ZrO_2助劑對(duì)Ni/SiO_2催化劑CO甲烷化催化活性及其吸附性能的影響

【摘要】：采用連續(xù)流動(dòng)微反裝置和原位漫反射紅外光譜法考察了Ni/SiO2及添加ZrO2助劑的Ni/ZrO2-SiO2催化劑CO甲烷化催化活性和吸附性能。結(jié)果表明,在CO體積分?jǐn)?shù)1%、空速5000 h-1、常壓的反應(yīng)條件下,200℃時(shí)Ni/ZrO2-SiO2催化劑可將CO完全轉(zhuǎn)化。而相同反應(yīng)條件下Ni/SiO2催化劑上CO的轉(zhuǎn)化率僅為35%,直至270℃時(shí)方可將CO完全轉(zhuǎn)化。由此可見,ZrO2助劑的添加明顯提高了Ni/ZrO2-SiO2催化劑的CO甲烷化催化活性。同時(shí),ZrO2助劑的添加顯著提高了Ni/ZrO2-SiO2催化劑對(duì)CO的吸附能力,H2存在時(shí)可通過在較低溫度時(shí)形成較多的橋式羰基氫化物來提高Ni/ZrO2-SiO2催化劑的CO甲烷化催化活性;CO甲烷化反應(yīng)條件下,Ni/SiO2和Ni/ZrO2-SiO2催化劑上C—O鍵的削弱和斷裂是經(jīng)由羰基氫化物-多氫羰基氫化物的途徑,而不是經(jīng)由C—O鍵的直接斷裂途徑。 【作者單位】： 山西大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院精細(xì)化學(xué)品教育部工程研究中心;
【關(guān)鍵詞】： Ni/SiO催化劑 ZrO助劑 CO甲烷化 吸附
【基金】：國家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃(863計(jì)劃,2005AA001050) 山西省科技攻關(guān)項(xiàng)目(20080321017)
【分類號(hào)】：O643.36
【正文快照】： CO甲烷化是涉及合成氨、石油化工中制氫及能源開發(fā)等方面的重要反應(yīng)[1,2]。尤其是近年來隨著城市工業(yè)和民用燃?xì)庑枨蟮目焖僭鲩L(zhǎng)以及節(jié)能和環(huán)境保護(hù)的需要,利用焦?fàn)t煤氣甲烷化合成代用天然氣的研究受到了學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界的高度關(guān)注,已成為煤化工發(fā)展的重要方向[3,4]。目前,大多

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