金屬基電熱整體催化劑稀薄甲烷催化燃燒應(yīng)用

【摘要】：甲烷作為天然氣的主要成分,儲(chǔ)量大,熱能利用潛力大。其催化燃燒較傳統(tǒng)火焰燃燒通過(guò)加深甲烷的氧化程度,大大降低了燃料起燃溫度,提高了燃燒效率。整體催化劑因其獨(dú)特的構(gòu)件化結(jié)構(gòu)及傳質(zhì)傳熱快等特點(diǎn),廣泛應(yīng)用于催化燃燒。但因活性組分與載體的物性差異,使其難負(fù)載到載體上,從而使整體催化劑粘附穩(wěn)定性不高,影響活性。 本文以FeCrAl合金為載體,通過(guò)高溫煅燒、陽(yáng)極氧化、陽(yáng)極氧化-生長(zhǎng)分子篩三種預(yù)處理方式,改變載體表面微環(huán)境。分別用溶膠提拉法、噴霧熱分解法、復(fù)合電鍍法負(fù)載Lao.7Sro.3Mn03到載體上,經(jīng)800℃、900℃煅燒,制備出金屬基電熱整體催化劑。通過(guò)增重量、失重量分析,考察了載體預(yù)處理方式對(duì)催化劑牢固度的影響響,通過(guò)XRD、SEM表征手段對(duì)整體催化劑的物相和表面形貌進(jìn)行了分析。通過(guò)低濃度甲烷催化燃燒反應(yīng),考察了載體預(yù)處理方式、反應(yīng)空速,煅燒溫度對(duì)整體催化劑催化性能的影響。 考察了溶膠提拉法制備的金屬基電熱整體催化劑甲烷催化燃燒性能。結(jié)果表明,陽(yáng)極氧化-生長(zhǎng)分篩預(yù)處理載體催化劑較另外兩種方式預(yù)處理后表現(xiàn)出更好的低溫起燃活性和高溫活性,T1o=315℃(甲烷轉(zhuǎn)化10%時(shí)反應(yīng)溫度),T90=679℃(甲烷轉(zhuǎn)化90%時(shí)反應(yīng)溫度)；各催化劑在12100、24200 mL/(g·h)空速下表現(xiàn)出較36400 mL/(g·h)更好的催化活性；900℃煅燒催化劑普遍表現(xiàn)出較800℃煅燒更好的催化活性。 考察了噴霧熱分解法制備的金屬基電熱整體催化劑甲烷催化燃燒性能。結(jié)果表明,陽(yáng)極氧化、陽(yáng)極氧化-生長(zhǎng)分子篩膜預(yù)處理載體催化劑在900℃煅燒,低、中空速下表現(xiàn)出很好的低溫起燃活性,T10分別為302℃、310℃。900℃4h煅燒預(yù)處理載體催化劑在900℃煅燒低空速下有很好的高溫催化活性,T90=658℃。催化劑經(jīng)900℃煅燒活性普遍好于800℃煅燒,這與溶膠提拉法結(jié)論相同。 考察了復(fù)合電鍍法制備的金屬基電熱整體催化劑甲烷催化燃燒性能。結(jié)果表明,各催化劑在低、中空速下表現(xiàn)出較好的催化活性,T10約在308-350℃,其中分子篩膜催化劑表現(xiàn)出最好的低溫起燃活性,T10=308℃。800℃煅燒催化劑低溫起燃活性和高溫催化活性普遍好于900℃煅燒,這與前兩種方法結(jié)論相反。 金屬基電熱整體催化劑的甲烷催化燃燒活性評(píng)價(jià)在自行設(shè)計(jì)搭建的電熱反應(yīng)裝置上進(jìn)行。即將FeCrAl合金既作為整體催化劑載體,又作為電加熱反應(yīng)器的直接電熱元件。較傳統(tǒng)的外加熱流動(dòng)床反應(yīng)器,升溫迅速,短時(shí)間即可達(dá)到反應(yīng)所需溫度,傳熱效果好,整體催化劑軸向徑向溫度梯度小,受熱均勻。提高了熱能利用率,節(jié)約了能量。 【關(guān)鍵詞】：甲烷 鈣鈦礦 整體催化劑 催化燃燒 電熱
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類(lèi)號(hào)】：TQ426
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 引言10-11
• 1 文獻(xiàn)綜述11-27
• 1.1 整體催化劑11-17
• 1.1.1 整體催化劑概述11
• 1.1.2 整體催化劑的載體11-15
• 1.1.3 整體催化劑制備方法15-16
• 1.1.4 整體催化劑的應(yīng)用16-17
• 1.2 甲烷催化燃燒17-22
• 1.2.1 催化燃燒理論17-19
• 1.2.2 甲烷燃燒催化劑的發(fā)展19-22
• 1.3 鈣鈦礦型催化劑在甲烷燃燒中的應(yīng)用22-26
• 1.3.1 鈣鈦礦型催化劑概述22-24
• 1.3.2 鈣鈦礦型氧化物催化機(jī)理24
• 1.3.3 鈣鈦礦型催化劑制備方法24-25
• 1.3.4 鈣鈦礦型催化劑在催化燃燒中的應(yīng)用25-26
• 1.4 論文的研究?jī)?nèi)容和目的26-27
• 2 實(shí)驗(yàn)部分27-33
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料及設(shè)備27-28
• 2.2 金屬基電熱整體催化劑的制備28-30
• 2.2.1 FeCrAl載體的預(yù)處理29
• 2.2.2 分子篩膜過(guò)渡層的生長(zhǎng)29
• 2.2.3 活性組分的制備29-30
• 2.2.4 活性組分的負(fù)載30
• 2.3 金屬基電熱整體催化劑增重量和牢固度的測(cè)試30-31
• 2.4 金屬基電熱整體催化劑的表征31
• 2.4.1 金屬基電熱整體催化劑XRD表征31
• 2.4.2 金屬基電熱整體催化劑SEM表征31
• 2.5 實(shí)驗(yàn)裝置及催化劑的活性評(píng)價(jià)31-33
• 2.5.1 實(shí)驗(yàn)條件31
• 2.5.2 實(shí)驗(yàn)裝置及催化劑的活性評(píng)價(jià)31-33
• 3 溶膠提拉法制備La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金屬基電熱整體催化劑的特性33-44
• 3.1 活性組分La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3增重量33
• 3.2 整體催化劑XRD33-34
• 3.3 整體催化劑SEM34-37
• 3.4 整體催化劑的粘附穩(wěn)定性37-38
• 3.5 整體催化劑甲烷催化燃燒活性38-43
• 3.5.1 反應(yīng)空速對(duì)催化活性的影響38-40
• 3.5.2 載體預(yù)處理方式對(duì)催化活性的影響40-42
• 3.5.3 煅燒溫度對(duì)催化活性的影響42-43
• 3.6 小結(jié)43-44
• 4 噴霧熱分解法制備La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金屬基電熱整體催化劑的特性44-56
• 4.1 活性組分La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3增重量44-45
• 4.2 整體催化劑XRD45-46
• 4.3 整體催化劑SEM46-48
• 4.4 整體催化劑的粘附穩(wěn)定性48-49
• 4.5 整體催化劑甲烷催化燃燒活性49-54
• 4.5.1 反應(yīng)空速對(duì)催化活性的影響49-51
• 4.5.2 載體預(yù)處理方式對(duì)催化活性的影響51-53
• 4.5.3 煅燒溫度對(duì)催化活性的影響53-54
• 4.6 小結(jié)54-56
• 5 復(fù)合電鍍法制備La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金屬基電熱整體催化劑的特性56-68
• 5.1 活性組分La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3增重量56
• 5.2 整體催化劑XRD56-58
• 5.3 整體催化劑SEM58-60
• 5.4 整體催化劑的粘附穩(wěn)定性60-61
• 5.5 整體催化劑甲烷催化燃燒活性61-66
• 5.5.1 反應(yīng)空速對(duì)催化活性的影響61-63
• 5.5.2 載體預(yù)處理方式對(duì)催化活性的影響63-65
• 5.5.3 煅燒溫度對(duì)催化活性的影響65-66
• 5.6 小結(jié)66-68
• 結(jié)論68-70
• 參考文獻(xiàn)70-77
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況77-78
• 致謝78-79

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