Ni基整體式甲烷部分氧化催化劑研究

【摘要】： 本論文采用固定床微型反應裝置研究了γ—Al_2O_3，CeO_2，CeO_2—ZrO_2，CeO_2—ZrO_2／γ—Al_2O_3和CeO_2—ZrO_2—Y_2O_3／γ—Al_2O_3載體負載的Ni基整體式催化劑和顆粒式Ni基催化劑對甲烷部分氧化反應的反應性能，并用XRD，BET以及XPS等手段對催化劑進行了表征。結果表明，γ—Al_2O_3負載的Ni基整體式催化劑對甲烷部分氧化制合成氣具有高活性和高選擇性，加入La或Y助劑能有效地增加CO選擇性。CeO_2—ZrO_2負載的Ni基整體式催化劑，反應性能以Ce／Zr為1時最佳。當混合載體的CeO_2—ZrO_2／γ—Al_2O_3為1：9時，CH_4的轉化率，CO和H_2的選擇性分別為97％，100％和97.5％，明顯優(yōu)于兩種載體單獨使用時的反應性能，表現(xiàn)出良好的協(xié)同作用。空速對反應性能的影響研究表明，在低空速下以生成CO_2，H_2和H_2O的副反應為主，高空速下生成CO和H_2的主反應占100％，揭示出甲烷部分氧化反應遵從直接氧化機理，CO_2是由CO氧化而成。甲烷部分氧化與二氧化碳重整耦合反應結果表明，在甲烷部分氧化與二氧化碳重整兩個反應中，POM占很大的優(yōu)勢。XRD結果表明，鎳在混合載體上分散均勻。Y_2O_3的加入阻礙了CeO_2-ZrO_2晶粒在焙燒過程中的生長和聚集。1000℃煅燒以后，樣品的物相組成并無多大的變化。XPS結果表明，在反應過程中，Ni以Ni~0，Ni~(2+)和Ni~(3+)三種價態(tài)存在，表明在反應過程中鎳可能存在一個各種價態(tài)的循環(huán)往復。 【關鍵詞】：Ni 整體式催化劑 甲烷部分氧化 合成氣
【學位授予單位】：四川大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2003
【分類號】：O643.3
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-7
• 1 引言7-19
• 1.1 本論文的目的和意義7-8
• 1.2 甲烷催化部分氧化制合成氣的研究進展8-15
• 1.2.1 催化劑的研究8-10
• 1.2.2 反應條件對反應性能的影響10-11
• 1.2.3 反應機理11-13
• 1.2.4 催化反應活性中心13-14
• 1.2.5 CeO_2的結構和性質14-15
• 1.3 甲烷部分氧化反應的反應物、產(chǎn)物的化學吸附15-17
• 1.4 甲烷部分氧化與二氧化碳重整耦合反應研究17
• 1.5 本論文的研究內容17-19
• 2 實驗部分19-23
• 2.1 原料與試劑19
• 2.1.1 催化劑制備用原料19
• 2.1.2 氣體19
• 2.2 催化劑的制備19-20
• 2.3 催化劑性能的評價20-21
• 2.4 數(shù)據(jù)處理計算公式21
• 2.5 儲氧材料的表征21-23
• 2.5.1 載體的比表面與孔結構的測定21-22
• 2.5.2 XRD表征22
• 2.5.3 XPS表征22-23
• 3 結果與討論23-42
• 3.1 含γ-Al_2O_3載體負載的鎳催化劑的反應性能23
• 3.2 含CeO_2載體負載的鎳催化劑的反應性能23-24
• 3.3 混合載體負載的鎳催化劑的反應性能24-27
• 3.3.1 不同比例的混合載體的反應性能24-25
• 3.3.2 在混合載體中Y_2C_3的添加對反應性能的影響25-27
• 3.4 反應條件對反應活性的影響27-33
• 3.4.1 溫度對催化劑催化性能的影響27-29
• 3.4.2 原料氣空速對催化劑反應性能的影響29-31
• 3.4.3 原料氣組成對催化劑反應性能的影響31-33
• 3.5 反應時間的影響33
• 3.6 還原對催化劑的影響33-34
• 3.7 顆粒式催化劑的反應性能34-35
• 3.8 甲烷部分氧化與二氧化碳重整耦合反應35-37
• 3.9 催化劑的XRD表征37-38
• 3.10 催化劑的BET表征38-39
• 3.11 催化劑的XPS表征39-42
• 4 結論42-44
• 參考文獻44-48
• 致謝48-50

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