濕活性炭存儲(chǔ)甲烷的機(jī)理和充放氣過(guò)程研究

【摘要】：本文采用局部密度函數(shù)理論并結(jié)合CO2的吸附數(shù)據(jù)表征了活性炭AX-21、BY-1和JX406的比表面積和孔徑分布。通過(guò)測(cè)量吸附等溫線的方法系統(tǒng)研究了275K下濕活性炭對(duì)甲烷的存儲(chǔ)能力。不同微孔結(jié)構(gòu)的活性炭濕儲(chǔ)甲烷的能力截然不同。豐富的微孔有利于降低水合物的形成壓力，但較大的孔容以及合適的孔徑分布對(duì)活性炭濕儲(chǔ)甲烷具有決定性作用。預(yù)先吸附的水量（即水炭比）對(duì)濕活性炭存儲(chǔ)甲烷的量有重要的影響。水炭比在孔容附近時(shí)，濕活性炭對(duì)甲烷的儲(chǔ)量較大；當(dāng)水炭比超過(guò)孔容一定值后，儲(chǔ)量迅速降低。 通過(guò)充氣過(guò)程吸附槽的重量和吸附床層中心的溫度變化曲線觀測(cè)到甲烷水合物生成的整個(gè)過(guò)程，進(jìn)一步證明了濕活性炭存儲(chǔ)甲烷的機(jī)理是以水合物的形式存儲(chǔ)甲烷。充、放氣動(dòng)力學(xué)研究顯示，充氣壓力越大，生成甲烷水合物的時(shí)間越短。充氣過(guò)程的熱效應(yīng)較低，溫升不超過(guò)8℃。放氣時(shí)，吸附槽能以均勻的速率對(duì)外放氣。放氣過(guò)程的溫降隨著放氣速率的增大而升高。 濕活性炭BY-1對(duì)甲烷和丙烷的混合氣以及天然氣的存儲(chǔ)研究顯示，混合氣和天然氣水合物的生成壓力比甲烷水合物的生成壓力分別降低了0.8和0.72Mpa，但濕活性炭對(duì)混合氣和天然氣的儲(chǔ)量不如其對(duì)甲烷的儲(chǔ)量。天然氣水合物在濕活性炭微孔內(nèi)的生成速率很快，幾乎不需要誘導(dǎo)時(shí)間。多孔介質(zhì)活性炭為氣、液兩相提供了優(yōu)良的接觸場(chǎng)所，天然氣水合物在活性炭微孔內(nèi)的生成速率大大高于其在純水中的生成速率。 【關(guān)鍵詞】：活性炭 存儲(chǔ) 甲烷水合物 孔分布 吸附
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2004
【分類號(hào)】：O647.3
【目錄】：

• 第一章 文獻(xiàn)綜述8-25
• 1.1 引言8-9
• 1.2 天然氣存儲(chǔ)9-13
• 1.2.1 天然氣的吸附存儲(chǔ)10-12
• 1.2.1.1 在干活性炭上的吸附存儲(chǔ)10
• 1.2.1.2 吸附劑10-12
• 1.2.2 天然氣的其它存儲(chǔ)方式12-13
• 1.3 水合物13-18
• 1.3.1 水合物的研究歷史和現(xiàn)狀13-15
• 1.3.2 水合物的組成與結(jié)構(gòu)15-16
• 1.3.3 水合物性質(zhì)16-18
• 1.4 天然氣水合物儲(chǔ)存技術(shù)18-24
• 1.4.1 水合物形成動(dòng)力學(xué)18-22
• 1.4.2 水合物分解22
• 1.4.3 天然氣水合物的人工合成研究22-23
• 1.4.4 利用多孔介質(zhì)存儲(chǔ)天然氣水合物23-24
• 1.5 小結(jié)24-25
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分25-36
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料25
• 2.2 甲烷水合物的吸附存儲(chǔ)實(shí)驗(yàn)裝置及其使用25-30
• 2.2.1 甲烷水合物的吸附存儲(chǔ)裝置25-27
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟27-30
• 2.2.2.1 讀數(shù)校正27
• 2.2.2.2 樣品準(zhǔn)備27
• 2.2.2.3 儲(chǔ)罐自由空間體積確定27-28
• 2.2.2.4 充氣過(guò)程28
• 2.2.2.5 放氣過(guò)程28-30
• 2.3 濕活性炭吸附等溫線測(cè)定裝置及其使用30-36
• 2.3.1 樣品準(zhǔn)備30
• 2.3.2 吸附等溫線測(cè)定裝置30-31
• 2.3.3 吸附槽自由空間體積的確定31-32
• 2.3.4 吸附與脫附等溫線的測(cè)定32-36
• 第三章 結(jié)果與討論36-68
• 3.1 用濕活性炭存儲(chǔ)甲烷的研究36-53
• 3.1.1 活性炭的表征36-38
• 3.1.1.1 活性炭比表面積和孔容的計(jì)算36-38
• 3.1.1.2 活性炭孔分布的計(jì)算38
• 3.1.2 活性炭未加水時(shí)對(duì)甲烷的吸附等溫線38-39
• 3.1.3 濕活性炭的“吸附”等溫線39-41
• 3.1.4 濕活性炭存儲(chǔ)甲烷的機(jī)理41-42
• 3.1.5 孔結(jié)構(gòu)對(duì)甲烷水合物在活性炭微孔內(nèi)生成的影響42-46
• 3.1.6 預(yù)先吸附的水量對(duì)濕活性炭存儲(chǔ)甲烷的影響46-48
• 3.1.6.1 預(yù)先吸附的水量對(duì)甲烷水合物生成壓力的影響46-47
• 3.1.6.2 預(yù)先吸附的水量對(duì)甲烷存儲(chǔ)量的影響47-48
• 3.1.7 孔結(jié)構(gòu)對(duì)濕活性炭吸附等溫線形狀的影響48-51
• 3.1.7.1 濕活性炭BY-1的“吸附”和“脫附”等溫線48-49
• 3.1.7.2 濕活性炭AX-21的“吸附”和“脫附”等溫線49-51
• 3.1.7.3 濕活性炭JX406的“吸附”和“脫附”等溫線51
• 3.1.8 甲烷水合物生成過(guò)程的動(dòng)力學(xué)曲線51-52
• 3.1.9 小結(jié)52-53
• 3.2 濕活性炭存儲(chǔ)甲烷的充、放氣過(guò)程的研究53-60
• 3.2.1 充氣實(shí)驗(yàn)過(guò)程中吸附槽重量隨時(shí)間的變化53-54
• 3.2.2 充氣實(shí)驗(yàn)過(guò)程中吸附槽內(nèi)溫度隨時(shí)間的變化54-56
• 3.2.3 充氣過(guò)程中壓力隨時(shí)間的變化56-57
• 3.2.4 放氣過(guò)程中放氣量隨時(shí)間的變化57-58
• 3.2.5 放氣過(guò)程中壓力隨時(shí)間的變化58-59
• 3.2.6 放氣過(guò)程中溫度隨時(shí)間的變化59-60
• 3.2.7 小結(jié)60
• 3.3 用濕活性炭存儲(chǔ)混合氣(甲烷和丙烷)的研究60-64
• 3.3.1 吸附等溫線61-63
• 3.3.2 生成混合氣水合物的動(dòng)力學(xué)曲線63-64
• 3.4 用濕活性炭存儲(chǔ)天然氣的研究64-68
• 3.4.1 吸附等溫線64-65
• 3.4.2 生成天然氣水合物的動(dòng)力學(xué)曲線65-67
• 3.4.3 小結(jié)67-68
• 第四章 結(jié)論68-70
• 參考文獻(xiàn)70-73
• 致謝73

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