Ni/Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2界面催化CO_2甲烷化密度泛函理論研究

【摘要】：將溫室氣體CO_2催化加氫轉(zhuǎn)化為CH_4,有利于碳資源化利用和減輕環(huán)境污染,是具有一定現(xiàn)實意義的模型化反應(yīng).實驗發(fā)現(xiàn),氧化物負(fù)載型催化劑對CO_2甲烷化過程展現(xiàn)出較高的催化活性和穩(wěn)定性,但其催化機(jī)理和界面作用機(jī)制并未得到清楚認(rèn)識.基于DFT+U計算方法,本文系統(tǒng)研究了復(fù)合氧化物Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2負(fù)載Ni體系催化CO_2甲烷化復(fù)雜基元過程.結(jié)果表明,在Ni/Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2(110)體系中,CO_2甲烷化反應(yīng)涉及CO_2分解和甲酸鹽兩條途徑,且CO_2的分解途徑占主導(dǎo)地位,整個反應(yīng)的控制步驟為CO_2吸附過程.產(chǎn)物甲烷是由界面上CO_2解離加氫產(chǎn)生的CH基團(tuán)進(jìn)一步在金屬Ni活性位上加氫生成,揭示了該催化體系中載體與負(fù)載物之間存在協(xié)同催化作用,即載體界面主要發(fā)生碳氧化物的脫氧加氫,碳?xì)渲虚g物種的加氫反應(yīng)在Ni上發(fā)生. 【作者單位】： 華東理工大學(xué)計算化學(xué)中心;Queen’s
【關(guān)鍵詞】： CO甲烷化 鈰鋯固溶體 界面催化 協(xié)同作用 密度泛函理論
【基金】：國家自然科學(xué)基金(21303052,21333003) 上海市青年科技啟明星計劃(14QA1401100) 中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金(222201314035)資助
【分類號】：O621.251
【正文快照】： 1引言隨著CO2在大氣中含量的升高,由此引起的溫室效應(yīng)給人類生態(tài)環(huán)境帶來了嚴(yán)峻的考驗.如何有效地減少CO2含量并對其進(jìn)行合理轉(zhuǎn)化與利用正日益受到科學(xué)研究者的關(guān)注[1~6].將CO2催化加氫甲烷化不僅可以減輕環(huán)境污染問題、又可以充分利用碳資源,具有一定的現(xiàn)實意義.1902年Sabati

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