二氧化碳與氮氣或甲烷混合物的吸附分離

【摘要】：二氧化碳排放所產(chǎn)生的溫室效應(yīng)是一個令人擔憂的全球性環(huán)境問題;而絕大多數(shù)排放的二氧化碳是由化石燃燒所產(chǎn)生的,因此從煙道氣中分離和捕集二氧化碳對降低溫室氣體排放具有重要的意義。此外,許多開采出的天然氣中含有大量二氧化碳,嚴重影響天然氣的使用,因此從天然氣中分離二氧化碳對提高天然氣的熱值和使用也具有重要實際意義。 在本文中,以CH_4/CO_2和N_2/CO_2為模型混合氣,研究了醇胺改性吸附劑的吸附分離性能。首先選擇了高沸點的三乙醇胺(TEA)、N-甲基二乙醇胺(MDEA)和混合胺N-甲基二乙醇胺+哌嗪(MDEA+PZ),用不同濃度的醇胺液對硅膠和活性炭進行了改性,分別進行了CH_4/CO_2混合氣的穿透和脫附再生實驗研究,得到了它們的穿透曲線以及分離因子等數(shù)據(jù);另外,選擇了13X型沸石分子篩吸附劑,對其進行了穿透和脫附再生實驗研究,也得到了它們在不同條件下的穿透曲線、分離因子、再生成本以及再生度等參數(shù)。 對不同吸附劑的吸附分離性能進行了比較與分析:硅膠在TEA負載率為0.8,MDEA負載率為0.6,PZ/MDEA摩爾比為R=0.167時,分離因子最佳,分別為10.09、11.05和18.98;而活性炭和用MDEA改型的活性炭對混合氣的分離因子均非常小。13X型吸附劑的分離因子為6.24。吸附劑可以用吹掃的方法在較短時間內(nèi)實現(xiàn)再生,而其吸附容量仍保持穩(wěn)定,經(jīng)過多次吸附再生循環(huán)液膜也保持不變,表明本文研究的吸附劑適合變壓吸附過程。 在不同的工藝條件下,進行了變壓吸附工藝的連續(xù)變壓操作實驗?？疾炝瞬僮鲏毫Α⑽綍r間、均壓時間、吹掃時間、吹掃氣速等指標,確定了適宜的變壓吸附操作條件。連續(xù)操作說明了吸附劑性質(zhì)是穩(wěn)定的。二氧化碳在出口氣濃度經(jīng)過9個循環(huán)后可以低于0.05%,并且200循環(huán)后仍保持穩(wěn)定。表明胺改性硅膠吸附劑吸附適合分離CO_2/N_2和CO_2/CH_4。 【關(guān)鍵詞】：甲烷 二氧化碳 硅膠 吸附分離 穿透曲線
【學位授予單位】：天津大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2009
【分類號】：X701
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-10
• 第一章 研究背景10-38
• 1.1 二氧化碳分離現(xiàn)狀11-21
• 1.1.1 物理吸收11-13
• 1.1.2 化學吸收13-16
• 1.1.3 吸附分離16-18
• 1.1.4 膜分離18-20
• 1.1.5 離子液體20-21
• 1.1.6 低溫蒸餾21
• 1.2 變壓吸附分離技術(shù)21-27
• 1.2.1 變壓吸附分離技術(shù)概述21-23
• 1.2.2 變壓吸附基本工藝及研究進展23
• 1.2.3 工藝步驟的改進23-25
• 1.2.4 分離效果的品質(zhì)指標和主要影響因素25-27
• 1.3 吸附劑表征27-34
• 1.3.1 吸附等溫線27-29
• 1.3.2 比表面積29-32
• 1.3.3 孔徑分布32-34
• 1.4 孔徑對分離C0_2/CH_4 和C0_2/N_2 的影響34-36
• 1.5 本文研究的主要目的36-38
• 第二章 實驗部分38-61
• 2.1 實驗中涉及的概念38-42
• 2.1.1 分離因子38-39
• 2.1.2 穿透曲線39-41
• 2.1.3 負載率41
• 2.1.4 再生成本系數(shù)41-42
• 2.1.5 再生實驗42
• 2.1.6 再生度42
• 2.2 實驗試劑和設(shè)備42-44
• 2.2.1 試劑42-43
• 2.2.2 設(shè)備43
• 2.2.3 吸附劑的預(yù)處理43-44
• 2.2.6 吸附床的裝填44
• 2.3 原料氣的配制44-46
• 2.3.1 實驗步驟45-46
• 2.3.2 配置實驗用氣組成46
• 2.4 色譜分析46-48
• 2.4.1 實驗原理46-47
• 2.4.2 色譜使用步驟47
• 2.4.3 色譜校正因子的計算47-48
• 2.5 床層自由體積的確定48-51
• 2.5.1 靜態(tài)法實驗裝置48-49
• 2.5.2 吸附床自由體積的測定49-51
• 2.6 單塔穿透實驗裝置51-52
• 2.7 動態(tài)法實驗方法的可靠性52-55
• 2.7.1 等溫操作52-53
• 2.7.2 床層無壓降53-54
• 2.7.3 活塞流54
• 2.7.4 稀釋的混合氣54
• 2.7.5 氣固相濃度可以達到瞬間平衡54-55
• 2.8 實驗操作流程55-57
• 2.8.1 穿透操作流程55-56
• 2.8.2 單塔穿透與脫附再生實驗56-57
• 2.9 77K氮吸附表征57-61
• 2.9.1 參比槽體積確定58
• 2.9.2 吸附劑準備58
• 2.9.3 吸附槽內(nèi)自由空間體積確定58-59
• 2.9.4 吸附平衡測定59
• 2.9.5 吸附量計算59-61
• 第三章 醇胺改性吸附劑分離含二氧化碳混合氣的研究61-88
• 引言61-62
• 3.1 實驗62-63
• 3.2 結(jié)果與討論63-77
• 3.2.1 吸附劑孔結(jié)構(gòu)分析63-64
• 3.2.2 TEA改性硅膠對C0_2/CH_4 吸附分離64-67
• 3.2.3 MDEA改性硅膠對C0_2/CH_4 吸附分離67-69
• 3.2.4 MDEA＋PZ改性硅膠對C0_2/CH_4 吸附分離69-71
• 3.2.5 PZ增強吸收作用71-73
• 3.2.6 TEA改性活性炭對C0_2/CH_4 吸附分離73-76
• 3.2.7 小節(jié)76-77
• 3.3 吹掃再生77-81
• 3.4 真空脫附再生81-84
• 3.5 吸附劑再生穩(wěn)定性84-85
• 3.6 溫度對分離因子的影響85-86
• 3.8 結(jié)論86-88
• 第四章 變壓吸附分離工藝連續(xù)操作研究88-105
• 引言88-89
• 4.1 實驗89
• 4.2 CH_4/C0_2 變壓吸附工藝連續(xù)操作89-97
• 4.2.1 工藝裝置89-90
• 4.2.2 工藝流程及操作時序90-91
• 4.2.3 變壓吸附參數(shù)確定91-96
• 4.2.4 連續(xù)性實驗96-97
• 4.2.5 小節(jié)97
• 4.3 N_2/C0_2變壓吸附工藝連續(xù)操作97-104
• 4.3.1 微型變壓吸附分離時序97-98
• 4.3.2 變壓吸附參數(shù)確定98-103
• 4.3.3 連續(xù)性實驗103-104
• 4.3.4 小節(jié)104
• 4.4 結(jié)論104-105
• 第五章 固定床吸附分離二氧化碳過程分析105-113
• 引言105
• 5.1 吸附動力學原理及相關(guān)計算105-107
• 5.1.1 吸附動力學105-106
• 5.1.2 傳質(zhì)及吸附速率106-107
• 5.1.3 理想固定床吸附過程107
• 5.2 固定床吸附分離過程的數(shù)學分析107-110
• 5.3 固定床吸附分離二氧化碳過程分析110-112
• 5.4 小結(jié)112-113
• 第六章 結(jié)論113-114
• 參考文獻114-127
• 發(fā)表論文和科研情況說明127-128
• 致謝128

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