功能化離子液體催化二氧化碳和甲醇合成碳酸二甲酯與二甲氧基甲烷的研究

【摘要】：本文制備了新型堿性離子液體氫氧化膽堿(CH)，并將其應(yīng)用到催化甲醇與CO2直接合成碳酸二甲酯的反應(yīng)中。實驗結(jié)果表明，此離子液體制備簡便并且性能優(yōu)異，它可以在比較溫和的條件下催化合成碳酸二甲酯，且該離子液體為堿性催化劑，有利于CO2的固定與活化。研究了CO2的初始壓力、離子液體的用量、反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度等其他反應(yīng)條件對反應(yīng)的影響并研究了催化劑的重復(fù)利用情況。確定了最佳反應(yīng)條件為：離子液體用量為8g，反應(yīng)溫度140℃，反應(yīng)時間6h，CO2壓力3MPa。在此最佳反應(yīng)條件下，碳酸二甲酯的產(chǎn)率為0.52%，選擇性為95.22%，催化劑可以重復(fù)利用三次以上。并且，根據(jù)文獻報道及實驗結(jié)果提出了由甲醇與CO2直接合成碳酸二甲酯的反應(yīng)機理。 另外，在研究甲醇與CO2合成碳酸二甲酯的過程中，發(fā)現(xiàn)二甲氧基甲烷也有較高的選擇性，因此研究了在離子液體BmimOH中，催化氧化甲醇合成二甲氧基甲烷的反應(yīng)。在此離子液體中，二甲氧基甲烷得到了一定的收率。并且研究了離子液體用量、反應(yīng)時間、初始壓力以及反應(yīng)溫度等反應(yīng)條件對該反應(yīng)的影響，得到的最佳反應(yīng)條件為：離子液體用量6g，反應(yīng)溫度150℃，反應(yīng)時間6h，初始壓力3MPa。在此條件下，二甲氧基甲烷的產(chǎn)率為1.5%，選擇性為52%。 【關(guān)鍵詞】：離子液體 碳酸二甲酯 二甲氧基甲烷 甲醇 二氧化碳
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：TQ225.52;TQ221.1
【目錄】：

• 摘要9-10
• Abstract10-11
• 第1章 緒論11-21
• 1.1 前言11
• 1.2 碳酸二甲酯的概述11-17
• 1.2.1 碳酸二甲酯的應(yīng)用12-14
• 1.2.2 碳酸二甲酯的合成方法14-17
• 1.3 二甲氧基甲烷的概述17-20
• 1.3.1 二甲氧基甲烷的應(yīng)用18-19
• 1.3.2 二甲氧基甲烷的合成方法19-20
• 1.4 本論文的研究內(nèi)容20-21
• 第2章 離子液體中甲醇與 CO2直接合成碳酸二甲酯21-34
• 2.1 前言21
• 2.2 實驗部分21-24
• 2.2.1 藥品與儀器21-22
• 2.2.2 離子液體的制備22-23
• 2.2.3 DMC 的合成與檢測23
• 2.2.4 DMC 產(chǎn)率的定量計算23-24
• 2.3 結(jié)果與討論24-33
• 2.3.1 催化劑的表征24-25
• 2.3.2 不同催化劑對反應(yīng)的影響25-27
• 2.3.3 不同反應(yīng)條件對反應(yīng)的影響27-30
• 2.3.4 催化劑的重復(fù)利用30-32
• 2.3.5 反應(yīng)機理的推斷32-33
• 2.4 本章小結(jié)33-34
• 第3章 離子液體中甲醇氧化一步合成二甲氧基甲烷34-45
• 3.1 前言34
• 3.2 實驗部分34-37
• 3.2.1 藥品與儀器34-35
• 3.2.2 催化劑的制備35
• 3.2.3 二甲氧基甲烷的合成與檢測35-36
• 3.2.4 二甲氧基甲烷產(chǎn)率的定量計算36-37
• 3.3 結(jié)果與討論37-42
• 3.3.1 離子液體的表征37-38
• 3.3.2 在不同離子液體中的反應(yīng)38-39
• 3.3.3 離子液體用量對反應(yīng)的影響39-40
• 3.3.4 溫度對反應(yīng)的影響40
• 3.3.5 時間對反應(yīng)的影響40-41
• 3.3.6 壓力對反應(yīng)的影響41-42
• 3.4 催化劑的重復(fù)利用42-44
• 3.5 本章小結(jié)44-45
• 結(jié)論45-46
• 參考文獻46-50
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文50-52
• 致謝52

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