褐煤半焦直接加氫制甲烷反應(yīng)特性及其孔結(jié)構(gòu)和表面形態(tài)變化

【摘要】：在高溫高壓(1 000℃、12 MPa)固定床反應(yīng)器上對(duì)內(nèi)蒙古褐煤半焦的加氫甲烷化反應(yīng)特性進(jìn)行了研究,采用氮吸附和掃描電鏡(SEM)對(duì)甲烷化殘?jiān)缺砻娣e、孔結(jié)構(gòu)和表面形態(tài)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,半焦加氫甲烷化可分為加氫熱解、快速加氫和慢速加氫等三個(gè)反應(yīng)階段,每階段分別發(fā)生含氧官能團(tuán)和烷基側(cè)鏈加氫反應(yīng)、芳環(huán)結(jié)構(gòu)加氫反應(yīng)以及貧氫骨架碳結(jié)構(gòu)加氫反應(yīng)。半焦加氫甲烷化最優(yōu)反應(yīng)溫度為800℃,反應(yīng)壓力為3.0~4.0 MPa;提高升溫速率可以縮短前段(碳轉(zhuǎn)化率低于46%)反應(yīng)過(guò)程時(shí)間,對(duì)后段(碳轉(zhuǎn)化率高于46%)反應(yīng)過(guò)程影響較小。半焦甲烷化殘?jiān)奈?脫附等溫線呈反S型,滯后環(huán)呈H3回線形狀;在甲烷化反應(yīng)過(guò)程中,半焦平均孔徑先減小后增大,總孔容積和介孔容積逐漸增大,微孔容積和比表面積先增大后減小。 【作者單位】： 太原理工大學(xué)煤科學(xué)與技術(shù)教育部和山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【關(guān)鍵詞】： 褐煤半焦 煤制甲烷 加氫氣化 比表面積 孔結(jié)構(gòu)
【基金】：國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃(973計(jì)劃,2012CB723105)
【分類號(hào)】：TQ221.11;TE665.3
【正文快照】： 煤制天然氣,特別是以C+2H2→CH4為主反應(yīng)的煤直接加氫制甲烷技術(shù),具有流程短、能耗低、過(guò)程簡(jiǎn)單和投資小等特點(diǎn),一直是人們關(guān)注和研究的熱點(diǎn)。諸多學(xué)者對(duì)煤直接加氫甲烷化過(guò)程進(jìn)行了考察[1~14],普遍認(rèn)為,煤直接加氫制甲烷反應(yīng)過(guò)程主要?dú)鈶B(tài)產(chǎn)物為CH4,此外還有CO、CO2、C2H4、C2

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