強(qiáng)電場(chǎng)電離放電甲烷生成含氧化合物的研究

【摘要】：甲烷的催化氧化制含氧化合物的研究已經(jīng)做了不少的工作,但是難以實(shí)現(xiàn)高選擇性條件下的較高轉(zhuǎn)化率,因此離工業(yè)化應(yīng)用還有一定的距離。由于甲烷分子的高穩(wěn)定性,由天然氣直接合成碳二烴在熱力學(xué)上比較困難,常規(guī)的催化轉(zhuǎn)化和氧化偶聯(lián)尚未取得突破性進(jìn)展。甲烷的化學(xué)轉(zhuǎn)化被譽(yù)為面向21世紀(jì)的研究課題,各國(guó)政府都投入了大量人力、物力從事開發(fā)與研究,并不斷取得進(jìn)展。從20世紀(jì)80年代中期以來(lái),甲烷氧化偶聯(lián)制C_2烴的研究和甲烷直接合成化學(xué)品所采用新技術(shù)、新工藝是當(dāng)前非常具有挑戰(zhàn)性的課題。 針對(duì)常規(guī)甲烷催化轉(zhuǎn)化和氧化偶聯(lián)制備含氧化合物的問題,遵循國(guó)際化學(xué)科學(xué)研究前沿“綠色化學(xué)”原則,采用自然界存在豐富的CH_4、H_2O和O_2為原料,在綠色友好的常溫大氣壓無(wú)任何催化劑的條件下,采用強(qiáng)電場(chǎng)電離放電加速電子及其激勵(lì)氣體分子的極端物理手段,在反應(yīng)腔體內(nèi)進(jìn)行無(wú)任何環(huán)境污染的非平衡等離子體化學(xué)反應(yīng),將氣體分子激發(fā)、電離、離解成CH_4~+、CH_3~+、CH_4~·、H_2O~+、H_2O~·、O_2~+、O(~1D)等活性粒子,生成氣態(tài)烴及含氧碳?xì)浠衔?整個(gè)反應(yīng)過(guò)程實(shí)現(xiàn)零污染、零副產(chǎn)品。 在不同的氣體組分條件下(H_2O與CH_4,O_2與CH_4,H_2O、O_2與CH_4),研究激勵(lì)電壓、放電頻率和氣體流量對(duì)甲烷轉(zhuǎn)化率、氣態(tài)烴選擇性及甲醇收率的影響。升高激勵(lì)電壓、放電頻率和減少氣體流量均有利于CH_4的轉(zhuǎn)化及甲醇的產(chǎn)生。氣體組分為H_2O-O_2-CH_4條件下,激勵(lì)電壓為2200V、放電頻率為10.3kHz、CH_4與O_2的氣體流量分別為1000mL/min、50mL/min時(shí),甲烷的轉(zhuǎn)化率最大,高達(dá)72.3%,甲醇收率最高達(dá)5.78%。 本實(shí)驗(yàn)在常溫常壓無(wú)催化劑的反應(yīng)條件下,采用自然界中豐富的CH_4、O_2和H_2O為原料,合成出高利用價(jià)值的化工原料(C_2烴)及清潔環(huán)保的替代能源(甲醇),為天然氣化工的發(fā)展、新能源的開發(fā)提供了一種低能耗的新技術(shù),具有重大的科學(xué)研究及經(jīng)濟(jì)意義。 【關(guān)鍵詞】：等離子體合成 甲烷 強(qiáng)電場(chǎng)電離放電 H_2O O_2
【學(xué)位授予單位】：大連海事大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2006
【分類號(hào)】：TQ221.11
【目錄】：

• 第1章 緒論9-15
• 1.1 甲烷生成含氧化合物的研究意義9-10
• 1.2 甲烷轉(zhuǎn)化生成含氧化合物研究進(jìn)展10-13
• 1.2.1 常規(guī)甲烷催化氧化生成含氧化合物的進(jìn)展10-11
• 1.2.2 甲烷等離子體轉(zhuǎn)化生成含氧化合物進(jìn)展11-13
• 1.3 本論文研究的主要內(nèi)容：13-15
• 第2章 強(qiáng)電離氣體放電方法與原理15-26
• 2.1 引言15
• 2.2 非彈性碰撞與活性粒子的產(chǎn)生15-17
• 2.3 高氣壓流柱與強(qiáng)電場(chǎng)的建立17-21
• 2.4 電介質(zhì)鎮(zhèn)流效應(yīng)與強(qiáng)電離放電體系21-24
• 2.5 非平衡等離子體反應(yīng)器與主要放電參量24-25
• 2.6 本章小節(jié)25-26
• 第3章 CH_4和H_2O、O_2的等離子體化學(xué)反應(yīng)過(guò)程26-37
• 3.1 非平衡等離子體化學(xué)的主要基元反應(yīng)26-29
• 3.2 CH_4等離子體的狀態(tài)29
• 3.3 O_2與甲烷在強(qiáng)電離放電下反應(yīng)過(guò)程：29-31
• 3.4 H_2O與甲烷在強(qiáng)電離放電下反應(yīng)過(guò)程：31-33
• 3.5 H_2O、O_2與甲烷在強(qiáng)電離放電下反應(yīng)過(guò)程：33-36
• 3.6 本章小結(jié)36-37
• 第4章 CH_4等離子體轉(zhuǎn)化的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論37-58
• 4.1 引言37
• 4.2 實(shí)驗(yàn)流程與實(shí)驗(yàn)設(shè)備37-38
• 4.3 等離子體合成產(chǎn)物的計(jì)算方法38
• 4.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析38-57
• 4.4.1 生成產(chǎn)物分析計(jì)算38-40
• 4.4.2 強(qiáng)電場(chǎng)放電條件下H_2O與甲烷的反應(yīng)40-47
• 4.4.3 強(qiáng)電場(chǎng)放電條件下O_2與甲烷的反應(yīng)47-49
• 4.4.4 強(qiáng)電場(chǎng)放電條件下H_2O和O_2與甲烷的反應(yīng)49-55
• 4.4.5 不同氣氛條件下甲烷轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物選擇性、收率比較55-57
• 4.5 本章小結(jié)57-58
• 第5章 結(jié)論與展望58-60
• 參考文獻(xiàn)60-63
• 攻讀學(xué)位期間公開發(fā)表論文63-64
• 致謝64-65
• 研究生履歷65

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