基于卟啉和酞菁的陰極界面修飾材料及其在有機(jī)太陽能電池中的應(yīng)用

【摘要】：近年來，有機(jī)太陽能電池(OSCs)發(fā)展迅速，在材料開發(fā)、器件結(jié)構(gòu)和界面工藝的優(yōu)化方面取得了很大的進(jìn)步，單節(jié)OSCs器件能量轉(zhuǎn)化效率(PCE)已經(jīng)突破10%。然而改良陰極界面修飾層減小電荷收集/分離的障礙形成歐姆接觸提升PCE近年來引起科研工作者越來越多的關(guān)注。氟化鋰、金屬氧化物和醇或水溶解的聚合物和有機(jī)小分子常用為陰極界面修飾材料，相比于其它的陰極界面修飾材料，醇或水溶解性的有機(jī)小分子和聚合物在OSCs器件制作過程中利用旋涂技術(shù)形成界面修飾層，避免了真空蒸鍍?cè)O(shè)備制膜的繁瑣。本論文中，首先我們合成了一系列離子型卟啉和酞菁陰極界面修飾材料并研究了它們的物理化學(xué)性質(zhì)；然后，我們利用新合成的卟啉和酞菁衍生物制備成陰極界面修飾層，探究其光伏性能。 1、第二章中，我們合成了三種離子型的卟啉衍生物：Zn-TPyPMeI、Zn-TPyPAdBr和MnCl-TPyPAdBr。利用旋涂方法將三種化合物制備成陰極界面修飾層，以PCDTBT和PC71BM共混做為光活性層，制備成傳統(tǒng)的正裝OSCs器件。相比于無陰極界面修飾層的光伏器件，器件的短路電流(Jsc)、開路電壓(Voc)和填充因子(FF)提升幅度很大，其中以MnCl-TPyPAdBr作為陰極界面修飾層，器件的PCE最高，達(dá)到6.86%。通過改變四吡啶基卟啉(H2-TPyP)分子中連接吡啶官能團(tuán)的親水端基和中心配位金屬，實(shí)現(xiàn)了對(duì)陰極界面修飾層光伏性能的微調(diào)控，為制備性能更加優(yōu)異的陰極界面修飾材料提供了有益的信息。 2、第三章中，首先用2-二甲胺基乙硫醇官能團(tuán)取代酞菁鋅的八個(gè)β位置(ZnPc[S(CH2)2N(CH3)2]8)，然后再經(jīng)過甲基化得到離子型的酞菁鋅衍生物ZnPc[S(CH2)2N(CH3)3I]8。利用旋涂方法將ZnPc[S(CH2)2N(CH3)3I]8制備成陰極界面修飾層，以PCDTBT和PC71BM共混做為光活性層，制備成傳統(tǒng)的正裝OSCs器件。相比較無陰極界面修飾的光伏器件，Jsc、Voc和FF提升顯著，PCE進(jìn)一步提升至7.06%。 3、第四章中，通過改變連接在2,3,9,10,16,17,23,24-octakis (3-pyridyloxy)vanadylphthalocyanine (VOPc(OPy)8)分子中吡啶官能團(tuán)上的烷基鏈，合成了三種離子型的酞菁衍生物：VOPc(OPyC2H5Br)8、VOPc(OPyC4H9Br)8和VOPc(OPyC6H13Br)8。并利用旋涂方法制備成陰極界面修飾層，以PTB7：PC71BM共混做為光活性層，制備成傳統(tǒng)的正裝OSCs器件。在本章中我們通過簡(jiǎn)單的有機(jī)合成方法，增長(zhǎng)連接在VOPc(OPy)8吡啶官能團(tuán)上的烷基鏈，一方面減弱分子間的相互作用，另一方面增加烷基鏈的長(zhǎng)度能把這類離子型酞菁化合物從水溶性變成醇溶解性的，增加與疏水性光活性層的浸潤(rùn)性。這些為開發(fā)高性能且高成膜質(zhì)量的陰極界面修飾材料提供了有幫助的信息。 4、第五章中，我們以2,3,9,10,16,17,23,24-octakis-[N-methyl-(3-pyridyloxy)] zincylphthalocyanine iodide (1:8)(ZnPc(OPyCH3I)8)為核心，在ZnPc(OPyCH3I)8的八個(gè)位置引入不同長(zhǎng)度的烷氧基鏈合成出三種醇溶解性的酞菁衍生物： ZnPc(OC4H9OPyCH3I)8、 ZnPc(OC6H13OPyCH3I)8和ZnPc(OC8H17OPyCH3I)8。并利用旋涂方法制備成陰極界面修飾層，以PTB7：PC71BM共混做為光活性層，制備成傳統(tǒng)的正裝OSCs器件，PCE最高達(dá)到8.73%。由于酞菁分子具有非常大的π共軛系統(tǒng)，容易聚集，導(dǎo)致形成的薄膜不是很平整。所以我們?cè)赯nPc(OPyCH3I)8分子的八個(gè)位置引入不同長(zhǎng)度的烷氧基鏈進(jìn)而減弱分子間強(qiáng)的π-π相互作用，增加與疏水性光活性層的浸潤(rùn)性，期望在光活性層上形成質(zhì)量良好的薄膜。我們利用原子力顯微鏡和接觸角等測(cè)試儀器系統(tǒng)的研究了陰極界面修飾層的形貌，而且我們還對(duì)不同光活性層進(jìn)行了普適性的研究。值得注意的是，當(dāng)烷氧基鏈長(zhǎng)度增加到八時(shí)，ZnPc(OC8H17OPyCH3I)8在乙醇溶劑中的溶解性非常好，并且ZnPc(OC8H17OPyCH3I)8利用乙醇作為溶劑旋涂成膜得到的器件，解決了保持光伏器件高效率的同時(shí)又能在光活性層上擁有良好的浸潤(rùn)性的問題，而且還對(duì)環(huán)境友好無毒無害。為開發(fā)高性能且綠色環(huán)保的陰極界面修飾材料提供了有幫助的信息。 【關(guān)鍵詞】：有機(jī)太陽能電池 陰極界面修飾材料 卟啉 酞菁
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ25;TM914.4
【目錄】：

• 中文摘要5-8
• Abstract8-16
• 第一章 前言16-46
• 1.1 引言16-17
• 1.2 有機(jī)太陽能電池簡(jiǎn)介17-20
• 1.2.1 有機(jī)太陽能電池的發(fā)展歷史17-19
• 1.2.2 有機(jī)太陽能電池的工作原理19-20
• 1.3 有機(jī)體異質(zhì)結(jié)太陽能電池的發(fā)展近況20-24
• 1.4 有機(jī)體異質(zhì)結(jié)太陽能電池的界面修飾材料24-35
• 1.4.1 有機(jī)體異質(zhì)結(jié)太陽能電池陽極界面修飾材料24-25
• 1.4.2 可溶液加工的有機(jī)體異質(zhì)結(jié)太陽能電池陰極界面修飾材料25-35
• 1.4.2.1 金屬氧化物26-28
• 1.4.2.2 醇或水溶解性的聚合物28-32
• 1.4.2.3 醇或水溶解性的有機(jī)小分子32-35
• 1.5 卟啉分子簡(jiǎn)介35-40
• 1.6 酞菁分子簡(jiǎn)介40-42
• 1.7 研究思路、方法和成果42-46
• 1.7.1 研究思路42-43
• 1.7.2 研究方法43
• 1.7.3 研究成果43-46
• 第二章 四吡啶基卟啉衍生物的合成及作為有機(jī)太陽能電池陰極界面修飾材料的應(yīng)用46-66
• 2.1 引言46-47
• 2.2 合成和性質(zhì)表征部分47-63
• 2.2.1 合成所用藥品和試劑47-48
• 2.2.2 測(cè)試儀器48
• 2.2.3 三種離子型卟啉化合物的合成48-51
• 2.2.4 光物理性質(zhì)51-52
• 2.2.5 電化學(xué)性質(zhì)52-54
• 2.2.6 器件制備和測(cè)試54-63
• 2.2.6.1 器件制備所需材料54
• 2.2.6.2 測(cè)試儀器54-55
• 2.2.6.3 器件制備過程55
• 2.2.6.4 器件性能55-63
• 2.3 本章小結(jié)63-66
• 第三章 β位置取代的酞菁鋅衍生物的合成及作為有機(jī)太陽能電池陰極界面修飾材料的應(yīng)用66-82
• 3.1 引言66
• 3.2 合成和性質(zhì)表征部分66-79
• 3.2.1 合成所用藥品和試劑66-67
• 3.2.2 測(cè)試儀器67
• 3.2.3 ZnPc[S(CH_2)_2N(CH_3)_3I]_8的合成67-69
• 3.2.4 光物理性質(zhì)69-70
• 3.2.5 電化學(xué)性質(zhì)70-71
• 3.2.6 器件制備和測(cè)試71-79
• 3.2.6.1 器件制備所需材料71-72
• 3.2.6.2 測(cè)試儀器72
• 3.2.6.3 器件制備過程72-73
• 3.2.6.4 器件性能73-79
• 3.3 本章小結(jié)79-82
• 第四章 β位置取代的酞菁氧釩衍生物的合成及作為有機(jī)太陽能電池陰極界面修飾材料的應(yīng)用82-100
• 4.1 引言82-83
• 4.2 合成和性質(zhì)表征部分83-98
• 4.2.1 合成所用藥品和試劑83
• 4.2.2 測(cè)試儀器83
• 4.2.3 三種離子型酞菁氧釩化合物的合成83-85
• 4.2.4 光物理性質(zhì)85-87
• 4.2.5 電化學(xué)性質(zhì)87-88
• 4.2.6 器件制備和測(cè)試88-98
• 4.2.6.1 器件制備所需材料88-89
• 4.2.6.2 測(cè)試儀器89
• 4.2.6.3 器件制備過程89-90
• 4.2.6.4 器件性能90-98
• 4.3 本章小結(jié)98-100
• 第五章 位置取代的離子型酞菁鋅衍生物的合成及作為有機(jī)太陽能電池陰極界面修飾材料的應(yīng)用100-124
• 5.1 引言100
• 5.2 合成和性質(zhì)表征部分100-122
• 5.2.1 合成所用藥品和試劑100-101
• 5.2.2 測(cè)試儀器101
• 5.2.3 三種離子型酞菁鋅化合物的合成101-106
• 5.2.4 光物理性質(zhì)106-107
• 5.2.5 電化學(xué)性質(zhì)107-109
• 5.2.6 器件制備和測(cè)試109-122
• 5.2.6.1 器件制備所需材料109
• 5.2.6.2 測(cè)試儀器109-110
• 5.2.6.3 器件制備過程110-111
• 5.2.6.4 器件性能111-122
• 5.3 本章小結(jié)122-124
• 第六章 結(jié)論124-128
• 參考文獻(xiàn)128-138
• 作者簡(jiǎn)介與學(xué)術(shù)成果138-140
• 致謝140-141

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