醋酸溶液中Pd-CuPc/Y催化甲烷選擇氧化制甲醇

【摘要】：以氯化銅、鉬酸銨、苯酐、氯化銨、尿素和NaY分子篩為原料,采用苯酐-尿素法制備了酞菁銅/分子篩復(fù)合物CuPc/Y。采用等體積浸漬法將金屬鈀擔(dān)載在CuPc/Y上制備了Pd-CuPc/Y催化劑,并在醋酸水溶液中考察了其催化甲烷選擇氧化合成甲醇反應(yīng)的性能,結(jié)果表明,催化性能與反應(yīng)溫度、溶劑中CH3COOH與H2O的混合比例、對苯醌用量、反應(yīng)時間等因素有關(guān),在0.5%Pd-0.5%CuPc/Y添加量0.5 g、CH3COOH與H2O體積比4∶1、對苯醌用量1 000μmol、反應(yīng)時間3 h、反應(yīng)溫度150℃的條件下,甲醇的最佳生成量為1 840μmol。Pd-CuPc/Y催化劑可以多次循環(huán)使用,但由于催化劑流失和催化劑表面的鈀粒子聚集的原因,循環(huán)使用后的催化劑催化活性有所下降。Pd-CuPc/Y在醋酸溶液中催化甲烷選擇氧化合成甲醇是親電取代反應(yīng)和活性氧物種氧化共同作用的結(jié)果。 【作者單位】： 黑龍江科技大學(xué)安全工程學(xué)院;
【關(guān)鍵詞】： 酞菁 鈀 分子篩 甲烷 甲醇 醋酸
【基金】：國家自然科學(xué)基金(51004045) 黑龍江省教育廳科學(xué)技術(shù)研究項(xiàng)目(12511481) 哈爾濱市科技創(chuàng)新人才研究專項(xiàng)資金項(xiàng)目(2013RFQXJ085)
【分類號】：O643.32
【正文快照】： 甲烷直接催化氧化合成甲醇是催化研究領(lǐng)域中具有挑戰(zhàn)性的課題之一[1]。甲烷直接轉(zhuǎn)化合成甲醇的方法主要有均相氣相氧化、氣固多相催化氧化和液相催化氧化三大類。因液相催化氧化反應(yīng)能使催化劑與反應(yīng)物實(shí)現(xiàn)分子級的直接接觸,可在溫和的條件下進(jìn)行,受到研究者的普遍關(guān)注[2～6]

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