Pd_n(n=1-7)團(tuán)簇及其與甲烷相互作用的密度泛函理論研究

【摘要】：用密度泛函理論(DFT)的B3LYP方法,對(duì)Pd_n(n=1-7)團(tuán)簇的幾何結(jié)構(gòu)、振動(dòng)頻率及其與甲烷分子間的相互作用進(jìn)行了理論研究.結(jié)果表明,隨著Pd原子數(shù)增多,團(tuán)簇結(jié)構(gòu)對(duì)團(tuán)簇大小的依賴性減弱,結(jié)構(gòu)參數(shù)向金屬晶體趨近.在Pd_n(n=1-7)團(tuán)簇上,甲烷的表面吸附作用較弱.Pd_2CH_4中,甲烷受到兩個(gè)Pd原子的活化作用,活化程度增強(qiáng),吸附能增大.在Pd_nCH_4(n=1,3-7)體系中,甲烷的吸附能隨著團(tuán)簇模型的增大而減小,趨近于其在金屬晶面上的吸附能. 【作者單位】： 四川大學(xué)化工學(xué)院 四川大學(xué)化工學(xué)院 四川大學(xué)化工學(xué)院 四川大學(xué)化工學(xué)院
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 Pd_n(n=-)團(tuán)簇 密度泛函理論 吸附
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金重大專題項(xiàng)目(205903603) 國(guó)家973計(jì)劃專題(2005CB221406) 國(guó)家教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才資助計(jì)劃(NCET-05-0783)資助
【分類號(hào)】：O641.1
【正文快照】： 研究有機(jī)分子在固體表面上的吸附，特別是研究吸附態(tài)分子與金屬表面的相互作用，有助于了解催化劑對(duì)反應(yīng)物的催化作用過程11].甲烷作為地球上儲(chǔ)量較大的碳資源，可以通過甲烷芳構(gòu)化圓、甲烷催化燃燒岡、甲烷部分氧化制備合成氣同等途徑制備其他有機(jī)原料.本小組在這方面也開展

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