富鈰Ce_(1-x)La_xO_2催化甲烷氧氯化性能

【摘要】：以硝酸鈰、硝酸鑭為前體,用氨水共沉淀法制備了一系列Ce1-xLaxO2(x≤0.5)催化劑,利用XRD、N2吸附-脫附、SEM、Raman、H2-TPR和OSC對(duì)催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征,并考察其在甲烷氧氯化反應(yīng)中的催化性能。結(jié)果表明:Ce1-xLaxO2催化劑的氧化還原性質(zhì)隨著鑭含量的變化發(fā)生顯著改變,并且這一性質(zhì)的變化與反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率及產(chǎn)物分布具有較強(qiáng)的聯(lián)系。Ce1-xLaxO2表面氧物種的活潑性對(duì)催化劑活性影響顯著,而體相氧物種容易將生成的甲烷氯化物深度氧化。在Ce1-xLaxO2(x0.3)催化劑上表面氧物種起主導(dǎo)作用,氯甲烷為主要反應(yīng)產(chǎn)物,Ce0.8La0.2O2催化劑上氯甲烷選擇性最高為52%。在體相氧物種更活潑的Ce0.7La0.3O2和Ce0.5La0.5O2上產(chǎn)物中CO的選擇性顯著上升,Ce0.5La0.5O2催化劑上CO選擇性高達(dá)48%。穩(wěn)定性測(cè)試表明Ce0.8La0.2O2催化劑具有良好的穩(wěn)定性。 【作者單位】： 南京工業(yè)大學(xué)材料化學(xué)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;南京工業(yè)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院;
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 活化 氧化 Ce-xLaxO 氧氯化 氯甲烷
【基金】：國家科技支撐計(jì)劃(2011BAE18B01) 國家自然科學(xué)基金青年基金(21306089)項(xiàng)目
【分類號(hào)】：O643.36
【正文快照】： 210009)Ce0.8La0.2O2 catalyst had a good stability.隨著石油資源的日益減少,自然界中儲(chǔ)備豐富的天然氣有望代替石油成為制備基礎(chǔ)化學(xué)品(如芳烴、烯烴、含氧化合物醇醛等)的新來源[1-2]。甲烷作為天然氣的主要組成部分,具有高度對(duì)稱四面體結(jié)構(gòu)和較高的C—H鍵能(439k J/mol),

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