低濃度甲烷催化燃燒整體式催化劑的研究

【摘要】： 對(duì)于通量大、濃度低的低濃度甲烷,催化燃燒是最好的利用方法之一,而催化劑的開(kāi)發(fā)是甲烷催化燃燒的研究熱點(diǎn)和關(guān)鍵技術(shù)。 本文針對(duì)低濃度甲烷的催化燃燒,研究以貴金屬為活性組分,Ce、Zr為助劑,堇青石和三氧化二鋁分別為第一、第二載體的整體式催化劑,考察了催化劑不同制備條件對(duì)甲烷催化燃燒性能的影響,并用BET、XRD、TPR和SEM等手段對(duì)不同催化劑樣品進(jìn)行了分析,同時(shí)對(duì)Pd負(fù)載催化劑的反應(yīng)機(jī)理和失活機(jī)理進(jìn)行了初步探索。 首先考察了預(yù)處理堇青石載體對(duì)于甲烷催化燃燒活性的影響,結(jié)果表明酸處理可以提高堇青石載體的比表面積、比孔容積,增加中、微孔數(shù)量,提高涂層的負(fù)載量,對(duì)甲烷催化燃燒性能的提高有一定效果。 其次考察了Pd負(fù)載量、過(guò)渡膠負(fù)載量以及稀土助劑含量對(duì)催化劑甲烷催化燃燒活性的影響。結(jié)果表明Pd負(fù)載量占催化劑質(zhì)量的0.5%為宜;過(guò)渡膠涂層負(fù)載量占催化劑質(zhì)量的10%左右為宜;而CeO_2、ZrO_2以及Ce_xZr_(1-x)O_2的含量均為占涂層質(zhì)量的5%為最佳。實(shí)驗(yàn)結(jié)果還表明加入助劑可以改善催化劑中PdO的分散狀態(tài)和氧化還原性能,從而提高催化劑的活性。加入不同助劑的催化劑活性不盡相同,加入5%的CeO_2催化活性最高,在Ce_xZr_(1-x)O_2(x=0～1)中隨著x值的不斷降低,催化活性不斷下降,加入5%ZrO_2的催化活性最差。 繼而考察了焙燒溫度和還原劑對(duì)催化劑甲烷催化燃燒活性的影響。結(jié)果表明當(dāng)焙燒溫度高于500℃時(shí),催化劑活性明顯降低。另外用水合肼對(duì)催化劑進(jìn)行還原可以提高催化劑的甲烷催化燃燒性能。 最后考察了貴金屬Pt對(duì)催化劑甲烷催化燃燒性能的影響,研究了Pt-Pd雙貴金屬催化劑的制備工藝,測(cè)定了單Pd、單Pt以及Pt-Pd雙貴金屬催化劑的催化活性。結(jié)果表明Pt、Pd共浸比分步浸漬所制備的雙貴金屬催化劑活性更高,Pt-Pd雙貴金屬催化劑的活性高于單Pd和單Pt催化劑。 【關(guān)鍵詞】：煤層氣 整體式催化劑 堇青石 貴金屬
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 第一章 文獻(xiàn)綜述16-32
• 1.1 煤層氣應(yīng)用現(xiàn)狀16-17
• 1.2 甲烷催化燃燒理論17-19
• 1.2.1 催化燃燒的特點(diǎn)17-18
• 1.2.2 甲烷催化燃燒機(jī)理18-19
• 1.3 甲烷催化燃燒催化劑的研究19-21
• 1.3.1 貴金屬催化劑19-20
• 1.3.2 金屬氧化物催化劑20-21
• 1.4 整體式催化劑簡(jiǎn)介21-22
• 1.5 整體式催化劑的載體22-24
• 1.5.1 陶瓷載體22-24
• 1.5.2 金屬載體24
• 1.6 整體式催化劑的制備24-29
• 1.6.1 陶瓷基整體式催化劑的制備25-28
• 1.6.2 金屬基整體式催化劑的制備28-29
• 1.7 本論文的研究目的和內(nèi)容29-32
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分32-38
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料及設(shè)備32-33
• 2.2 催化劑的制備33-34
• 2.2.1 堇青石載體的預(yù)處理33
• 2.2.2 擬薄水鋁石溶膠的制備33
• 2.2.3 過(guò)渡涂層的涂覆33
• 2.2.4 牢固度的檢測(cè)33-34
• 2.2.5 活性組分的涂覆34
• 2.3 催化劑的表征34-35
• 2.3.1 催化劑的BET表征34
• 2.3.2 催化劑的XRD表征34
• 2.3.3 催化劑的SEM表征34-35
• 2.3.4 催化劑的TPR表征35
• 2.4 催化劑的活性評(píng)價(jià)35-38
• 2.4.1 實(shí)驗(yàn)條件35
• 2.4.2 催化劑的活性評(píng)價(jià)35-38
• 第三章 酸處理堇青石載體對(duì)整體式催化劑性能的影響38-48
• 3.1 酸處理對(duì)堇青石載體物化性能的影響38-45
• 3.1.1 硝酸處理對(duì)堇青石載體失重率的影響38-39
• 3.1.2 草酸處理對(duì)堇青石載體失重率的影響39-40
• 3.1.3 草酸處理對(duì)堇青石載體表面織構(gòu)的影響40-43
• 3.1.4 酸處理對(duì)堇青石載體機(jī)械強(qiáng)度的影響43-44
• 3.1.5 酸處理前后堇青石載體的表征44-45
• 3.2 酸處理對(duì)Al_2O_3涂層負(fù)載量的影響45-46
• 3.3 酸處理對(duì)整體式催化劑催化性能的影響46-47
• 3.4 小結(jié)47-48
• 第四章 Pd基整體式催化劑活性實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析48-70
• 4.1 Pd負(fù)載量對(duì)催化劑活性的影響48-49
• 4.2 涂層負(fù)載量對(duì)催化性能的影響49-52
• 4.2.1 不同涂層次數(shù)催化劑的SEM表征50-51
• 4.2.2 不同涂層次數(shù)催化劑的活性51-52
• 4.3 添加助劑對(duì)于Pd/Al_2O_3/COR催化性能的影響52-59
• 4.3.1 鈰、鋯改性Pd/Al_2O_3/COR催化劑的XRD表征52-53
• 4.3.2 鈰、鋯改性Pd/Al_2O_3/COR催化劑的TPR表征53-54
• 4.3.3 鈰、鋯改性Pd/Al_2O_3/COR催化劑的催化性能54-55
• 4.3.4 鋯含量對(duì)于催化性能的影響55-57
• 4.3.5 鈰含量對(duì)于催化性能的影響57-58
• 4.3.6 不同鈰鋯比對(duì)催化性能的影響58-59
• 4.4 焙燒溫度對(duì)甲烷催化燃燒催化劑的影響59-63
• 4.4.1 不同焙燒溫度催化劑的XRD表征59-60
• 4.4.2 不同焙燒溫度催化劑的TPR表征60
• 4.4.3 不同焙燒溫度催化劑的SEM表征60-62
• 4.4.4 不同焙燒溫度催化劑的活性評(píng)價(jià)62-63
• 4.5 還原對(duì)催化劑活性的影響63-65
• 4.5.1 還原Pd/ZrO_2/Al_2O_3/COR催化劑的XRD表征63-64
• 4.5.2 還原Pd/ZrO_2/Al_2O_3/COR催化劑的催化活性64-65
• 4.6 甲烷催化燃燒催化劑的穩(wěn)定性的研究65-68
• 4.7 本章小結(jié)68-70
• 第五章 Pt-Pd/Al_2O_3/堇青石催化劑的性能研究70-76
• 5.1 浸漬順序?qū)d-Pt雙貴金屬催化劑催化活性的影響70-71
• 5.2 Pt、Pd及其雙貴金屬催化劑的催化活性比較71-72
• 5.3 負(fù)載型貴金屬催化劑上甲烷催化燃燒的反應(yīng)機(jī)理72-74
• 5.4 本章小結(jié)74-76
• 第六章 結(jié)論76-78
• 參考文獻(xiàn)78-83
• 致謝83-84
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文情況84-86
• 作者和導(dǎo)師簡(jiǎn)介86-87
• 北京化工大學(xué) 碩士研究生學(xué)位論文答辯委員會(huì)決議書(shū)87-88

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山西將建全國(guó)最大煤層氣液化項(xiàng)目    郭沁棟　于海亮

煤層氣儲(chǔ)層數(shù)值模擬模型及應(yīng)用的研究    張群

煤層氣定向羽狀水平井開(kāi)采數(shù)值模擬方法研究    張冬麗

阜新盆地煤層氣儲(chǔ)運(yùn)規(guī)律及資源預(yù)測(cè)研究    王起新

低濃度CO和甲苯催化燃燒消除催化劑制備及反應(yīng)性能研究    趙福真

磷化物催化劑的制備及其加氫脫硫反應(yīng)性能的研究    魏妮

山西沁水盆地高煤階煤層氣成藏特征及構(gòu)造控制作用    王紅巖

準(zhǔn)噶爾盆地低煤級(jí)煤儲(chǔ)層及煤層氣成藏初步研究    蔚遠(yuǎn)江

煤對(duì)CH_4、N_2、CO_2及多組分氣體吸附的研究    崔永君

中國(guó)西部低階煤儲(chǔ)層特征及其勘探潛力分析    傅小康

鋁型材廠工業(yè)污泥綜合利用的基礎(chǔ)研究    于巖

低濃度甲烷催化燃燒整體式催化劑的研究    李霄宇

整體式催化劑上的乙烯環(huán)氧化反應(yīng)及反應(yīng)器模擬    趙陽(yáng)

Mo-Ni_2P/SBA-15堇青石整體式催化劑加氫脫硫催化性能的研究    郭亞男

用于高含水量丙烯酸廢氣催化凈化的整體式鈀催化劑的研究    易攀

堇青石—氧化鋁換熱陶瓷組成、結(jié)構(gòu)和熱學(xué)性能的研究    程曦

磷化物整體式催化劑的制備與加氫脫硫性能研究    董亮

揮發(fā)性有機(jī)物催化燃燒整體式催化劑研究與中試方案設(shè)計(jì)    牟維琦

鈦硅分子篩TS-1的制備及催化性能研究    葉春波

改性ZSM-5/堇青石整體式催化劑的制備及甲醇制烯烴性能    拜冰陽(yáng)

廢棄礦井煤層氣資源開(kāi)發(fā)潛力評(píng)價(jià)方法研究    韓保山