Pr_(0.7)Zr_(0.3)O_(2-δ)選擇性氧化甲烷制取合成氣:氧載體穩(wěn)定性（英文）

【摘要】：以共沉淀法制備的Pr0.7Zr0.3O2-δ固溶體作為氧載體,研究其在選擇性氧化甲烷制取合成氣工藝(CH4/空氣氧化還原循環(huán))中的服役性能。結(jié)合X射線衍射(XRD)、H2-程序升溫還原(H2-TPR)、O2-程序升溫脫附(O2-TPD)、比表面測(cè)試(BET)、X射線光電子能譜(XPS)表征手段描述氧載體在氧化還原循環(huán)反應(yīng)過程中物化特性演變。結(jié)果表明,Pr0.7Zr0.3O2-δ固溶體在氧化還原反應(yīng)中保持較高的甲烷反應(yīng)活性與CO選擇性,且能夠保持反應(yīng)性能穩(wěn)定(CO選擇性為83.5%~83.1%)。隨著循環(huán)反應(yīng)的進(jìn)行,Pr-Zr固溶體保持了較高的熱穩(wěn)定性,但是表面氧的消失導(dǎo)致其還原性能下降。然而,表面氧的消失促進(jìn)了氧空位的增加從而在一定程度上增強(qiáng)了氧移動(dòng)能力,使足夠的晶格氧參與到甲烷選擇性氧化反應(yīng)中,保證了較高的反應(yīng)活性。通過比較新鮮、循環(huán)與老化后材料結(jié)構(gòu)與還原性能,認(rèn)為甲烷選擇性氧化制取合成氣工藝中的熱點(diǎn)問題可以避免。 【作者單位】： 昆明理工大學(xué)省部共建復(fù)雜有色金屬資源清潔利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;昆明理工大學(xué)冶金與能源工程學(xué)院;昆明理工大學(xué)冶金節(jié)能減排教育部工程研究中心;
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 選擇性氧化 氧載體 Pr-Zr固溶體 合成氣 穩(wěn)定性
【基金】：Projects(51374004,51174105,51204083,51104074,51306084)supported by the National Natural Science Foundation of China Projects(2012FD016,2014HB006)supported by the Applied Basic Research Program of Yunnan Province,China Project(2010241)supported by the Analysis and Testing Foundation of Kunming University of Science and Technology,China
【分類號(hào)】：TE665.3
【正文快照】： 1 IntroductionMethane is an important raw material in thechemical industry,and its conversion to syngas(CO+H2)for further Fischer–Tropsch(F-T)[1,2]or methanolsynthesis[3,4]is a major utilization route.Carbondioxide reforming(CDR),steam methane reforming

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