基于炭小球和沸石的甲烷多元體系吸附平衡研究

【摘要】：煤礦抽放煤層氣和垃圾填埋氣富含CH4,CH4是清潔的化石燃料,同時(shí)也是主要的溫室氣體之一。回收純化煤層氣和垃圾填埋氣中CH4的過(guò)程涉及CH4/N2和CH4/CO2混合氣的分離,因此研究這兩種體系的高效分離具有很大的環(huán)境效益和經(jīng)濟(jì)效益。變壓吸附技術(shù)是一種較為成熟的氣體分離技術(shù),但是該技術(shù)應(yīng)用于煤礦抽放氣和垃圾填埋氣中CH4/N2和CH4/CO2混合氣的分離濃縮時(shí),存在吸附劑分離效率低,循環(huán)吸附過(guò)程能耗高等關(guān)鍵問(wèn)題。本文選用瀝青基活性炭小球(華東理工大學(xué)大學(xué)最新研制)和沸石13X-APG (上海環(huán)球分子篩有限公司最新研制)作為吸附劑,吸附回收煤層氣和垃圾填埋氣中的CH4。通過(guò)對(duì)單組分和雙組分吸附平衡進(jìn)行測(cè)量和模擬,探討這兩種吸附劑用于分離CH4/N2和CH4/CO2體系的可行性和有效性。 采用磁懸浮天平測(cè)量了CO2、CH4和N2在瀝青基活性炭小球上的單組分吸附等溫線(xiàn),并利用理論模型MSL model, Sips model, Toth model, DSL model, Virial model)對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合得到各項(xiàng)熱力學(xué)參數(shù)。進(jìn)一步采用填充床突破曲線(xiàn)和磁懸浮天平測(cè)量CH4/CO2和CH4/N2在瀝青基活性炭小球上的雙組分競(jìng)爭(zhēng)吸附平衡,并利用IAST模型、MSL模型和二元Virial模型等理論模型對(duì)競(jìng)爭(zhēng)吸附等溫線(xiàn)進(jìn)行模擬。根據(jù)吸附平衡數(shù)據(jù),估算CH4/N2和CH4/CO2分離選擇性,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)證明活性炭小球?qū)H4/N2體系具有良好的分離效果,吸附分離性能明顯高于文獻(xiàn)報(bào)道的其它碳吸附材料,是一種吸附濃縮煤層氣甲烷的良好材料；但是對(duì)CH4/CO2體系的分離效率偏低,并低于沸石材料,可能不適合該體系分離。 利用磁懸浮天平測(cè)量了CO2、CH4與N2在沸石13X-APG上的單組分吸附等溫線(xiàn),對(duì)吸附平衡實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)采用理論模型(MSL model, Sips model, Toth model, Virial model)進(jìn)行擬合,非線(xiàn)性回歸得到吸附熱等模型參數(shù)。根據(jù)單組分吸附平衡數(shù)據(jù)估算CH4/N2和CH4/CO2分離選擇性,數(shù)據(jù)結(jié)果表明沸石13X-APG對(duì)于CH4/CO2體系的平衡選擇性明顯高于文獻(xiàn)報(bào)道的數(shù)據(jù),是一種分離CH4/CO2體系的良好吸附材料；但是對(duì)于CH4/N2體系的平衡選擇性較低,明顯低于活性炭小球,推測(cè)不是低濃度煤層氣甲烷吸附濃縮的高效吸附材料。進(jìn)一步采用突破曲線(xiàn)測(cè)量了CH4/CO2混合氣在沸石13X-APG的競(jìng)爭(zhēng)吸附,獲得了混合體系的競(jìng)爭(zhēng)吸附等溫線(xiàn),通過(guò)對(duì)比實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與LRC模型預(yù)測(cè)值的吻合程度證明模型具有良好的預(yù)測(cè)能力。 【關(guān)鍵詞】：活性炭小球 沸石13X-APG 競(jìng)爭(zhēng)吸附 CH_4/CO_2分離 CH_4/N_2分離
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類(lèi)號(hào)】：TQ013.1
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 前言11-13
• 1.1 研究背景11-12
• 1.2 研究?jī)?nèi)容12-13
• 第2章 CH_4/N_2與CH_4/CO_2體系吸附材料及吸附工藝綜述13-21
• 2.1 CH_4/N_2與CH_4/CO_2體系來(lái)源及研究意義13-14
• 2.2 CH_4/N_2與CH_4/CO_2體系分離方法14-16
• 2.3 吸附技術(shù)簡(jiǎn)介16-21
• 2.3.1 吸附工藝17-18
• 2.3.2 吸附材料18-21
• 第3章 吸附平衡基礎(chǔ)理論21-32
• 3.1 單組分氣體吸附平衡模型21-26
• 3.1.1 Langmuir型等溫方程21-23
• 3.1.2 Gibbs等溫線(xiàn)方程23-24
• 3.1.3 Polanyi吸附勢(shì)能理論24-26
• 3.2 雙組分氣體競(jìng)爭(zhēng)吸附平衡模型26-32
• 3.2.1 Langmuir型方程及關(guān)聯(lián)式26-27
• 3.2.2 吸附位勢(shì)理論27-28
• 3.2.3 基于Gibbs方程的混合吸附模型28-32
• 第4章 CH_4/CO_2/N_2在活性炭小球上的吸附平衡32-75
• 4.1 引言32
• 4.2 瀝青基活性炭小球表征32-34
• 4.3 CH_4/CO_2/N_2單組分吸附平衡34-53
• 4.3.1 吸附等溫線(xiàn)的測(cè)定34-37
• 4.3.1.1 實(shí)驗(yàn)原理及裝置34-35
• 4.3.1.2 實(shí)驗(yàn)步驟35-36
• 4.3.1.3 浮力校正實(shí)驗(yàn)36-37
• 4.3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論37-45
• 4.3.2.1 CH_4/CO_2/N_2在活性炭小球上的吸附平衡37-40
• 4.3.2.2 吸附熱40-41
• 4.3.2.3 吸附平衡選擇性41-43
• 4.3.2.4 吸附工作區(qū)間43-45
• 4.3.3 理論模擬結(jié)果與討論45-53
• 4.3.3.1 理論模擬結(jié)果45-52
• 4.3.3.2 模型對(duì)比與討論52-53
• 4.4 CH_4/CO_2與CH_4/N_2體系競(jìng)爭(zhēng)吸附平衡53-74
• 4.4.1 突破曲線(xiàn)法測(cè)CH_4/CO_2吸附等溫線(xiàn)53-64
• 4.4.1.1 實(shí)驗(yàn)裝置53-55
• 4.4.1.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容55-56
• 4.4.1.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論56-58
• 4.4.1.4 模擬結(jié)果與討論58-64
• 4.4.2 重量法測(cè)CH_4/CO_2與CH_4/N_2吸附等溫線(xiàn)64-74
• 4.4.2.1 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容64
• 4.4.2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果64-68
• 4.4.2.3 分離系數(shù)68-70
• 4.4.2.4 分離效果討論70-72
• 4.4.2.5 吸附相組成影響因素分析72-74
• 4.5 本章小結(jié)74-75
• 第5章 CH_4/CO_2/N_2在沸石13X-APG上的吸附平衡75-101
• 5.1 引言75
• 5.2 沸石13X-APG表征75-77
• 5.3 CH_4/CO_2/N_2單組分吸附平衡77-91
• 5.3.1 吸附等溫線(xiàn)的測(cè)定77-78
• 5.3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論78-84
• 5.3.2.1 CH_4/CO_2/N_2在沸石13X-APG上的吸附平衡78-80
• 5.3.2.2 吸附熱80-81
• 5.3.2.3 吸附平衡選擇性81-83
• 5.3.2.4 吸附工作區(qū)間83-84
• 5.3.3 理論模擬結(jié)果與討論84-91
• 5.3.3.1 理論模擬結(jié)果84-89
• 5.3.3.2 模型對(duì)比與討論89-91
• 5.4 CH_4/CO_2競(jìng)爭(zhēng)吸附平衡91-99
• 5.4.1 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容91-92
• 5.4.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論92-94
• 5.4.3 模擬結(jié)果與討論94-98
• 5.4.4 分離系數(shù)98-99
• 5.5 本章小結(jié)99-101
• 第6章 結(jié)論與建議101-103
• 6.1 結(jié)論101-102
• 6.2 存在不足與展望102-103
• 參考文獻(xiàn)103-112
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文成果112-113
• 致謝113

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