甲烷選擇性催化還原氮氧化物的基礎(chǔ)研究

【摘要】：NOx是主要的大氣污染物之一,如何有效消除NOx的污染(DeNOx,脫硝),一直是全球研究的熱點(diǎn)。甲烷選擇還原(CH_4-SCR)NOx具有廣闊的應(yīng)用前景,但迄今主要應(yīng)用負(fù)載In-、Pt-、Pd-等的分子篩催化劑,該類催化劑對(duì)反應(yīng)條件比較敏感,且貴金屬催化劑面臨著資源匱乏等危機(jī)。因此,近年用非貴金屬催化劑代替貴金屬催化劑的研究受到人們極大的關(guān)注。 USY(UltraStable Y Zeolite,超穩(wěn)態(tài)Y型沸石分子篩)具有較好的抗水、抗硫性,主要用于石油的催化裂化,有關(guān)作為脫硝催化劑載體的研究和應(yīng)用報(bào)道不多,因此,開展對(duì)USY催化劑載體用于脫硝實(shí)驗(yàn)研究具有重要的理論和實(shí)際意義。本文立足于使用USY負(fù)載過渡金屬催化劑,從催化劑的制備入手,制備出幾種新型的催化劑。考察了催化劑的CH_4-SCR反應(yīng),發(fā)現(xiàn)所研制的5wt.%Mn/H-USY、15wt.%Ni/H-USY催化劑具有較好的CH_4-SCR反應(yīng)性能和N_2選擇性,添加微量貴金屬后,表現(xiàn)出更高的催化活性,Mn型催化劑的催化活性提高了52%,Ni型催化劑的催化活性提高了48%。此外考察了5wt.%Mn/H-USY的穩(wěn)定性,結(jié)果發(fā)現(xiàn)其具有較好的穩(wěn)定性,催化劑運(yùn)行50h,DeNO_x活性未見降低,而在其上添加Zn表現(xiàn)出較好的抗水性。 用紅外技術(shù)研究了催化劑的酸性和NO的吸附特性,發(fā)現(xiàn)催化劑的酸性對(duì)催化劑的活性有一定的影響,證明L酸是重要的活性中心,且NO在催化劑表面與催化劑的表面氧反應(yīng)形成NO_2,并在CH_4-SCR反應(yīng)中起著重要的作用。同時(shí)采用BET、XRD、H_2-TPR等技術(shù)初步研究了Mn/H-USY、Ni/H-USY及其上添加其它成分的催化劑體系在CH4-SCR反應(yīng)中的作用機(jī)理。發(fā)現(xiàn)催化劑中,載體與活性組分存在很強(qiáng)的相互作用,但如在Mn/H-USY上添加Pd等,并沒有改變活性組分Mn與載體H-USY的強(qiáng)相互作用,而是適量氫溢出后,促進(jìn)了活性中心的還原程度,從而提高催化活性。 【關(guān)鍵詞】：氮氧化物(NO_X) 甲烷 SCR 催化劑
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2005
【分類號(hào)】：O643.32
【目錄】：

• 摘要7-10
• 第一章 前言10-15
• 第二章 文獻(xiàn)綜述15-39
• 2.1 NO_X形成機(jī)理及控制技術(shù)15-17
• 2.1.1 燃燒過程中NO_X的形成機(jī)理15-16
• 2.1.2 NO_X排放控制技術(shù)16-17
• 2.2 國(guó)內(nèi)外治NO_X技術(shù)的研究現(xiàn)狀17-25
• 2.2.1 非催化法脫除氮氧化物17-22
• 2.2.2 催化法脫除氮氧化物22-25
• 2.3 甲烷選擇性催化還原NO的研究進(jìn)展25-29
• 2.3.1 甲烷選擇性催化還原的研究25-27
• 2.3.1.1 分子篩催化劑25
• 2.3.1.2 金屬氧化物催化劑25-27
• 2.3.1.3 催化劑活性成分27
• 2.3.1.4 載體效應(yīng)27
• 2.3.2 甲烷選擇性催化還原NO的研究進(jìn)展27-29
• 2.3.2.1 甲烷選擇性催化還原NO催化劑的改性28-29
• 2.3.2.2 新的實(shí)驗(yàn)技術(shù)在甲烷選擇性催化還原NO中的應(yīng)用29
• 2.4 CH_4-SCR反應(yīng)的機(jī)理29-31
• 2.5 USY載體31-33
• 參考文獻(xiàn)33-39
• 第三章 研究?jī)?nèi)容和方法39-52
• 3.1 立項(xiàng)依據(jù)和研究目標(biāo)39-41
• 3.1.1 項(xiàng)目的立項(xiàng)依據(jù)39-40
• 3.1.2 研究目標(biāo)40
• 3.1.3 研究路線40-41
• 3.2 研究?jī)?nèi)容41
• 3.3 化學(xué)試劑與儀器41-43
• 3.3.1 化學(xué)試劑41-42
• 3.3.2 氣體和儀器設(shè)備42-43
• 3.4 載體處理及催化劑的制備43-44
• 3.4.1 載體處理43
• 3.4.2 催化劑制備43-44
• 3.5 催化性能評(píng)價(jià)及數(shù)據(jù)處理44-49
• 3.5.1 催化性能評(píng)價(jià)44-49
• 3.5.2 催化性能評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)處理方法49
• 3.6 催化劑表征49-52
• 3.6.1 表面積和孔結(jié)構(gòu)測(cè)定49
• 3.6.2 掃描電鏡(SEM)測(cè)定49
• 3.6.3 XRD物相測(cè)定49-50
• 3.6.4 H_2-TPR實(shí)驗(yàn)50
• 3.6.5 吡啶-FTIR實(shí)驗(yàn)50-51
• 3.6.6 NO-FTIR實(shí)驗(yàn)51-52
• 第四章 USY負(fù)載過渡金屬催化劑上對(duì)CH_4-SCR反應(yīng)性能的研究52-70
• 4.1 引言52
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分52
• 4.3 結(jié)果與討論52-67
• 4.3.1 載體比表面積和孔結(jié)構(gòu)52-54
• 4.3.2 載體XRD測(cè)定54-57
• 4.3.3 Na-USY負(fù)載過渡金屬催化劑對(duì)CH_4-SCR反應(yīng)性能的研究57-60
• 4.3.4 H-USY負(fù)載過渡金屬催化劑對(duì)CH_4-SCR反應(yīng)性能的研究60-62
• 4.3.5 H-USY與Na-USY負(fù)載的催化劑對(duì)CH_4-SCR反應(yīng)性能比較62-67
• 4.4 結(jié)論67-69
• 參考文獻(xiàn)69-70
• 第五章 Mn/H-USY催化劑上CH_4-SCR反應(yīng)性能的研究70-95
• 5.1 引言70
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分70-71
• 5.2.1 催化劑制備70-71
• 5.3 結(jié)果與討論71-91
• 5.3.1 焙燒溫度對(duì)載體性能的影響71-72
• 5.3.2 制備方法對(duì)催化劑性能的影響72
• 5.3.3 不同載體對(duì)Mn催化劑CH_4-SCR反應(yīng)性能的影響72-75
• 5.3.4 不同Mn含量對(duì)Mn/H-USY催化劑上CH_4-SCR反應(yīng)性能的影響75-82
• 5.3.5 不同空速對(duì)5wt.％Mn/H-USY催化劑上CH_4-SCR反應(yīng)性能的影響82-83
• 5.3.6 不同含氧量對(duì)5wt.％Mn/H-USY催化劑上CH_4-SCR反應(yīng)性能的影響83-84
• 5.3.7 添加微量貴金屬對(duì)5wt.％Mn/H-USY催化劑上CH_4-SCR反應(yīng)性能影響84-86
• 5.3.8 添加其它過渡金屬對(duì)5wt.％Mn/H-USY催化劑上CH_4-SCR反應(yīng)性能的影響86-89
• 5.3.9 催化劑穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)89-90
• 5.3.10 水蒸氣對(duì)Mn/H-USY催化劑性能的影響90-91
• 5.4 結(jié)論91-93
• 參考文獻(xiàn)93-95
• 第六章 Ni/H-USY催化劑上的CH_4-SCR反應(yīng)性能的研究95-114
• 6.1 引言95
• 6.2 實(shí)驗(yàn)部分95
• 6.3 結(jié)果與討論95-112
• 6.3.1 載體對(duì)負(fù)載Ni催化劑上CH_4-SCR反應(yīng)性能的影響95-96
• 6.3.2 不同Ni含量對(duì)Ni/H-USY催化劑上CH_4-SCR反應(yīng)性能的影響96-102
• 6.3.3 添加微量貴金屬對(duì)Ni/H-USY催化劑上CH_4-SCR反應(yīng)性能的影響102-104
• 6.3.4 添加其它過渡金屬對(duì)Ni/H-USY催化劑上CH_4-SCR反應(yīng)性能的影響104-108
• 6.3.5 添加堿金屬對(duì)CH_4-SCR反應(yīng)性能的影響108-109
• 6.3.6 含Ni型催化劑在CH_4-SCR反應(yīng)中N_2O選擇性109-110
• 6.3.7 混合裝填催化劑及不同催化劑裝填方式對(duì)CH_4-SCR反應(yīng)性能的研究110-112
• 6.4 結(jié)論112-113
• 參考文獻(xiàn)113-114
• 第七章 催化劑的紅外實(shí)驗(yàn)研究114-131
• 7.1 引言114-116
• 7.2 實(shí)驗(yàn)部分116
• 7.3 結(jié)果與討論116-126
• 7.3.1 催化劑的酸性測(cè)定116-119
• 7.3.2 催化劑的NO吸附119-126
• 7.4 結(jié)論126-128
• 參考文獻(xiàn)128-131
• 第八章 CH_4-SCR的動(dòng)力學(xué)研究131-141
• 8.1 引言131-132
• 8.2 動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)裝置和流程132
• 8.3 預(yù)實(shí)驗(yàn)132-135
• 8.3.1 反應(yīng)器恒溫區(qū)的檢驗(yàn)132
• 8.3.2 空白試驗(yàn)132
• 8.3.3 內(nèi)擴(kuò)散影響的消除132-134
• 8.3.4 外擴(kuò)散影響的消除134-135
• 8.4 表觀動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)135-139
• 8.4.1 動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)條件135-136
• 8.4.2 反應(yīng)速率和活化能的計(jì)算136-139
• 8.5 結(jié)論139-140
• 參考文獻(xiàn)140-141
• 第九章 結(jié)論與展望141-145
• 9.1 結(jié)論141-142
• 9.2 對(duì)今后有關(guān)研究工作的展望142-145
• 致謝145

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汽車尾氣催化劑三效性能測(cè)試條件及試驗(yàn)方法討論    何新秀;曾英;徐海軍;

日本開發(fā)出乙醇制氫新設(shè)備    錢錚

為手持設(shè)備提供超強(qiáng)電力    

法國(guó)讓柴油發(fā)動(dòng)機(jī)變“綠”    華凌

燃料電池-未來的燃料    

燃料電池攻關(guān) 化工大有作為    特約記者 顧定槐

氫離子交換膜燃料電池前景看好    董釋倫

整體式結(jié)構(gòu)化催化劑合成異丙苯的反應(yīng)過程強(qiáng)化    代成娜

無控制Ⅱ型動(dòng)量交換型徑向流反應(yīng)器催化劑封和床層流場(chǎng)行為的研究    李瑞江

直接甲醇燃料電池的基礎(chǔ)研究    蔣淇忠

芳烴側(cè)鏈的綠色氧化反應(yīng)研究    陸婷婷

集中空調(diào)系統(tǒng)中光催化降解室內(nèi)甲醛的研究    楊莉萍

管狀直接甲醇燃料電池的研制及其建模與控制    于如軍

質(zhì)子交換膜燃料電池水管理的實(shí)驗(yàn)與模擬    陳士忠

液體進(jìn)料直接甲醇燃料電池膜電極的研究    張軍

固水界面的電化學(xué)性質(zhì)及其對(duì)PEMFC的意義    王強(qiáng)

離子液體兩相催化體系中有機(jī)合成單元反應(yīng)的研究    胡玉林

柴油機(jī)微粒捕集器四效催化再生技術(shù)    姚本容

過氧磷鎢季銨鹽催化制備二氧化雙環(huán)戊二烯工藝研究    王克偉

質(zhì)子交換膜燃料電池催化劑層的數(shù)學(xué)建模與模擬    李猛

納米碳管作為質(zhì)子交換膜燃料電池催化劑載體的研究    劉麗芳

SCR法煙氣脫硝技術(shù)的數(shù)值模擬    安曉玲

用于電解水制氫催化劑的制備及其性能研究    李雪妮

200MW機(jī)組鍋爐煙氣脫氮技術(shù)研究    胡巍

羥丁基乙烯基醚的合成工藝研究    彭春睿

生物質(zhì)醇解重質(zhì)油加氫工藝研究    王勇

SCR法煙氣脫硝系統(tǒng)數(shù)值模擬研究    侯建鵬