Cr_2O_3催化劑上甲烷部分氧化制備合成氣

【摘要】：分別采用檸檬酸絡(luò)合法和直接分解法制備了Cr2O3催化劑,采用XRD,BET,TPR,XPS,TEM和TGA表征了催化劑的物理化學(xué)性質(zhì),在常壓固定床石英管(內(nèi)徑5mm)反應(yīng)器中考察了Cr2O3催化劑對甲烷部分氧化反應(yīng)的催化性能.在500～750℃,V(CH4)∶V(O2)=2,空速12×104h-1的條件下,O2幾乎完全轉(zhuǎn)化,CH4轉(zhuǎn)化率及H2和CO選擇性隨著溫度的升高而增加.700℃下CH4轉(zhuǎn)化率及H2,CO選擇性隨著空速(6.0×104～24×104h-1)的升高而增加.在500h穩(wěn)定性實驗中,隨著反應(yīng)時間的延長,CH4轉(zhuǎn)化率及H2,CO選擇性緩慢下降,XRD,TEM和BET結(jié)果表明,催化劑的活性下降與燒結(jié)和團聚有關(guān),TGA分析表明催化劑具有良好的抗積炭性.通過CH4脈沖反應(yīng),推測在反應(yīng)過程中CO,H2,CO2和H2O是直接生成的. 【作者單位】： 清華大學(xué)化學(xué)系 有機光電子與分子工程教育部重點實驗室 分子催化與定向轉(zhuǎn)化研究室;
【關(guān)鍵詞】： 三氧化二鉻 甲烷部分氧化 合成氣 晶格氧 脈沖反應(yīng) 催化劑表面 轉(zhuǎn)化率 選擇性 比表面積 檸檬酸絡(luò)合法
【基金】：國家“九七三”計劃(批準號:2005CB221401)資助
【分類號】：TE665.3
【正文快照】： 由于甲烷部分氧化制備合成氣(POM)是溫和的放熱反應(yīng),反應(yīng)產(chǎn)物中V(H2)/V(CO)約為2,有利于費-托合成和甲醇合成,近年來已引起研究者越來越廣泛的關(guān)注[1～3].具有高活性的金屬Ni催化劑與貴金屬(Pt,Pd,Rh,Ru和Ir)相比價格便宜,因而成為研究的熱點,但是由于積炭、燒結(jié)和活性組分流

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