煤顯微組分熱解甲烷、氫氣生成動力學(xué)及機理

【摘要】：從煤巖學(xué)觀點來說，煤是由多種煤巖顯微組分組成，各種煤巖組分的熱解行為存在較大的差別。由于煤巖顯微組分中，鏡質(zhì)組和惰質(zhì)組為主要顯微組分，所占比例很大，研究其結(jié)構(gòu)和熱解反應(yīng)性具有重要意義。 煤熱解氣中最主要的氣體組分為CO_2，其次為H_2，再次為甲烷與飽和烴，而烯烴和CO含量都很低。而氣態(tài)烴中以甲烷為其主成分。并且甲烷和氫氣的生成貫穿煤熱解的整個過程，研究其逸出特征及動力學(xué)特征，是研究煤的結(jié)構(gòu)及確定煤結(jié)構(gòu)單元中活性較高位置的重要手段。 本文選用煤階差別不大，但由于形成的環(huán)境不同導(dǎo)致兩種煤的反應(yīng)性存在較大差別的平朔煤和神東煤為研究對象，對各種煤中的惰質(zhì)組和鏡質(zhì)組兩種顯微組分進行研究。用XPS、XRD、FTIR等儀器分析方法揭示顯微組分的結(jié)構(gòu)特征。通過各顯微煤樣的TG-MS熱解實驗，重點研究了甲烷及氫氣的逸出特征。對甲烷及氫氣的熱解速率曲線進行分峰模擬，將熱解甲烷及氫氣的各基元反應(yīng)解疊出來，對其進行動力學(xué)計算。將煤結(jié)構(gòu)與動力學(xué)特征相結(jié)合，分析了甲烷和氫氣的生成機理。 XPS研究結(jié)果表明，平朔煤顯微組分中C-C或C-H含量均較神東煤同類型的顯微組分高，相應(yīng)地碳氧基團含量相對較低。含氧有機官能團中酚羥基所占比例最大，其次為羧基和羰基。神東惰質(zhì)組含有較多的羧基，表明其氧化程度較大。神東惰質(zhì)組吸附氧的性能較高，自燃性較強。吡啶型氮和吡咯型氮是含氮有機官能團的主要存在形式；平朔煤顯微組分含較多吡啶型氮，而神東煤同類型顯微組分則含較多的吡咯型氮。在含硫官能團中，噻吩型硫占大多數(shù)，其次為硫醇、硫醚型硫。神東惰質(zhì)組噻吩型硫含量低于平朔惰質(zhì)組，而含有一定量的氧化物硫。 【關(guān)鍵詞】：煤顯微組分 熱解 甲烷 氫氣 生成動力學(xué) 反應(yīng)機理
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2006
【分類號】：TQ531
【目錄】：

• 第一章 緒論11-18
• 1.1 研究甲烷、氫氣的熱解機理對煤熱解研究的作用11-12
• 1.2 研究煤顯微組分熱解性質(zhì)的重要意義12-13
• 1.3 熱解甲烷、氫氣的動力學(xué)特征及熱解機理的研究現(xiàn)狀13-17
• 1.3.1 熱解甲烷、氫氣的動力學(xué)特征13-14
• 1.3.2 甲烷、氫氣熱解機理的研究現(xiàn)狀14-17
• 1.4 本論文的研究內(nèi)容17-18
• 第二章 煤樣的顯微煤巖特征18-29
• 2.1 煤的顯微組成18-21
• 2.1.1 鏡質(zhì)組20
• 2.1.2 殼質(zhì)組20
• 2.1.3 惰質(zhì)組20-21
• 2.2 煤樣選取及煤樣顯微煤巖特征21-29
• 2.2.1 煤樣選取21
• 2.2.2 原煤煤樣的顯微煤巖特征21-29
• 2.2.2.1 神東煤顯微煤巖特征21-25
• 2.2.2.2 平朔煤顯微煤巖特征25-29
• 第三章 樣品準(zhǔn)備和實驗方法29-33
• 3.1 實驗煤樣29
• 3.2 鏡質(zhì)組反射率的測定29-30
• 3.3 實驗方法30-33
• 3.3.1 煤結(jié)構(gòu)的分析30-32
• 3.3.1.1 X射線光電子能譜(XPS)30-31
• 3.3.1.2 X射線衍射法(XRD)31
• 3.3.1.3 傅立葉變換紅外光譜(FTIR)31-32
• 3.3.2 煤熱解實驗方法(TG-MS)32-33
• 第四章 煤顯微組分的結(jié)構(gòu)特征33-59
• 4.1 顯微組分組表面結(jié)構(gòu)的XPS表征33-41
• 4.1.1 實驗部分33
• 4.1.1.1 樣品及處理33
• 4.1.1.2 實驗設(shè)備及數(shù)據(jù)處理方法33
• 4.1.2 結(jié)果分析與討論33-40
• 4.1.2.1 煤表面結(jié)構(gòu)中碳的賦存形態(tài)33-35
• 4.1.2.2 煤表面結(jié)構(gòu)中氧的賦存形態(tài)35-37
• 4.1.2.3 煤表面結(jié)構(gòu)中氮的賦存形態(tài)37-39
• 4.1.2.4 煤表面結(jié)構(gòu)中硫的賦存形態(tài)39-40
• 4.1.3 小結(jié)40-41
• 4.2 X射線衍射分析41-47
• 4.2.1 實驗部分41-42
• 4.2.2 結(jié)果與討論42-46
• 4.2.2.1 XRD衍射峰歸屬42
• 4.2.2.2 XRD譜圖的定性分析42-43
• 4.2.2.3 計算煤的XRD結(jié)構(gòu)參數(shù)43-46
• 4.2.2.4 無定形碳含量的對比分析46
• 4.2.3 小結(jié)46-47
• 4.3 傅立葉變換紅外光譜分析47-59
• 4.3.1 FTIR光譜分析47
• 4.3.2 結(jié)果與討論47-59
• 4.3.2.1 顯微組分FTIR譜圖峰位歸屬48-56
• 4.3.2.2 顯微組分的FTIR結(jié)構(gòu)參數(shù)56-59
• 第五章 煤顯微組分的基本熱解特征59-69
• 5.1 實驗部分59
• 5.1.1 煤樣59
• 5.1.2 TG-MS實驗59
• 5.2 結(jié)果與討論59-69
• 5.2.1 熱失重分析59-62
• 5.2.2 熱解過程中揮發(fā)分逸出規(guī)律62-69
• 5.2.2.1 輕質(zhì)碳?xì)浠衔?C_1~C_4)的逸出規(guī)律62-64
• 5.2.2.2 輕質(zhì)芳香烴化合物苯(C_6H_6)及H_2的逸出規(guī)律64-66
• 5.2.2.3 含氧化合物的逸出規(guī)律66-69
• 第六章 煤顯微組分甲烷、氫氣生成特征及動力學(xué)69-79
• 6.1 數(shù)據(jù)處理方法69-70
• 6.1.1 甲烷及甲基自由基生成速率曲線的擬合69-70
• 6.1.2 甲烷、氫氣的生成動力學(xué)70
• 6.2 甲烷、氫氣的逸出特征70-72
• 6.2.1 甲烷的逸出特征70-72
• 6.2.2 氫氣的逸出特征72
• 6.3 煤熱解甲烷、甲基及氫氣生成反應(yīng)的確定及其動力學(xué)參數(shù)72-78
• 6.3.1 煤熱解甲烷及甲基生成反應(yīng)的確定及其動力學(xué)參數(shù)72-74
• 6.3.2 煤熱解氫氣生成反應(yīng)的確定及其動力學(xué)參數(shù)74-78
• 6.4 本章小結(jié)78-79
• 第七章 煤顯微組分甲烷、氫氣生成機理79-87
• 7.1 各反應(yīng)類型對熱解甲基、甲烷生成量的貢獻及反應(yīng)類型分析79-84
• 7.1.1 各反應(yīng)類型對甲烷及甲基生成量的貢獻79
• 7.1.2 甲基自由基及熱解甲烷生成反應(yīng)類型分析79-84
• 7.2 各反應(yīng)類型對熱解氫氣生成量的貢獻及反應(yīng)類型分析84-85
• 7.2.1 各反應(yīng)類型對氫氣生成量的貢獻84
• 7.2.2 熱解氫氣生成反應(yīng)類型分析84-85
• 7.3 本章小結(jié)85-87
• 第八章 結(jié)論87-89
• 參考文獻89-93
• 致謝93-94
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文94

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