臨CO_2氣氛下鉬基催化劑耐硫甲烷化性能研究

【摘要】：在反應(yīng)溫度550℃、空速5 000 h~(-1)和1.2%H_2S濃度下,考察了反應(yīng)氣中添加CO_2對(duì)負(fù)載型Mo基催化劑甲烷化活性的影響。結(jié)果表明,添加CO_2會(huì)促進(jìn)逆水煤氣變換反應(yīng),從而降低Mo O_3/Al2O_3催化劑的耐硫甲烷化活性。與Mo O_3/Al2O_3催化劑相比,添加CO_2對(duì)鈰鋁復(fù)合載體負(fù)載的Co-Mo雙組分催化劑的影響較小。通過(guò)表征發(fā)現(xiàn),添加CO_2引起催化劑活性下降的主要原因是由于其增強(qiáng)了逆水煤氣變換反應(yīng)過(guò)程,使甲烷化過(guò)程可用氫氣量減小。另外,逆水煤氣變換反應(yīng)生成的水會(huì)影響催化劑表面結(jié)構(gòu)和組成。在連續(xù)加入10%CO_220 h后停止加入CO_2,催化劑的耐硫甲烷化活性可以得到恢復(fù),因此,認(rèn)為CO_2加入量低于10%時(shí),對(duì)催化劑及甲烷化反應(yīng)的影響是可逆的;但CO_2加入量大于10%后由于生成的水量增大會(huì)破壞催化劑的結(jié)構(gòu)并減少活性位,從而造成催化劑的不可逆失活。 【作者單位】： 天津大學(xué)化工學(xué)院綠色合成與轉(zhuǎn)化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【關(guān)鍵詞】： 耐硫甲烷化 Mo基催化劑 二氧化碳 失活 水煤氣變換
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(21576203) 國(guó)家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃(863計(jì)劃,2015AA050504) 天津市應(yīng)用基礎(chǔ)與前沿技術(shù)研究計(jì)劃重點(diǎn)項(xiàng)目(14JCZDJC37500)資助~~
【分類號(hào)】：O643.36
【正文快照】： Received:2016-02-29;Revised:2016-04-23.目前,中國(guó)天然氣市場(chǎng)已經(jīng)進(jìn)入快速發(fā)展期,天然氣產(chǎn)銷增長(zhǎng)迅速,占一次能源的比例上升[1]。預(yù)計(jì)2016年中國(guó)天然氣發(fā)電裝機(jī)量將超過(guò)6×107k W,車用天然氣消費(fèi)將達(dá)到1.3×1010-1.6×1010m3,天然氣進(jìn)口量將超過(guò)3×1010m3。天然氣供需缺口激

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