納米零價(jià)鐵與光觸媒原位修復(fù)水污染作用機(jī)制及應(yīng)用

【摘要】：地下水和地表水污染修復(fù)問(wèn)題是近年環(huán)境地球化學(xué)領(lǐng)域關(guān)注的熱點(diǎn)和難點(diǎn),選擇合適的原位修復(fù)技術(shù)進(jìn)行系統(tǒng)研究,具有十分重要的理論和現(xiàn)實(shí)意義。本文為解決環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域中地下水重金屬污染(以六價(jià)鉻為例)和地表水有機(jī)物污染(以危險(xiǎn)化學(xué)品泄漏為例)存在的問(wèn)題,主要從兩方面進(jìn)行研究,包括運(yùn)用納米零價(jià)鐵進(jìn)行去除地下水中的六價(jià)鉻(Cr(VI))以及應(yīng)用改性二氧化鈦原位光降解地表水中的有機(jī)苯系物的研究。在應(yīng)用納米鐵去除地下水中Cr(VI)時(shí),環(huán)境中溶解氧(DO)和天然有機(jī)質(zhì)(NOM)的影響十分重要,因此本文著重探討了二者對(duì)水中六價(jià)鉻去除效果的影響及作用機(jī)制。批試驗(yàn)和表征結(jié)果表明溶解氧的存在促進(jìn)了納米鐵對(duì)Cr(VI)的去除;NOM的存在一方面會(huì)促進(jìn)納米零價(jià)鐵的分散性并提高活性,另一方面也會(huì)占據(jù)納米鐵表面活性位點(diǎn)與Cr(VI)形成競(jìng)爭(zhēng)吸附,但總體體現(xiàn)為抑制作用。此外在實(shí)驗(yàn)室研究的基礎(chǔ)上,本文對(duì)零價(jià)鐵去除地下水中的六價(jià)鉻進(jìn)行了戶外中試箱體試驗(yàn),模擬了微納級(jí)零價(jià)鐵原位注射修復(fù)技術(shù)處理地下水中的重金屬鉻。隨著中試試驗(yàn)的進(jìn)行,模擬地下水中Cr(VI)濃度顯著降低,由最初的100 mg/L逐漸減小到為檢出限以下。砂樣中Cr(VI)濃度變化表明鐵顆粒對(duì)鉻起到了很好的去除和固定作用。在箱體運(yùn)行一段時(shí)間后,進(jìn)行了納米鐵場(chǎng)地灌注測(cè)試,成功模擬了在原位修復(fù)中納米鐵的灌注過(guò)程。在應(yīng)用納米二氧化鈦(TiO_2)降解地表水中危險(xiǎn)化學(xué)品時(shí),針對(duì)TiO_2自身的缺陷,本文對(duì)二氧化鈦進(jìn)行了改性,成功制備了新型二氧化鈦改性材料—膨潤(rùn)土負(fù)載氮鐵共摻雜二氧化鈦(B-N/Fe-TiO_2)。通過(guò)多種表征手段,發(fā)現(xiàn)新材料粒徑小,比表面積大,可見(jiàn)光吸光度強(qiáng),箱體實(shí)驗(yàn)中B-N/Fe-TiO_2在4 h時(shí)降解了83.2%的苯乙烯和93.1%的對(duì)二甲苯。雖然B-N/Fe-TiO_2有著很高的催化活性,但是不能回收,因此本文中又制備了磁性膨潤(rùn)土負(fù)載氧化鐵改性納米二氧化鈦(Fe2O3-B-TiO_2),解決了二氧化鈦難回收的問(wèn)題。Fe2O3-B-TiO_2的制備過(guò)程簡(jiǎn)單,并且該材料具有比表面積大,可見(jiàn)光吸光度高,禁帶寬度窄,磁性強(qiáng)、可回收等優(yōu)點(diǎn)。批試驗(yàn)結(jié)果表明Fe2O3-B-TiO_2在可見(jiàn)光下能將甲基藍(lán)完全降解,在自然光下對(duì)苯乙烯和對(duì)二甲苯的降解效率也最高。 【關(guān)鍵詞】：納米零價(jià)鐵 二氧化鈦 箱體試驗(yàn) 六價(jià)鉻 苯系物
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X52
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 1 緒論10-49
• 1.1 選題背景10-15
• 1.1.1 水資源現(xiàn)狀10-11
• 1.1.2 地下水污染現(xiàn)狀11-13
• 1.1.3 地表水污染現(xiàn)狀13-15
• 1.2 水污染環(huán)境修復(fù)技術(shù)15-41
• 1.2.1 地下水污染處理方法15-18
• 1.2.2 納米零價(jià)鐵修復(fù)水污染研究進(jìn)展18-22
• 1.2.3 納米零價(jià)鐵修復(fù)污染場(chǎng)地的應(yīng)用22-30
• 1.2.4 地表水污染處理方法和光催化技術(shù)30-41
• 1.3 研究目的和意義41-43
• 1.4 研究?jī)?nèi)容與技術(shù)路線43-49
• 1.4.1 研究?jī)?nèi)容43-45
• 1.4.2 技術(shù)路線45-47
• 1.4.3 論文工作量47-49
• 2 納米零價(jià)鐵去除水中Cr(VI)實(shí)驗(yàn)研究49-67
• 2.1 溶解氧對(duì)納米零價(jià)鐵去除Cr(VI)影響50-56
• 2.1.1 材料制備與表征51-52
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)方法52-53
• 2.1.3 結(jié)果與討論53-56
• 2.2 天然有機(jī)質(zhì)對(duì)納米零價(jià)鐵去除Cr(VI)影響56-65
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)方法57-58
• 2.2.2 結(jié)果與討論58-65
• 2.3 本章小結(jié)65-67
• 3 零價(jià)鐵去除Cr(VI)中試箱體試驗(yàn)研究67-101
• 3.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)68-69
• 3.1.1 設(shè)計(jì)規(guī)模68-69
• 3.1.2 設(shè)計(jì)水質(zhì)69
• 3.1.3 預(yù)期目標(biāo)69
• 3.2 工藝說(shuō)明及流程69-71
• 3.2.1 工藝說(shuō)明69-70
• 3.2.2 工藝流程70-71
• 3.3 主要構(gòu)筑物及其設(shè)計(jì)參數(shù)71-76
• 3.3.1 布水系統(tǒng)71
• 3.3.2 反應(yīng)單元71-74
• 3.3.3 外部配套單元74
• 3.3.4 監(jiān)測(cè)系統(tǒng)74
• 3.3.5 反應(yīng)器模擬含水層填料74-76
• 3.4 反應(yīng)器運(yùn)行設(shè)計(jì)與監(jiān)測(cè)方案76-80
• 3.4.1 反應(yīng)器示意圖76-77
• 3.4.2 中試試驗(yàn)運(yùn)行工藝參數(shù)77
• 3.4.3 中試試驗(yàn)監(jiān)測(cè)方案77-80
• 3.5 中試試驗(yàn)結(jié)果與討論80-99
• 3.5.1 反應(yīng)器運(yùn)行期間監(jiān)測(cè)分析80-81
• 3.5.2 連續(xù)運(yùn)行期間對(duì)Cr(VI)的處理情況81-85
• 3.5.3 反應(yīng)器垂向水質(zhì)變化情況85-86
• 3.5.4 反應(yīng)器垂向水質(zhì)中Cr(VI)變化情況86-91
• 3.5.5 反應(yīng)中砂土中Cr(VI)的分析91-96
• 3.5.6 納米零價(jià)鐵場(chǎng)地灌注測(cè)試96-99
• 3.6 本章小結(jié)99-101
• 4 膨潤(rùn)土負(fù)載氮鐵共摻雜納米TiO_2降解水中苯系物的實(shí)驗(yàn)研究101-136
• 4.1 幾種改性納米TiO_2材料降解苯系物實(shí)驗(yàn)研究103-114
• 4.1.1 材料制備103
• 4.1.2 材料表征103-109
• 4.1.3 不同煅燒溫度與摻雜濃度的影響109-111
• 4.1.4 幾種納米TiO_2材料降解苯系物對(duì)比實(shí)驗(yàn)111
• 4.1.5 光照時(shí)間與溫度對(duì)幾種納米TiO_2材料降解苯系物的影響111-114
• 4.2 膨潤(rùn)土負(fù)載氮鐵共摻雜納米TiO_2降解實(shí)驗(yàn)研究114-126
• 4.2.1 材料制備及表征115-121
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)方法與步驟121-123
• 4.2.3 結(jié)果與討論123-126
• 4.3 膨潤(rùn)土負(fù)載氮鐵共摻雜納米TiO_2降解機(jī)理126-129
• 4.4 膨潤(rùn)土負(fù)載氮鐵共摻雜納米TiO_2生物毒性實(shí)驗(yàn)129-132
• 4.4.1 實(shí)驗(yàn)方法129-132
• 4.4.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果132
• 4.5 膨潤(rùn)土負(fù)載氮鐵共摻雜納米TiO_2降解水體中苯系物的放大實(shí)驗(yàn)132-134
• 4.6 本章小結(jié)134-136
• 5 磁性膨潤(rùn)土負(fù)載納米TiO_2光觸媒材料降解實(shí)驗(yàn)136-152
• 5.1 實(shí)驗(yàn)方法137-145
• 5.1.1 材料制備137-138
• 5.1.2 材料表征138-145
• 5.2 甲基藍(lán)的降解實(shí)驗(yàn)145-147
• 5.3 苯系物的降解實(shí)驗(yàn)147-149
• 5.3.1 苯乙烯的降解147-148
• 5.3.2 對(duì)二甲苯的降解148-149
• 5.4 降解機(jī)理149-150
• 5.5 本章小結(jié)150-152
• 6 結(jié)論與建議152-156
• 6.1 結(jié)論152-154
• 6.2 文章創(chuàng)新性154-155
• 6.3 不足與建議155-156
• 致謝156-157
• 參考文獻(xiàn)157-176
• 論文主要工作（貢獻(xiàn)）說(shuō)明176-177
• 個(gè)人簡(jiǎn)介177-178
• 發(fā)表和投稿論文178

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