甲烷部分氧化制合成氣的La_2O_3助Ni/MgAl_2O_4催化劑

【摘要】：用ＭｇＯ 與載體Ａｌ２Ｏ３ 在高溫下焙燒成ＭｇＡｌ２Ｏ４ 尖晶石，防止了Ｎｉ 在反應(yīng)過程中與載體形成ＮｉＡｌ２Ｏ４ ， 促進(jìn)了Ｎｉ 在載體表面的分散． 應(yīng)用ＣＯＤＥＸ 軟件優(yōu)化了Ｌａ２Ｏ３ 在Ｎｉ／ＭｇＡｌ２Ｏ４ 催化劑中的加入量和活化溫度．Ｌａ２Ｏ３助Ｎｉ／ＭｇＡｌ２Ｏ４ 在本文實(shí)驗(yàn)條件下經(jīng)１００ ｈ 反應(yīng)后活性和選擇性均未發(fā)生變化． 程序升溫?zé)冀Y(jié)果表明，催化劑表面僅存在一種較高溫度下才可除去的碳物種，它可能是石墨碳．ＸＲＤ 和ＢＥＴ結(jié)果證實(shí)，催化劑具有較高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性． 熒光分析結(jié)果表明，在１００ ｈ 的反應(yīng)過程中活性組分未發(fā)生明顯流失． 根據(jù)脈沖反應(yīng)結(jié)果對以Ｎｉδ＋（Ｌａ２Ｏ４ － ｘ）δ－ 作為氧的活性位和Ｎｉ０ 作為甲烷的活性位的直接氧化反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了初步探討． 【作者單位】： 石油大學(xué)(北京)中國石油天然氣集團(tuán)公司催化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室!北京102200 石油大學(xué)(北京)中國石油天然氣集團(tuán)公司催化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室!北京102200 石油大學(xué)(北京)中國石油天然氣集團(tuán)公司催化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室!北京102200
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 部分氧化 合成氣 氧化鑭 鎳催化劑 鋁鎂尖晶石
【基金】：中國石油天然氣集團(tuán)公司“九五”攻關(guān)資助
【分類號】：O643.36
【正文快照】： 在甲烷部分氧化制合成氣中Ｎｉ催化劑也具有與貴金屬催化劑相當(dāng)?shù)幕钚院瓦x擇性，特別是Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３，由于價(jià)廉、強(qiáng)度好、易制備等優(yōu)點(diǎn)，是最有希望取代貴金屬的非貴金屬催化劑．但這類催化劑在反應(yīng)的高溫下，Ｎｉ與催化劑載體間容易發(fā)生不可逆固相反應(yīng)［１～３］；催化

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苯酚加氫胺化合成環(huán)己胺的工藝研究    陳虎魁;陳立宇;張秀成;孫榮華;

甲烷部分氧化制合成氣載體及助劑對Ni系催化劑活性的影響    余林,袁書華,田久英,王升,儲偉

Ni與Al_2O_3相互作用對甲烷部分氧化制合成氣Ni/Al_2O_3催化劑上積炭性能的影響    吳廷華,李少斌,嚴(yán)前古

載體焙燒溫度對Ru/MgAl_2O_4催化劑液相苯部分加氫性能的影響    周功兵;劉建良;許可;裴燕;喬明華;范康年;

制氫催化劑研究進(jìn)展    王健康;劉樹法;陳方;孫克仁;王曉來;

抑制催化劑中非活性物種生成的方法    李亞昆,王剛

鎂鋁尖晶石的制備及在催化反應(yīng)中的應(yīng)用    姜瑞霞,謝在庫,張成芳,陳慶齡

甲烷部分氧化制合成氣催化劑的研究進(jìn)展    張翔宇,李振花

La_2O_3助劑對Ni/γ-Al_2O_3/堇青石結(jié)構(gòu)化催化劑催化加氫合成間苯二胺性能的影響    劉少文;涂文艷;包傳平;

Ni/La-Mg-α-Al_2O_3催化劑上甲烷部分氧化制合成氣研究    龐顯峰,景曉燕

制備方法對Mg-Cr-O催化劑結(jié)構(gòu)與性能的影響    胡瑞生;常桂英;孫艷;牛建中;高玲;

鎳基催化劑上間-二硝基苯催化加氫反應(yīng)性能及其反應(yīng)動力學(xué)的研究    劉迎新

流化床甲烷臨氧CO_2重整制合成氣鎳系催化劑研究    井強(qiáng)山

甲烷部分氧化制合成氣La-Ni-O系催化劑性能的研究    郭翠梨

Ni金屬基整體型催化劑催化甲烷轉(zhuǎn)化制備合成氣的研究    李云華

甲烷部分氧化制合成氣鎳基催化劑的研究    邱業(yè)君

焦?fàn)t煤氣催化轉(zhuǎn)化制氫鎳基催化劑的研究    程紅偉

Ni金屬催化劑催化甲烷部分氧化制合成氣的研究    洪學(xué)斌

稀土元素（La，Ce）改性CuCl_2基催化劑上乙烷氧氯化制氯乙烯的研究    李超

燃?xì)廨啓C(jī)化學(xué)回?zé)嵫h(huán)燃料轉(zhuǎn)化技術(shù)研究    徐長松

合成氣制甲烷高溫催化劑的研究    楊亮亮

催化加氫合成間苯二胺鎳基結(jié)構(gòu)化催化劑的制備與性能研究    尹玲玲

2,6-二甲基苯酚氣相胺化合成2,6-二甲基苯胺的研究    孫榮華

甲烷部分氧化制合成氣中Ni基催化劑的改性研究    田樹勛

稀土助劑及鐵助劑對苯胺和乙二醇一步合成吲哚的Ag/SiO_2-ZnO催化劑的作用初探    宋巍

La～（3+）/CeO_2對堇青石陶瓷的改性研究    王曉鳳

天然氣經(jīng)空氣催化部分氧化制合成氣工藝研究    龐顯峰

La-Ni-O系催化劑用于甲烷部分氧化制合成氣的研究    楊繼海

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雙柱串聯(lián)色譜一次分析甲烷部分氧化制合成氣產(chǎn)物    張兆斌,余長春,沈師孔

Ni/Al_2O_3催化劑上甲烷部分氧化制合成氣    嚴(yán)前古,于軍勝,于作龍,遠(yuǎn)松月

空氣中NO_2和SO_2的光催化反應(yīng)動力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究    鹿院衛(wèi),馬重芳,訾學(xué)紅,王偉,常夢媛

La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3鈣鈦礦型稀土催化劑上甲苯的催化燃燒    蔣滔;李多松;張凱;

Ni/Al_2O_3催化劑上CH_4部分氧化制合成氣反應(yīng)積碳的原因    李春義,余長春,沈師孔

Ni與Al_2O_3相互作用對甲烷部分氧化制合成氣Ni/Al_2O_3催化劑上積炭性能的影響    吳廷華,李少斌,嚴(yán)前古

鐵酸鎂系列超微粒子催化劑的氧化脫氫反應(yīng)行為乙苯和環(huán)己烷的氧化脫氫反應(yīng)    高志明，吳通好，彭少逸

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銅離子交換改性沸石催化劑上甲烷的非氧芳構(gòu)化    張春雷,李爽,彭艷兵,袁藝,王海峰,吳通好,張文祥,林勵(lì)吾

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微波輻照引發(fā)甲烷部分氧化制合成氣 Ⅱ.Ni/La_2O_3,Ni/ZrO_2,Co/La_2O_3和Co/ZrO_2的催化性能    

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掃描電鏡能譜聯(lián)用儀及熱重分析儀在催化劑失活分析中的應(yīng)用    趙萍;于靜;楊慧娟;張巖;

鈦基SCR催化劑及其鉀、鉛中毒機(jī)理研究    姜燁

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銠基催化劑上甲烷二氧化碳重整反應(yīng)的研究    錢林平

硫酸亞鐵SCR催化劑脫硝機(jī)理及制備研究    任雯

納米HZSM-5分子篩催化劑上生物乙醇制C_2-C_4輕烯烴    畢見東

（S）-乙酸-α-氰基-3-苯氧基芐酯的生物合成及其反應(yīng)動力學(xué)    章亭洲

微波技術(shù)在甲烷轉(zhuǎn)化過程中的應(yīng)用    徐云鵬

正丁烷一步異構(gòu)脫氫反應(yīng)及金屬—分子篩雙功能催化作用的研究    魏迎旭

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鈦基SCR催化劑及其脫硝性能研究    胡建飛

合成氣制甲烷高溫催化劑的研究    楊亮亮

三氯氧磷催化苯胺N-烷基化反應(yīng)研究    王波

三效催化劑的制備方法研究及表征    蘇雨

加壓條件下甲烷、空氣和水蒸汽轉(zhuǎn)化制合成氣的研究    江魁

Pd/C催化劑上松香催化加氫反應(yīng)機(jī)理的研究    陽承利

負(fù)載雜多酸催化劑的正丁烷異構(gòu)化研究    劉曉萍

丙烯酸正丁酯合成反應(yīng)的新型催化劑及工藝研究    夏濤

納米光催化建筑材料降解室內(nèi)外有害氣體的應(yīng)用研究    訾學(xué)紅

Ru-M-B/ZrO_2催化苯選擇加氫制環(huán)己烯動力學(xué)的研究    楊新麗

天然氣化工的應(yīng)用研究進(jìn)展    朱德春;

堇青石基玻璃陶瓷研究進(jìn)展    陳國華,劉心宇

天然氣轉(zhuǎn)化制氫工藝進(jìn)展及其催化劑發(fā)展趨勢    謝建川;

輕油水蒸汽轉(zhuǎn)化鎳催化劑中助劑氧化鎂的作用    黃星亮,時(shí)其昌,張鎏

順酐在負(fù)載型鎳鉬催化劑上高壓液相加氫合成1,4-丁二醇本征動力學(xué)的研究    林川,吳指南

La_2O_3對天然氣蒸汽轉(zhuǎn)化Ni/α-Al_2O_3催化劑性能的影響    胡澤善,張量渠,郭慎獨(dú)

Ni整體型催化劑大空速甲烷自熱氧化制合成氣    王亞權(quán)

甲烷催化部分氧化制合成氣固定床反應(yīng)器的熱波研究    金榮超,陳燕馨,李文釗,陳美龍,于春英,江義

A301氨合成催化劑的穩(wěn)定性    李小年,岑亞青,劉化章

Partial Oxidation of Methane to Syngas in Fluidized Bed Reactor    

鎳基催化劑上間-二硝基苯催化加氫反應(yīng)性能及其反應(yīng)動力學(xué)的研究    劉迎新

膜反應(yīng)器中甲烷蒸汽重整制氫的研究與模擬    盧紅

YBa_2Cu_3O_(7-x)氧擴(kuò)散特性、應(yīng)用及摻雜替代的基礎(chǔ)研究——分子篩和透氧膜研究    楊德林

高溫堆甲烷蒸汽重整制氫系統(tǒng)的研究    銀華強(qiáng)

甲烷部分氧化制合成氣中Ni基催化劑的改性研究    田樹勛

甲烷部分氧化制合成氣中等離子體對催化劑的改性研究    王海濤

輕油蒸汽預(yù)轉(zhuǎn)化催化劑及其工業(yè)應(yīng)用研究    謝文蓮

整體型海綿鎳催化劑甲烷部分氧化制合成氣研究    孫長庚

甲烷部分氧化制合成氣中Ni整體型催化劑性能的研究    邸立輝

化學(xué)回?zé)嵫h(huán)燃?xì)廨啓C(jī)性能分析    李巖

Ni/Al_2O_3催化劑上CH_4部分氧化制合成氣反應(yīng)積碳的原因    李春義,余長春,沈師孔

Rh/SiO_2催化劑上甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)    吳廷華,嚴(yán)前古,李少斌,鐘依均,牛振江,朱明喬,李則林,萬惠霖

Pd-La/γ-Al_2O_3和Pd-La/MgAl_2O_4對2,6-二異丙基苯酚氣相胺化反應(yīng)的催化性能    姜瑞霞,謝在庫,張成芳,陳慶齡,孫京華

甲烷在Rh/SiO_2催化劑表面解離的紅外光譜研究    吳廷華,嚴(yán)前古,張奇能,茆福林,鄭卓群,陳飛,翁維正,萬惠霖

檸檬酸絡(luò)合法制備NiO-CeO_2-TiO_2復(fù)合氧化物及其在甲烷部分氧化反應(yīng)中的應(yīng)用    張媛;李增喜;聞學(xué)兵;劉源;

常壓等離子體還原的Ni/-γAl_2O_3催化劑的程序升溫脫附研究    李代紅;習(xí)敏;陶旭梅;石新雨;戴曉雁;印永祥;

La_(0.75)Sr_(0.25)Mn_(1-x)Ni_xO_(3+δ)材料的制備及其催化甲烷部分氧化性能    王磊;曾少華;張麗娟;陳耀強(qiáng);龔茂初;

甲烷重整制氫用催化劑的研究進(jìn)展    楊修春;韋亞南;

鎂鋁尖晶石粉體的性能、制備與應(yīng)用趨勢    王程民;王修慧;田丁;李剛;曹冬鴿;高宏;

乙烷氧化脫氫制乙烯反應(yīng)中制備方法及助劑對鎳基催化劑性能的影響    孫建;余林;郝志峰;方奕文;孫長勇;孫明;

Cr/MgAl_2O_4/Al_2O_3對CO_2氧化乙烷脫氫制乙烯催化性能的研究    張軻;高華春;周廣棟;鄭欣;雷斌;程鐵欣;

PAN/金屬氧化復(fù)合物光解水性能探討    陸強(qiáng);冉明浩;楊紅;房嫄;張夏聰;劉引烽;

晶格氧部分氧化甲烷制取合成氣的基礎(chǔ)研究    魏永剛

尖晶石結(jié)構(gòu)光催化劑的制備與降解甲苯性能研究    朱正如

Ni基催化劑上甲烷二氧化碳重整制合成氣的研究    張安杰

以鎂鋁尖晶石為基礎(chǔ)的酸堿一體化材料的研究    許孝玲

水滑石向復(fù)合金屬氧化物的轉(zhuǎn)晶機(jī)制及相關(guān)產(chǎn)物性能研究    趙曉非

鎂鋁尖晶石、釔鋁石榴石粉體的制備研究    王修慧

流化床甲烷臨氧CO_2重整制合成氣鎳系催化劑研究    井強(qiáng)山

復(fù)合氧化物負(fù)載的鎳基催化劑上甲烷二氧化碳重整反應(yīng)及其機(jī)理研究    郭建軍

合成氣催化轉(zhuǎn)化制低碳醇用新型催化劑研究    黃利宏

氯代硝基苯選擇性加氫制備氯代苯胺的研究    孫昱

合成氣制天然氣鎳基催化劑的研究    胡賢輝

苯催化加氫制備環(huán)已烷工藝及催化劑改性研究    孔祥鵬

介質(zhì)阻擋放電等離子體法制備甲烷二氧化碳重整反應(yīng)Ni/SiO_2催化劑的研究    肖超

納米金催化劑室溫氧化CO及其再生研究    劉艷霞

Ni/MgO-Al_2O_3的制備及甲烷重整反應(yīng)行為    王佳佳

甲烷重整鎳基催化劑制備及催化性能研究    潘秉榮

超大型天然氣制合成氣蒸汽轉(zhuǎn)化爐工程技術(shù)研究    高步新

己二腈催化加氫制備己二胺的工藝及動力學(xué)研究    張華森

尖晶石型復(fù)合氧化物的制備、表征及作為催化裂化環(huán)保助劑的研究    井維健

催化加氫合成間苯二胺鎳基結(jié)構(gòu)化催化劑的制備與性能研究    尹玲玲

Ni／Al_2O_3催化劑上甲烷部分氧化制合成氣    路勇,鄧存,丁雪加,沈師孔

甲烷部分氧化制合成氣的La_2O_3助Ni/MgAl_2O_4催化劑    張兆斌,余長春,沈師孔

NiO/La_2O_3催化劑上甲烷催化部分氧化制合成氣的研究    楊繼海;王一平;郭翠梨;李韡;

生物質(zhì)合成燃料技術(shù)進(jìn)展    曾琛;王智斌;

甲烷臨氧催化轉(zhuǎn)化制合成氣研究進(jìn)展    井強(qiáng)山;方林霞;樓輝;鄭小明;

甲烷臨氧催化轉(zhuǎn)化制合成氣研究進(jìn)展    井強(qiáng)山;劉鵬;鄭小明;

甲烷催化部分氧化制甲醇在煉油廠的應(yīng)用前景    那強(qiáng);

Ni/Ca-α-Al_2O_3催化劑上甲烷部分氧化制合成氣的研究    高曉明;閆銀梅;王瑞;曹振恒;

天然氣制甲醇合成氣工藝及進(jìn)展    劉一靜;劉瑾;

新型材料六鋁酸鹽LaMAl_(11)O_(19-δ)的合成及催化性能    趙麗娜;崔運(yùn)成;王慶偉;

天然氣甲烷部分氧化制合成氣的研究進(jìn)展    吳曉濱;

Ca調(diào)變的Co／Al_2O_3催化劑上甲烷部分氧化制合成氣    高曉曉;黃傳敬;張諾偉;翁維正;萬惠霖;

甲烷部分氧化制合成氣Co/MgO/HZSM-5催化劑的研究    張諾偉;黃傳敬;高曉曉;翁維正;萬惠霖;

Ni/ZrO_2催化劑上甲烷部分氧化制合成氣的研究    宋月芹;賀德華;

鎳整體型催化劑催化甲烷自熱部分氧化制合成氣研究    王亞權(quán);李云華;韓森;

YSZ/Ni金屬催化劑催化甲烷部分氧化制合成氣    王亞權(quán);洪學(xué)斌;

鈰基氧載體部分氧化甲烷制合成氣研究    魏永剛;王華;李孔齋;敖先權(quán);

Ni／Al_2O_3催化劑上甲烷三重整制合成氣    姜洪濤;李會泉;張懿;

天然氣轉(zhuǎn)化的21世紀(jì)展望    李文釗;

模擬生物沼氣制合成氣催化反應(yīng)工藝的研究    孫道安;季生福;郎寶;

甲烷部分氧化制合成氣介孔Co-Al_2O_3催化劑的研究    劉瑞艷;張諾偉;黃傳敬;翁維正;萬惠霖;

德國南方化學(xué)開拓中國催化劑新業(yè)務(wù)    楊原 戎起

氣化與熱解煤氣共制合成氣項(xiàng)目啟動    特約記者 王若群 陳保國

煙粉煤能直接氣化制合成氣    記者楊文斌

煤基多元料漿制合成氣增產(chǎn)減污    王孝弟

合成氣新技術(shù)實(shí)現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用    記者 李曉巖

水煤漿加壓氣化制合成氣    

全球最大單套合成氣深冷分離裝置開車成功    凌鋒

天然氣合成油工業(yè)勢頭強(qiáng)勁    石華信

殼牌煤氣化技術(shù)中國落地潔凈煤應(yīng)用提速？    本報(bào)記者　 范思立

制造生物柴油新技術(shù)    毛黎

甲烷空氣部分氧化/二甲醚合成集成工藝的研究    賈美林

甲烷化鎳催化劑等離子體處理制備研究    施鵬

鈣鈦礦材料的透氧性能及YBCO膜反應(yīng)器中甲烷轉(zhuǎn)化制合成氣的研究    胡捷

烷烴催化轉(zhuǎn)化制氫氣/合成氣的研究    冉然

Ni金屬基整體型催化劑催化甲烷轉(zhuǎn)化制備合成氣的研究    李云華

等離子體處理對甲烷轉(zhuǎn)化催化劑的影響    祝新利

雙旋流合成氣非預(yù)混燃燒特性的實(shí)驗(yàn)研究與數(shù)值模擬    郭培卿

煤層甲烷經(jīng)合成氣制液態(tài)烴的研究    徐東彥

鎳基催化劑上甲烷臨氧二氧化碳重整制合成氣及其反應(yīng)機(jī)理的研究    郭建忠

化學(xué)鏈蒸汽重整制氫與合成氣的基礎(chǔ)研究    祝星

粉末模壓法鎳催化劑制備及其在甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)的應(yīng)用    王嵩林

甲烷催化部分氧化制合成氣催化劑研究    王福生

甲烷部分氧化制合成氣中Ni整體型催化劑性能的研究    邸立輝

合成氨裝置采用抽氣法生產(chǎn)氫氣和丁醇合成氣項(xiàng)目的研究    賈洪義

合成氣一步法合成二甲醚的催化研究    劉博

煤半焦在焦?fàn)t煤氣轉(zhuǎn)化制備合成氣中的作用    張華偉

甲烷部分氧化制合成氣Co/Mg/HZSM-5催化劑的研究    張諾偉

Cu-Mn基直接合成二甲醚催化劑的優(yōu)化及動力學(xué)研究    何鳳仙

甲烷蒸汽補(bǔ)碳轉(zhuǎn)化制甲醇合成氣催化劑的研究    楊燕

合成氣一步法制備二甲醚催化劑及工藝的研究    佟玲