料新工藝,即利用秸稈制備木糖和糠醛,通過糠醛合成聚四氫呋喃二醇制備聚四氫呋喃醇聚氨酯彈性體。(3)研究了周期蠕動(dòng)對(duì)高固酶解聚糖轉(zhuǎn)化率、體系粘度、酶失活的影響。相比于搖床振蕩,15%-30%固體載荷,周期蠕動(dòng)酶解葡聚糖和木聚糖轉(zhuǎn)化率分別提高了4.1%-11.2%和2.8%-9.2%。相比于搖床振蕩,15%-30%固體載荷,周期蠕動(dòng)酶解表觀粘度降低,固態(tài)到泥漿態(tài)轉(zhuǎn)變點(diǎn)縮短6-14 h,纖維素酶失活降低3.2%-7.9%。結(jié)果表明周期蠕動(dòng)是一種高效的強(qiáng)化方式,可以顯著提高汽爆玉米秸稈高固酶解效率。(4)研究了高固酶解秸稈水分作用規(guī)律與酶解效率的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)指數(shù)模型能夠很好地表示未處理／汽爆玉米秸稈與水分的相互作用。汽爆增加了玉米秸稈葡聚糖含量,結(jié)晶度,比表面積,孔體積,平均孔直徑,孔隙度,氧碳比,從而強(qiáng)化了玉米秸稈與水分的相互作用。汽爆通過增加玉米秸稈表面的結(jié)合水強(qiáng)度和含量,增加了聚糖對(duì)水和酶的可及性,其與酶解前36 h束縛水被釋放共同作用提高了酶解聚糖轉(zhuǎn)化率。(5)解析了周期蠕動(dòng)對(duì)高固酶解水束縛的影響及其與酶解效率的關(guān)系。相比于搖床振動(dòng)酶解,周期蠕動(dòng)酶解水池峰高前24 h增加了7.7%-43%,增加峰高的變化趨勢(shì)與增加葡聚糖轉(zhuǎn)化率的變化趨勢(shì)一致,說明周期蠕動(dòng)在酶解初始階段釋放了束縛水,提高了酶解聚糖轉(zhuǎn)化率。研究發(fā)現(xiàn)對(duì)水束縛的影響按照吐溫80,乙醇,木糖,葡萄糖和微晶纖維素順序增加,亞微觀顆粒和大顆粒殘?jiān)怯绊懰`的兩個(gè)主要因素。(6)秸稈異質(zhì)性與高固酶解效率密切相關(guān),探究了選擇性結(jié)構(gòu)功能拆分及應(yīng)力應(yīng)變行為對(duì)汽爆及高固酶解的作用規(guī)律。與汽爆莖節(jié)和莖皮相比,汽爆髓芯,葉鞘,葉和整株玉米秸稈硬度較低,消耗總功少,有利于混合效率和酶解聚糖轉(zhuǎn)化率提高。相比于搖床振蕩,周期蠕動(dòng)酶解12h內(nèi)體系硬度和總功消耗降低,聚糖轉(zhuǎn)化率提高。選擇性結(jié)構(gòu)功能拆分可實(shí)現(xiàn)不同形態(tài)學(xué)部位在最佳汽爆和酶解條件轉(zhuǎn)化,周期蠕動(dòng)改變高固酶解體系的應(yīng)力應(yīng)變行為,從而提高聚糖轉(zhuǎn)化率。高固酶解體系應(yīng)力應(yīng)變行為及其與酶解效率作用規(guī)律的解析,為高固酶解工藝開發(fā)和設(shè)計(jì)提供了新的理論支撐。(7)研究了S. cerevisiae IPE003高固酶解發(fā)酵,比較了幾種不同酶解發(fā)酵策略,包括分步糖化發(fā)酵,分步糖化共發(fā)酵,同步糖化發(fā)酵和同步糖化共發(fā)酵。S. cerevisiaeIPE003同步糖化共發(fā)酵汽爆玉米秸稈96 h后,葡聚糖和木聚糖轉(zhuǎn)化率分別為82.0%和82.1%,乙醇濃度達(dá)到60.8 g/L,乙醇得率達(dá)到75.3%,乙醇產(chǎn)率為0.63 g L-1h-1。S. cerevisiae IPE003能高效地共發(fā)酵葡萄糖和木糖,提高了乙醇的濃度,得率和產(chǎn)率,解決了酶解高糖抑制、發(fā)酵乙醇濃度低、木糖難利用及廢水排放多等問題。研究結(jié)果表明低溫維持高壓爆破汽爆有效克服木質(zhì)纖維素生物質(zhì)抗降解性,提高了煉制效率；新型周期蠕動(dòng)強(qiáng)化方式能夠有效移除高固酶解體系“固體效應(yīng)”,包括降低體系表觀粘度、酶失活、水束縛及機(jī)械強(qiáng)度等,從而提高了高固酶解轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)率；S. cerevisiae IPE003能高效地共發(fā)酵葡萄糖和木糖,預(yù)處理酶解發(fā)酵的高效集成工藝能夠有效提高秸稈高固轉(zhuǎn)化效率。本論文研究為木質(zhì)纖維素?zé)捴萍澳举|(zhì)纖維素乙醇工業(yè)化莫定了理論基礎(chǔ)。 【關(guān)鍵詞】：汽爆 高固酶解 木質(zhì)纖維素乙醇 周期蠕動(dòng) 過程強(qiáng)化
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院(過程工程研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ920.6
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 1 文獻(xiàn)綜述16-38
• 1.1 生物質(zhì)能源研究意義及發(fā)展趨勢(shì)16-19
• 1.1.1 能源利用歷史,現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)16-17
• 1.1.2 生物乙醇研究意義及發(fā)展趨勢(shì)17-18
• 1.1.3 生物乙醇生產(chǎn)關(guān)鍵問題,挑戰(zhàn)及研究方向18-19
• 1.2 木質(zhì)纖維素生物質(zhì)特性及其對(duì)煉制效率的影響19-29
• 1.2.1 木質(zhì)纖維素生物質(zhì)特性19-26
• 1.2.2 預(yù)處理煉制技術(shù)26-27
• 1.2.3 木質(zhì)纖維素生物質(zhì)煉制集成技術(shù)體系27-29
• 1.3 木質(zhì)纖維素生物質(zhì)煉制高固過程關(guān)鍵問題29-33
• 1.3.1 高固反應(yīng)過程與“固體效應(yīng)”29-30
• 1.3.2 高固反應(yīng)體系水束縛效應(yīng)30-31
• 1.3.3 高固反應(yīng)體系流變學(xué)特性31-32
• 1.3.4 高固反應(yīng)體系補(bǔ)料策略32-33
• 1.4 高固反應(yīng)體系過程強(qiáng)化規(guī)律及新型強(qiáng)化方式33-34
• 1.5 研究思路和研究?jī)?nèi)容34-38
• 2 低強(qiáng)度汽爆秸稈轉(zhuǎn)化可發(fā)酵糖的研究38-62
• 2.1 引言38
• 2.2 材料和方法38-44
• 2.2.1 玉米秸稈原料制備38-39
• 2.2.2 汽爆預(yù)處理操作步驟39
• 2.2.3 纖維素酶酶活測(cè)定39-42
• 2.2.4 酶解操作步驟42
• 2.2.5 固體物料特性表征42-43
• 2.2.6 成分分析測(cè)定方法43-44
• 2.2.7 實(shí)驗(yàn)試劑,儀器及設(shè)備44
• 2.3 結(jié)果與討論44-61
• 2.3.1 未處理和汽爆玉米秸稈成分分析44-48
• 2.3.2 葡聚糖、木聚糖和木質(zhì)素回收率48-49
• 2.3.3 汽爆過程聚糖及木質(zhì)素降解物得率49-51
• 2.3.4 不同固體載荷和酶載荷汽爆玉米秸稈酶解效率51-54
• 2.3.5 酶解動(dòng)力學(xué)及聚糖轉(zhuǎn)化率54-55
• 2.3.6 汽爆和酶解糖得率及過程效率分析55-61
• 2.4 小結(jié)61-62
• 3 汽爆秸稈高固酶解強(qiáng)化方式的研究62-80
• 3.1 引言62
• 3.2 材料和方法62-64
• 3.2.1 玉米秸稈原料制備62
• 3.2.2 新型蠕動(dòng)材料合成步驟62-63
• 3.2.3 材料機(jī)械性能測(cè)試63
• 3.2.4 實(shí)驗(yàn)試劑,儀器及設(shè)備63-64
• 3.3 結(jié)果與討論64-78
• 3.3.1 不同固體載荷攪拌能耗分析64-68
• 3.3.2 周期蠕動(dòng)強(qiáng)化新方法68-71
• 3.3.3 蠕動(dòng)材料的選擇及制備71-78
• 3.4 小結(jié)78-80
• 4 周期蠕動(dòng)強(qiáng)化汽爆秸稈高固酶解流變學(xué)規(guī)律80-100
• 4.1 引言80
• 4.2 材料和方法80-83
• 4.2.1 玉米秸稈原料制備80-81
• 4.2.2 汽爆預(yù)處理操作81
• 4.2.3 汽爆秸稈酶解操作81-82
• 4.2.4 纖維素酶酶活性分析82
• 4.2.5 分析方法及計(jì)算82-83
• 4.2.6 實(shí)驗(yàn)試劑,儀器及設(shè)備83
• 4.3 結(jié)果與討論83-99
• 4.3.1 不同汽爆強(qiáng)度汽爆玉米秸稈成分83-84
• 4.3.2 不同強(qiáng)化方式汽爆玉米秸稈酶解效率84-87
• 4.3.3 汽爆玉米秸稈酶解動(dòng)力學(xué)87-89
• 4.3.4 高固酶解補(bǔ)料策略效率分析89-93
• 4.3.5 汽爆玉米秸稈酶解過程流變學(xué)轉(zhuǎn)化規(guī)律93-94
• 4.3.6 不同強(qiáng)化方式纖維素酶酶活性分析94-97
• 4.3.7 汽爆玉米秸稈高固酶解轉(zhuǎn)化過程分析97-99
• 4.4 小結(jié)99-100
• 5 汽爆秸稈高固酶解水分分布規(guī)律的研究100-124
• 5.1 引言100-101
• 5.2 材料和方法101-107
• 5.2.1 玉米秸稈原料制備101
• 5.2.2 汽爆預(yù)處理操作步驟101
• 5.2.3 酶解實(shí)驗(yàn)操作步驟101
• 5.2.4 低場(chǎng)核磁共振分析101-106
• 5.2.5 分析方法及計(jì)算106-107
• 5.2.6 實(shí)驗(yàn)試劑,儀器及設(shè)備107
• 5.3 結(jié)果與討論107-121
• 5.3.1 未處理和汽爆玉米秸稈的纖維飽和點(diǎn)107-109
• 5.3.2 秸稈-水分作用機(jī)理模型109-113
• 5.3.3 不同粒徑玉米秸稈水池分布狀態(tài)113-114
• 5.3.4 不同固體載荷酶解體系水池轉(zhuǎn)化規(guī)律114-118
• 5.3.5 汽爆玉米秸稈酶解動(dòng)力學(xué)118-119
• 5.3.6 玉米秸稈與水分作用規(guī)律及其與酶解效率關(guān)系119-121
• 5.4 小結(jié)121-124
• 6 周期蠕動(dòng)強(qiáng)化高固酶解過程水分狀態(tài)的研究124-146
• 6.1 引言124-125
• 6.2 材料和方法125-127
• 6.2.1 米秸稈原料制備125
• 6.2.2 汽爆預(yù)處理操作125
• 6.2.3 高固酶解過程操作125-126
• 6.2.4 低場(chǎng)核磁共振測(cè)定126
• 6.2.5 分析方法及計(jì)算126
• 6.2.6 實(shí)驗(yàn)試劑,儀器及設(shè)備126-127
• 6.3 結(jié)果與討論127-144
• 6.3.1 不同汽爆條件汽爆玉米秸稈成分127-128
• 6.3.2 周期蠕動(dòng)強(qiáng)化汽爆玉米秸稈酶解128-132
• 6.3.3 汽爆玉米秸稈酶解動(dòng)力學(xué)132-133
• 6.3.4 高固酶解體系水池分布及其轉(zhuǎn)變規(guī)律133-136
• 6.3.5 溶質(zhì)濃度對(duì)水池分布的作用規(guī)律136-139
• 6.3.6 可溶性成分對(duì)水束縛的作用規(guī)律139-143
• 6.3.7 高固酶解水束縛效應(yīng)的移除及其與酶解效率關(guān)系143-144
• 6.4 小結(jié)144-146
• 7 周期蠕動(dòng)強(qiáng)化高固酶解體系應(yīng)力應(yīng)變規(guī)律解析146-170
• 7.1 引言146-147
• 7.2 材料和方法147-150
• 7.2.1 玉米秸稈原料制備147
• 7.2.2 汽爆預(yù)處理操作147-148
• 7.2.3 酶解過程操作148
• 7.2.4 玉米秸稈不同形態(tài)學(xué)部位機(jī)械性能測(cè)定148
• 7.2.5 酶解體系機(jī)械性能測(cè)定148-149
• 7.2.6 分析方法及計(jì)算149
• 7.2.7 實(shí)驗(yàn)試劑,儀器及設(shè)備149-150
• 7.3 結(jié)果與討論150-168
• 7.3.1 汽爆前后玉米秸稈不同形態(tài)學(xué)部位成分150-151
• 7.3.2 汽爆預(yù)處理液體成分分析151-155
• 7.3.3 汽爆玉米秸稈不同形態(tài)學(xué)部位周期蠕動(dòng)酶解效率155-156
• 7.3.4 汽爆玉米秸稈不同形態(tài)學(xué)部位周期蠕動(dòng)酶解動(dòng)力學(xué)156-158
• 7.3.5 汽爆過程玉米秸稈不同形態(tài)學(xué)部位應(yīng)力-應(yīng)變規(guī)律158-160
• 7.3.6 玉米秸稈不同形態(tài)學(xué)部位機(jī)械特性分析160-165
• 7.3.7 玉米秸稈不同形態(tài)學(xué)部位酶解過程應(yīng)力-應(yīng)變規(guī)律165-168
• 7.4 小結(jié)168-170
• 8 汽爆秸稈高固同步糖化共發(fā)酵乙醇的研究170-192
• 8.1 引言170-171
• 8.2 材料和方法171-174
• 8.2.1 玉米秸稈原料171
• 8.2.2 蒸汽爆破預(yù)處理171
• 8.2.3 發(fā)酵菌種及種子制備171-172
• 8.2.4 酶解發(fā)酵操作步驟172-173
• 8.2.5 分析方法及物料衡算173
• 8.2.6 實(shí)驗(yàn)試劑,儀器及設(shè)備173-174
• 8.3 結(jié)果與討論174-190
• 8.3.1 汽爆玉米秸稈酶解分析174-176
• 8.3.2 S.cerevisiae IPE003葡萄糖/木糖發(fā)酵效率176-179
• 8.3.3 S.cerevisiae IPE003葡共發(fā)酵萄糖和木糖效率179-185
• 8.3.4 不同固體載荷同步糖化共發(fā)酵185-186
• 8.3.5 補(bǔ)料同步糖化共發(fā)酵186-188
• 8.3.6 汽爆酶解發(fā)酵物料衡算及過程效率分析188-190
• 8.4 小結(jié)190-192
• 9 結(jié)論與展望192-198
• 9.1 結(jié)論192-194
• 9.2 創(chuàng)新性194-195
• 9.3 展望195-198
• 參考文獻(xiàn)198-206
• 附錄A206-214
• 個(gè)人簡(jiǎn)歷及發(fā)表文章目錄214-216
• 致謝216-217

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