SiO_2氣凝膠負(fù)載的Ni催化劑在甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)中的催化性能及穩(wěn)定性

【摘要】：以常壓有機溶劑置換(A)和溶劑置換-表面改性(B)方式制備的兩種SiO2氣凝膠(SiO2-A(或B)型氣凝膠,記為SiO2-A(or B)G)為載體,采用常規(guī)浸漬法和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)添加浸漬法合成不同SiO2氣凝膠負(fù)載的Ni/SiO2催化劑,并考察其催化的甲烷部分氧化(POM)制合成氣的反應(yīng)性能.結(jié)果表明,各催化劑的初始反應(yīng)性能相近,但Ni/SiO2-BG的POM穩(wěn)定性明顯較Ni/SiO2-AG的差,而PVP添加制備的催化劑穩(wěn)定性則獲明顯改善,Ni/SiO2-AG-PVP、Ni/SiO2-BG-PVP上POM穩(wěn)定性相近.結(jié)合X射線衍射(XRD)、程序升溫還原反應(yīng)(H2-TPR)、高分辨透射電鏡(TEM)和Brunauer-Emmett-Teller(BET)等表征結(jié)果的分析發(fā)現(xiàn):(1)SiO2-AG表面上存在一定量的羥基,可促進親水性金屬物種與其的相互作用,而SiO2-BG表面上基本為有機基團,與親水性金屬物種幾乎無作用;(2)PVP的存在可使金屬物種進入親/疏水載體孔道深處,抑制焙燒中載體骨架的收縮和金屬顆粒的生長,進而促進金屬載體的相互作用.這二者均能有效地提高催化劑的POM反應(yīng)穩(wěn)定性. 【作者單位】： 廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院 固體表面物理化學(xué)國家重點實驗室 醇醚酯化工清潔生產(chǎn)國家工程實驗室 福建省理論計算化學(xué)重點實驗室;
【關(guān)鍵詞】： SiO 氣凝膠 甲烷部分氧化 羥基 PVP 穩(wěn)定性
【基金】：國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃(973)(2010CB732303) 國家自然科學(xué)基金(21033006,21373169) 長江學(xué)者和創(chuàng)新團隊發(fā)展計劃(IRT1036)資助~~
【分類號】：O643.36
【正文快照】： 1引言近年來,隨著煤和石油資源的日益枯竭以及其燃燒過程帶來的巨大環(huán)境壓力,儲量相對豐富的天然氣的開發(fā)和轉(zhuǎn)化利用受到了人們越來越多的關(guān)注.其中甲烷部分氧化(POM)制合成氣反應(yīng)是實現(xiàn)天然氣(主要成分是甲烷)有效利用的重要途徑之一.POM具有接觸時間短、轉(zhuǎn)化率和選擇性高的

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