非催化部分氧化重整富甲烷氣制合成氣研究

【摘要】：隨著石油資源的日益匱乏，能源及與之相關(guān)的環(huán)境問題成為世界各國最為關(guān)注的熱點。結(jié)合我國能源特征以及環(huán)保要求，由天然氣、煤層氣以及焦?fàn)t煤氣等富甲烷氣體制備合成氣引起了國內(nèi)學(xué)者和企業(yè)的廣泛關(guān)注?；谝陨媳尘?，本研究課題即是從工藝角度出發(fā)，對甲烷在常壓下的非催化部分氧化制合成氣過程進行了研究和分析，從而為富甲烷氣體非催化轉(zhuǎn)化制合成氣工業(yè)化提供參考。 在甲烷非催化部分氧化制合成氣的研究過程中，實驗從純甲烷常壓非催化部分氧化制合成氣著手，從改進噴嘴開始，系統(tǒng)考察了反應(yīng)器溫度、進氣配比(O2:CH4)、原料氣流量等實驗條件對制合成氣反應(yīng)以及積炭的影響，并總結(jié)出純甲烷非催化部分氧化制合成氣反應(yīng)機理和合適的實驗操作條件；在此基礎(chǔ)上，實驗通過分析氫氣對純甲烷常壓非催化部分氧化制合成氣反應(yīng)的影響，進一步考察了原料氣流量、進氣配比和水蒸氣流量對實驗室模擬焦?fàn)t氣(CH4:26%、H2:58%、Ar:16%)與純氧非催化部分氧化制合成氣反應(yīng)以及積炭的影響。 通過實驗可知，在實驗室現(xiàn)有設(shè)備中進行的甲烷非催化部分氧化制合成氣的反應(yīng)過程既不是直接氧化機理，也不是燃燒重整機理，而是以部分氧化反應(yīng)為主，重整反應(yīng)為輔的反應(yīng)機理；增加溫度可促進重整反應(yīng)的進行，對制備合成氣有利，但溫度太高對設(shè)備要求太高，增加了生產(chǎn)投資；加大原料氣流量可增大氣體混合程度，但是原料氣流量太大則會減少在反應(yīng)器中的停留時間，從而降低甲烷的轉(zhuǎn)化率；增加氧氣在原料氣中所占的比例，可促進完全燃燒反應(yīng)生成H2O和CO2，從而增加甲烷的轉(zhuǎn)化率，降低積炭，但過多氧氣的加入也會明顯降低H2和CO的產(chǎn)率，對制備合成氣不利；在甲烷非催化部分氧化制合成氣過程中加入氫氣，會因形成大量水而降低系統(tǒng)溫度，對反應(yīng)不利；焦?fàn)t氣與天然氣和煤層氣相比富含氫氣，但實驗條件對反應(yīng)的影響和純甲烷相似，在實際中可以互相借鑒；水蒸氣的加入可以減少積炭的生成，但也會降低體系溫度，不利于反應(yīng)的進行。 【關(guān)鍵詞】：甲烷 非催化部分氧化 合成氣 噴嘴 焦?fàn)t氣
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：TE665.3
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 第一章 文獻綜述7-18
• 1.1 前言7-8
• 1.2 富甲烷氣體制備合成氣的方法8-16
• 1.2.1 CH_4水蒸氣重整制合成氣9-10
• 1.2.2 CH_4/CO_2重整(MCR)制合成氣10-11
• 1.2.3 CH_4部分氧化(POM)制合成氣11-15
• 1.2.3.1 CH_4的催化部分氧化(CPOM)11-12
• 1.2.3.2 CH_4的非催化部分氧化(No Catalytic POM)12-15
• 1.2.4 其它制合成氣工藝15-16
• 1.3 課題研究的目的和內(nèi)容16-18
• 第二章 實驗裝置及實驗過程18-26
• 2.1 實驗裝置18-20
• 2.1.1 控溫系統(tǒng)19
• 2.1.2 噴嘴的使用19-20
• 2.2 分析系統(tǒng)20-25
• 2.2.1 色譜條件20-21
• 2.2.2 分析方法21-25
• 2.3 數(shù)據(jù)處理25-26
• 第三章 甲烷非催化部分氧化制合成氣反應(yīng)機理26-31
• 3.1 熱力學(xué)分析26-27
• 3.2 反應(yīng)過程分析27-30
• 3.2.1 反應(yīng)動力學(xué)分析28-29
• 3.2.2 擴散過程分析29-30
• 3.3 析炭過程分析30-31
• 第四章 甲烷非催化部分氧化制合成氣實驗31-41
• 4.1 實驗條件對制備合成氣的影響31-40
• 4.1.1 溫度的影響31-36
• 4.1.2 O_2/CH_4的影響36-40
• 4.2 本章小結(jié)40-41
• 第五章 實驗室焦?fàn)t氣非催化部分氧化制合成氣41-56
• 5.1 氫氣對甲烷非催化部分氧化制合成氣的影響41-43
• 5.2 實驗室焦?fàn)t氣制備合成氣43-54
• 5.2.1 流量的影響43-48
• 5.2.2 O_2:LCOG 的影響48-51
• 5.2.3 水蒸氣的影響51-54
• 5.3 本章小結(jié)54-56
• 第六章 結(jié)論56-58
• 參考文獻58-64
• 發(fā)表論文和參加科研情況說明64-65
• 附錄65-66
• 致謝66

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