沼氣干重整制氫Ni-Co雙金屬催化劑放大制備研究

【摘要】：社會的發(fā)展對能源的需求量越來越大,現(xiàn)今人類利用的主要能源仍舊是以煤、石油及天然氣為主的化石燃料,其儲量有限且在開采、加工及使用過程中已經給人類帶來了嚴重的環(huán)境污染。所以,開發(fā)和利用可再生、環(huán)境友好的清潔能源是保持經濟與社會可持續(xù)發(fā)展的最好途徑。氫氣作為良好的能量載體被認為是二十一世紀具有可再生性及環(huán)境友好性的主要能量來源之一,是未來化石能源理想的替代能源。 本文在實驗室前期研制出了具有較好沼氣重整制氫活性、抗積碳性和穩(wěn)定性的粉末氧化鋁及商業(yè)氧化鋁球載體負載NiCo/La2O3催化劑體系的基礎上,對該催化劑進行放大制備研究,考察了第二金屬活性組分添加、載體粒徑、制備規(guī)模以及浸漬批次對催化劑反應性能的影響,結果表明： 1)在Ni/La2O3-γ-Al2O3催化劑中摻入第二活性金屬明顯增強了催化劑中金屬與載體的相互作用,一定程度上改進了催化劑的活性,改善了催化劑的抗積碳性,并且最優(yōu)的催化劑應該是添加了Co的催化劑,即NiCo/La2O3-γ-Al2O3. 2)對1.5mm、2.5mm和3.5mm三種不同載體粒徑催化劑的結構與性能的研究結果表明,隨著催化劑粒徑的增加,催化劑的活性會有一定程度的下降,其抗積碳性能也會有所減弱?？紤]到工業(yè)應用條件及催化劑的性能下降程度,金屬組分負載在粒徑為3.5mm氧化鋁球載體上的NiCo/La2O3-γ-Al2O3催化劑是可取的。 3)進一步使用過量浸漬法制備了5g、100g和200g制備規(guī)模的該體系催化劑,性能評價的結果表明,使用過量浸漬法將制備規(guī)模放大后具有一定的放大效應,但是隨著放大規(guī)模的增加,催化活性下降并不明顯,而且下降趨勢逐漸減小,同時催化劑的抗積碳性能也沒有明顯下降。 4)用過量浸漬法制備了不同浸漬批次的催化劑,并考察了其對反應活性的影響,結果表明,隨著浸漬批次的增加,催化劑的活性有一定程度的下降,但是隨著浸漬批次的增加,其下降趨勢是逐漸減緩的；同時隨著浸漬批次的增加,其積碳速率也有一定程度增加,但其增加趨勢也逐漸減緩。所以,過量浸漬法是適合用于該體系催化劑制備的方法。 【關鍵詞】：沼氣干重整 放大制備 制氫 過量浸漬法 積碳
【學位授予單位】：華東理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2012
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第1章 前言9-11
• 第2章 文獻綜述11-24
• 2.1 氫能11-12
• 2.2 沼氣的來源、性質與用途12-16
• 2.3 甲烷干重整催化劑16-22
• 2.3.1 活性組分16-18
• (1) 貴金屬催化劑16-17
• (2) 非貴金屬催化劑17-18
• 2.3.2 載體18-20
• 2.3.3 助劑20-21
• 2.3.4 制備及操作條件21-22
• 2.4 抗積碳性22-23
• 2.5 小結23-24
• 第3章 實驗方法24-28
• 3.1 催化劑的制備24
• 3.1.1 球形NiCo/La_2O_3-Al_2O_3催化劑的制備24
• 3.1.2 粉末氧化鋁負載NiCo/La_2O_3-γ-Al_2O_3催化劑的制備24
• 3.2 催化劑的表征方法24-25
• 3.2.1 熱重-差示量熱掃描24
• 3.2.2 BET比表面積及孔結構24
• 3.2.3 透射電子顯微鏡24
• 3.2.4 X射線衍射(XRD)24-25
• 3.3 催化劑的活性評價25-26
• 3.4 實驗試劑26
• 3.5 實驗儀器26-28
• 第4章 第二活性組分對Ni/LaAl甲烷重整催化性能與結構的影響28-35
• 4.1 催化劑的性能評價28-30
• 4.2 催化劑的XRD分析30
• 4.3 催化劑的TG-DSC分析30-32
• 4.4 催化劑的BET分析32-33
• 4.5 催化劑的H_2-TPR分析33-34
• 4.6 小結34-35
• 第5章 球形氧化鋁負載Ni-Co雙金屬催化劑放大制備研究35-47
• 5.1 載體粒徑對催化劑性能的影響35-38
• 5.1.1 催化劑的活性評價35-36
• 5.1.2 催化劑的TG-DSC分析36
• 5.1.3 催化劑的BET分析36-37
• 5.1.4 催化劑的XRD分析37
• 5.1.5 小結37-38
• 5.2 制備規(guī)模對催化劑性能的影響38-42
• 5.2.1 催化劑的活性評價38
• 5.2.2 催化劑的TG-DSC分析38-40
• 5.2.3 催化劑TEM分析40-41
• 5.2.4 小結41-42
• 5.3 浸漬批次對催化劑性能的影響42-46
• 5.3.1 催化劑的活性評價42-43
• 5.3.2 催化劑的TG-DSC分析43-44
• 5.3.3 催化劑的BET分析44
• 5.3.4 催化劑TEM分析44-45
• 5.3.5 小結45-46
• 5.4 本章小結46-47
• 第6章 結論與展望47-49
• 6.1 結論47-48
• 6.2 下一步工作的建議48-49
• 參考文獻49-57
• 致謝57-58
• 附錄58

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