甲醇清潔燃料車尾氣凈化Ag/γ-Al_2O_3催化劑的研究

【摘要】：甲醇清潔燃料車是緩解能源危機(jī)，治理汽車尾氣污染的一個重要措施，它的發(fā)展必將對我國汽車工業(yè)、能源結(jié)構(gòu)調(diào)整以及其它相關(guān)方面具有不可估量的意義。而研制性能優(yōu)良的甲醇燃料車尾氣凈化催化劑是其能夠發(fā)展的基本條件之一。 本文首先采用國家標(biāo)準(zhǔn)測試方法 — 九工況法對重型汽油車用6102發(fā)動機(jī)(99KW)進(jìn)行了甲醇燃料及醇?xì)淙剂吓艢馕廴疚餃y試臺架實(shí)驗(yàn)，并與汽油燃料的污染物排放進(jìn)行了比較。結(jié)果表明：使用甲醇燃料，CO、NOx、CO2等常規(guī)排放污染物的排放量大大減少，并全部達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)要求；但是非常規(guī)排放污染物甲醇和甲醛的排放量大大增加。因此，對于甲醇清潔燃料車的尾氣主要是控制和減少甲醇和甲醛的排放。 接著本文以γ-Al2O3為載體，采用不同方法制備了Ag/γ-Al2O3系列催化劑，并將它們用于甲醇深度氧化反應(yīng)中。在固定床常壓流動反應(yīng)器-色譜組合裝置上考察了不同制備方法、不同煅燒溫度、不同Ag含量、不同空速以及La2O3和CeO2改性對其催化性能的影響。結(jié)果表明：Ag/γ-Al2O3系列催化劑對甲醇具有良好的深度氧化活性；采用共沉淀法制備的催化劑的活性優(yōu)于浸漬沉淀法制備的，而采用NaOH作為共沉淀劑或者堿化劑制備的催化劑的活性優(yōu)于采用Na2CO3制備的；煅燒溫 WP=4 度為500℃，Ag含量為6%，低空速下，催化劑的性能最佳；添加La2O3能夠降低甲醇的起燃溫度，同時添加La2O3和CeO2可以提高甲醇轉(zhuǎn)化為CO2的選擇性；推測了甲醇深度氧化機(jī)理，得出其深度氧化不經(jīng)過CO步驟。 隨后采用XRD和TEM表征了Ag/γ-Al2O3系列催化劑在反應(yīng)前后的體相結(jié)構(gòu)、表面結(jié)構(gòu)及Ag粒子在γ-Al2O3載體上的分散，結(jié)果表明，催化劑在反應(yīng)前后沒有明顯變化，均只有單質(zhì)Ag和γ-Al2O3兩種形態(tài)存在；煅燒溫度對催化劑中Ag的粒子大小有很大影響；添加CeO2可以改善Ag在γ-Al2O3載體上的分散。 【關(guān)鍵詞】：甲醇燃料 Ag/γ-Al2O3催化劑 深度氧化 汽車尾氣
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2004
【分類號】：X734
【目錄】：

• 第一章 文獻(xiàn)綜述10-27
• 1.1 前 言10-11
• 1.2 甲醇燃料的特性11-12
• 1.3 甲醇燃料汽車的尾氣排放12-13
• 1.4 甲醇燃料汽車的發(fā)展13-17
• 1.4.1 甲醇燃料汽車的國內(nèi)研究進(jìn)展14-16
• 1.4.2 甲醇燃料汽車的國外研究進(jìn)展16-17
• 1.5 甲醇燃料汽車尾氣凈化催化劑的研究進(jìn)展17-21
• 1.5.1 甲醇燃料汽車尾氣凈化催化劑的特殊要求17-18
• 1.5.2 甲醇深度氧化催化劑18-20
• 1.5.3 甲醛深度氧化催化劑20-21
• 1.6 甲醇深度氧化機(jī)理及動力學(xué)的研究21-25
• 1.6.1 催化劑表面甲醇、氧的吸附態(tài)研究21-22
• 1.6.2 甲醇深度氧化機(jī)理及動力學(xué)的研究22-25
• 1.7 論文選題的目的和意義25-27
• 第二章 車用汽油機(jī)甲醇燃料排氣污染物測試臺架實(shí)驗(yàn)27-33
• 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備27
• 2.2 測試方法27-28
• 2.3 結(jié)果與討論28-33
• 第三章 甲醇深度氧化Ag/γ-Al2O3系列催化劑的制備33-40
• 3.1 實(shí)驗(yàn)試劑與器材33
• 3.2 球狀γ-Al2O3載體的預(yù)處理33-34
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)步驟33-34
• 3.2.2 結(jié)果與討論34
• 3.3 活性組分的沉積34-35
• 3.3.1 浸漬-沉淀法35
• 3.3.2 共沉淀法35
• 3.3.3 等體積浸漬法35
• 3.4 干燥處理35-36
• 3.5 煅 燒36
• 3.6 綜合實(shí)驗(yàn)步驟36-37
• 3.7 Ag/γ-Al2O3系列催化劑的制備及組成情況37-38
• 3.8 結(jié)果與討論38-40
• 3.8.1 制備催化劑所需各種物質(zhì)的量的計算38
• 3.8.2 催化劑理論含Ag量與實(shí)際含銀量的比較38-40
• 第四章 Ag/γ-Al2O3系列催化劑的催化性能評價40-59
• 4.1 前 言40
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分40-46
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器裝置40-41
• 4.2.2 催化劑評價裝置41-42
• 4.2.3 操作步驟42
• 4.2.4 氣相產(chǎn)物分析的色譜條件42-43
• 4.2.5 液相產(chǎn)物分析的色譜條件選擇43
• 4.2.6 甲醇氧化轉(zhuǎn)化率及其轉(zhuǎn)化為CO2的選擇性的計算方法43-46
• 4.3 結(jié)果與討論46-55
• 4.3.1 不同方法制備的Ag/γ-Al2O3催化劑的催化性能比較46-48
• 4.3.2 煅燒溫度對Ag/γ-Al2O3催化劑的性能影響48-49
• 4.3.3 不同Ag含量對Ag/γ-Al2O3催化劑的性能影響49-51
• 4.3.4 La2O3和CeO2改性Ag/γ-Al2O3催化劑的研究51-53
• 4.3.5 不同空速下Ag/γ-Al2O3催化劑的性能比較53-54
• 4.3.6 液相產(chǎn)物分析54-55
• 4.4 反應(yīng)機(jī)理的探討55-57
• 4.4.1 甲醇完全氧化反應(yīng)的熱力學(xué)分析55-56
• 4.4.2 甲醇的深度氧化反應(yīng)機(jī)理56-57
• 4.5 小結(jié)57-59
• 第五章 Ag/γ-Al2O3系列催化劑結(jié)構(gòu)分析及其與催化性能關(guān)系的研究59-69
• 5.1 實(shí)驗(yàn)方法59-60
• 5.1.1 XRD測試59
• 5.1.2 TEM測試59-60
• 5.2 結(jié)果與討論60-67
• 5.2.1 γ-Al2O3載體的XRD測試結(jié)果60
• 5.2.2 不同方法制備的Ag/γ-Al2O3催化劑在反應(yīng)前后的XRD及TEM測試結(jié)果分析60-63
• 5.2.3 不同煅燒溫度下Ag/γ-Al2O3催化劑的XRD測試結(jié)果分析63-64
• 5.2.4 不同Ag含量的Ag/γ-Al2O3催化劑的XRD測試結(jié)果分析64-65
• 5.2.5 La2O3和CeO2改性Ag/γ-Al2O3催化劑的XRD及TEM測試結(jié)果分析65-67
• 5.3 小結(jié)67-69
• 第六章 結(jié)論與建議69-71
• 致謝71-72
• 參考文獻(xiàn)72-78
• 碩士期間發(fā)表的論文78

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