煤直接制甲烷的熱力學(xué)分析和實(shí)驗(yàn)研究

【摘要】：煤制甲烷對(duì)清潔轉(zhuǎn)化利用煤炭、優(yōu)化終端能源結(jié)構(gòu)具有重要意義。本論文研究煤、水蒸氣、CO2吸收劑的氣化反應(yīng)體系,集成反應(yīng)和分離、吸熱和放熱于一個(gè)反應(yīng)器,直接制取甲烷,開展了熱力學(xué)分析、定容實(shí)驗(yàn)、固定床實(shí)驗(yàn)和定壓連續(xù)流化床實(shí)驗(yàn),具體工作如下： 1、煤直接制甲烷熱力學(xué)平衡分析 通過熱力學(xué)平衡計(jì)算,研究了反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力、Ca/C摩爾比和H2O/C摩爾比等對(duì)煤直接制甲烷的影響,確定了反應(yīng)條件范圍；從煤直接制甲烷反應(yīng)器與CaO再生反應(yīng)器的自熱平衡出發(fā),獲得了所需的氣化最高碳轉(zhuǎn)化率。 2、煤直接制甲烷的定容實(shí)驗(yàn)研究 以定容實(shí)驗(yàn)為手段,研究了反應(yīng)停留時(shí)間、反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力、Ca/C摩爾比和H2O/C摩爾比等反應(yīng)條件的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果與熱力學(xué)平衡計(jì)算一致,典型工況CH4含量超過62%,CO和C02含量均低于0.1%。延長(zhǎng)反應(yīng)停留時(shí)間對(duì)CH4產(chǎn)率促進(jìn)作用明顯；提高反應(yīng)壓力和降低反應(yīng)溫度提高CH4產(chǎn)率；CaO吸收C02,使CH4濃度比加氫氣化提升44%。 3、煤直接制甲烷的固定床實(shí)驗(yàn)研究 CH4產(chǎn)率受CaO和水蒸氣共同作用影響明顯。煤熱解、蒸汽氣化和煤+CaO熱解反應(yīng)的CH4產(chǎn)率小,煤與CaO分層時(shí)氣體產(chǎn)率大幅下降；加壓條件CH4產(chǎn)率峰值出現(xiàn)在550℃-600℃,且壓力的提升對(duì)CH4產(chǎn)率提升明顯;反應(yīng)溫度升高對(duì)CH4產(chǎn)率的提升不如對(duì)H2效果明顯：水蒸氣在低溫時(shí)參與反應(yīng)對(duì)H2和CH4產(chǎn)率促進(jìn)明顯,而C2和C3由于發(fā)生蒸汽重整反應(yīng)而受到較強(qiáng)抑制。 4、煤直接制甲烷的流化床連續(xù)實(shí)驗(yàn)研究與分析 通過流化床連續(xù)實(shí)驗(yàn)研究不同水蒸氣分壓和Ca/C的作用。過量水蒸氣通過促進(jìn)甲烷重整反應(yīng)抑制甲烷產(chǎn)生,水蒸氣分壓為3.3MPa時(shí)CH4和H2產(chǎn)率最高；Ca/C為0.5時(shí)CH4平均產(chǎn)率最高,CaO再增加有利于煤直接制氫的反應(yīng)而對(duì)制甲烷反應(yīng)有所抑制。 流化床反應(yīng)器的CH4和H2產(chǎn)率接近平衡模擬結(jié)果,碳轉(zhuǎn)化率接近再生自熱平衡所需的碳轉(zhuǎn)化率。 【關(guān)鍵詞】：CO_2吸收劑 煤制甲烷 熱力學(xué)分析 定容實(shí)驗(yàn) 定壓實(shí)驗(yàn)
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院（工程熱物理研究所）
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：TQ221.11;TQ536
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-8
• 目錄8-16
• 第一章 緒論16-40
• 1.1 研究背景及意義16-19
• 1.2 煤制甲烷工藝研究現(xiàn)狀19-28
• 1.2.1 蒸汽-氧氣氣化19-24
• 1.2.2 加氫氣化24-26
• 1.2.3 催化蒸汽氣化26-28
• 1.3 加氫氣化研究進(jìn)展28-32
• 1.3.1 煤制甲烷相關(guān)反應(yīng)基礎(chǔ)28-29
• 1.3.2 實(shí)驗(yàn)研究29-32
• 1.4 CO_2吸收劑在制氫領(lǐng)域的應(yīng)用研究32-36
• 1.5 課題的提出36-38
• 1.6 研究?jī)?nèi)容38-40
• 第二章 煤直接制甲烷熱力學(xué)平衡分析40-62
• 2.1 煤直接制甲烷反應(yīng)條件探討40-49
• 2.1.1 溫度的影響41-42
• 2.1.2 壓力的影響42-43
• 2.1.3 溫度和壓力的綜合影響43-45
• 2.1.4 Ca/C的影響45-46
• 2.1.5 H20/C的影響46-47
• 2.1.6 Ca/C和H20/C的綜合影響47-49
• 2.2 煤直接制甲烷反應(yīng)系統(tǒng)熱量平衡研究49-60
• 2.2.1 煤直接制甲烷反應(yīng)器熱量平衡研究50-55
• 2.2.2 雙反應(yīng)器系統(tǒng)熱量平衡研究55-60
• 2.3 本章小結(jié)60-62
• 第三章 煤直接制甲烷的定容實(shí)驗(yàn)研究62-88
• 3.1 實(shí)驗(yàn)裝置62-67
• 3.1.1 裝置結(jié)構(gòu)62-64
• 3.1.2 測(cè)量手段及分析64-66
• 3.1.3 實(shí)驗(yàn)步驟66-67
• 3.2 實(shí)驗(yàn)裝置調(diào)試67-68
• 3.2.1 系統(tǒng)升溫測(cè)試67
• 3.2.2 系統(tǒng)壓力測(cè)試67-68
• 3.3 煤直接制甲烷實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析68-85
• 3.3.1 典型煤直接制甲烷工況分析68-72
• 3.3.2 煤直接制甲烷與其他工藝典型工況對(duì)比72-73
• 3.3.3 反應(yīng)停留時(shí)間的影響73-74
• 3.3.4 溫度的影響74-77
• 3.3.5 壓力的影響77-80
• 3.3.6 Ca/C的影響80-83
• 3.3.7 H2O/C的影響83-85
• 3.4 本章小結(jié)85-88
• 第四章 煤直接制甲烷的固定床實(shí)驗(yàn)研究88-120
• 4.1 定壓實(shí)驗(yàn)裝置89-90
• 4.2 固定床實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)調(diào)試與實(shí)驗(yàn)90-93
• 4.2.1 固定床實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)調(diào)試90-91
• 4.2.2 固定床實(shí)驗(yàn)操作步驟91-93
• 4.3 煤直接制甲烷反應(yīng)的單元分析93-102
• 4.3.1 煤直接制甲烷固定床典型工況實(shí)驗(yàn)93-94
• 4.3.2 煤熱解固定床實(shí)驗(yàn)94-95
• 4.3.3 煤蒸汽氣化反應(yīng)95-96
• 4.3.4 煤與CaO反應(yīng)96-97
• 4.3.5 氣化合成氣制甲烷實(shí)驗(yàn)97-98
• 4.3.6 煤加氫氣化98-99
• 4.3.7 各反應(yīng)工況實(shí)驗(yàn)效果對(duì)比99-102
• 4.4 影響煤直接制甲烷反應(yīng)的因素102-117
• 4.4.1 壓力的影響102-105
• 4.4.2 溫度的影響105-106
• 4.4.3 加水方式的影響106-109
• 4.4.4 水蒸氣分壓的影響109-113
• 4.4.5 煤與CaO分層的影響113-117
• 4.5 本章小結(jié)117-120
• 第五章 煤直接制甲烷的流化床連續(xù)實(shí)驗(yàn)研究與分析120-136
• 5.1 煤直接制甲烷流化床實(shí)驗(yàn)裝置120-125
• 5.1.1 流化床實(shí)驗(yàn)裝置調(diào)試及改造120-123
• 5.1.2 流化床實(shí)驗(yàn)操作步驟123-125
• 5.2 典型煤直接制甲烷流化床實(shí)驗(yàn)125-130
• 5.2.1 不同水蒸氣分壓的影響125-128
• 5.2.2 不同Ca/C的影響128-130
• 5.3 煤直接制甲烷典型工況分析130-133
• 5.4 本章小結(jié)133-136
• 第六章 結(jié)論與展望136-138
• 6.1 本文結(jié)論136-137
• 6.2 本文主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)137
• 6.3 下一步工作展望137-138
• 參考文獻(xiàn)138-146
• 攻讀博士學(xué)位期間參加的科研項(xiàng)目146-147
• 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文147-148
• 致謝148

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