污水處理和受納水體中硫酸雌酮水平及芳基硫酸酯酶活性的基礎(chǔ)研究

【摘要】：水體中內(nèi)分泌干擾物通過激活或抑制水生生物內(nèi)分泌系統(tǒng)的功能，破壞機(jī)體內(nèi)環(huán)境穩(wěn)定，造成性別比例失調(diào)，影響種群密度，通過食物鏈嚴(yán)重威脅生態(tài)系統(tǒng)和人類健康，因此受到廣泛關(guān)注。類固醇雌激素雌酮(E1)、17β-雌二醇(E2)和炔基醇（EE2）是雌情活力最強(qiáng)的內(nèi)分泌干擾物，在ng/L的濃度水平即可使水生生物性腺功能異常，因而被認(rèn)為是污水處理廠應(yīng)最優(yōu)先控制排放的內(nèi)分泌干擾物。上述自由雌激素在肝臟的分解代謝作用下生成不具有雌情活力的結(jié)合雌激素，隨糞尿排出體外。從排污口或污水處理廠進(jìn)入水體中的硫酸結(jié)合雌激素自身雖不具有干擾活性，但在一定的環(huán)境條件下可以被芳基硫酸酯酶水解，釋放出具有內(nèi)分泌干擾活性的自由雌激素，且排入水體的硫酸結(jié)合雌激素濃度約為自由雌激素濃度的1/2以上，可能帶來的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)不可忽視。 本研究以結(jié)合雌激素中最穩(wěn)定且殘留水平最高的硫酸雌酮（E1-3-S）作為目標(biāo)物質(zhì)，采樣分析了重慶某污水處理廠各處理階段和尾水受納水體中的芳基硫酸酯酶活性，對(duì)酶活性有影響的典型環(huán)境因子的水平值，以及自由雌激素E1、E2、EE2和結(jié)合雌激素E1-3-S的濃度變化規(guī)律。 采用在土壤和沉積物研究中被廣泛使用的分光光度法測(cè)定污水處理廠管網(wǎng)系統(tǒng)截留管溢流口和受納水體處的泥水界面層沉積物以及污水廠厭氧池、氧化溝缺氧段和好氧段活性污泥的芳基硫酸酯酶活性，測(cè)定值分別為22.77、40.35、600.26、592.44和586.25μg對(duì)硝基酚/(g﹒h)。并獲得了上述采樣點(diǎn)處對(duì)芳基硫酸酯酶活性有影響的環(huán)境因子pH、溫度、有機(jī)質(zhì)含量和無機(jī)硫酸鹽含量的實(shí)測(cè)水平值。各采樣點(diǎn)間酶活性的差異由采樣點(diǎn)處有機(jī)質(zhì)含量不同所引起，通過線性相關(guān)分析，發(fā)現(xiàn)芳基硫酸酯酶活性與有機(jī)質(zhì)含量呈顯著正相關(guān)關(guān)系（P0.05）。 利用可控的實(shí)驗(yàn)室試驗(yàn)，分析了芳基硫酸酯酶活性與pH、溫度、有機(jī)質(zhì)和無機(jī)硫酸鹽含量等典型環(huán)境因子的相關(guān)關(guān)系。pH值對(duì)芳基硫酸酯酶活性有顯著影響（P0.05），且當(dāng)pH值為6.2時(shí)芳基硫酸酯酶活性最高，當(dāng)pH小于6.2時(shí)，隨著pH升高，AryS活性增加，pH大于6.2時(shí)，隨著pH升高，酶活性下降。溫度對(duì)芳基硫酸酯酶活性有顯著影響（P0.05），酶活性最適溫度為30℃，低于或高于30℃，酶活性均降低。提高無機(jī)硫酸鹽濃度可顯著降低芳基硫酸酯酶的活性，回歸分析證明芳基硫酸酯酶活性與無機(jī)硫酸鹽量呈顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系（P0.05）。在非土壤環(huán)境中，芳基硫酸酯酶活性隨著葡萄糖、甲醇、腐殖酸和有機(jī)質(zhì)含量的增加而降低，含量一定時(shí)，酶活性隨著培養(yǎng)時(shí)間的增加而降低，表明有機(jī)質(zhì)對(duì)芳基硫酸酯酶的活性有抑制作用。在土壤環(huán)境中，芳基硫酸酯酶活性隨著葡萄糖和腐殖酸含量的增加而增加，且同一含量情況下，酶活性隨著培養(yǎng)時(shí)間的增加而增加，表明在土壤中葡萄糖和腐殖酸等有機(jī)質(zhì)對(duì)芳基硫酸酯酶的活性起促進(jìn)作用。 采用液相色譜兩級(jí)質(zhì)譜聯(lián)用（HPLC-MS-MS）的內(nèi)標(biāo)檢測(cè)法獲得了重慶某污水處理廠進(jìn)水、厭氧池、氧化溝、出水以及尾水受納水體中自由雌激素E1、E2、EE2和結(jié)合雌激素E1-3-S的濃度值。污水廠對(duì)雌激素E1、E2、EE2和E1-3-S的去除率分別為81.2%、86.9%、78.3%和72.8%。受納水體中的總雌激素濃度ΣSE（6.5ng/L）高于干擾閾值1.0ng/L，河水中的E1-3-S濃度（4.3ng/L）為E1濃度的45.3%，在一定的環(huán)境條件下可被芳基硫酸酯酶催化水解釋放具有內(nèi)分泌干擾活性的E1。 【關(guān)鍵詞】：自由雌激素 硫酸雌酮 芳基硫酸酯酶 環(huán)境影響因子
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：X52
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 1 緒論9-19
• 1.1 研究背景9-13
• 1.1.1 內(nèi)分泌干擾現(xiàn)象概述9
• 1.1.2 類固醇雌激素及其來源9-11
• 1.1.3 類固醇雌激素的危害11-12
• 1.1.4 國內(nèi)外雌激素污染現(xiàn)狀12-13
• 1.2 課題的提出、研究目的和意義13-19
• 1.2.1 課題的提出13-16
• 1.2.2 課題來源16
• 1.2.3 研究目的和意義16-19
• 2 污水處理和受納水體的選擇及相關(guān)環(huán)境因素調(diào)查19-27
• 2.1 采樣點(diǎn)的選擇與樣品采集19-20
• 2.1.1 采樣點(diǎn)的選擇19
• 2.1.2 樣品采集與保存19-20
• 2.2 監(jiān)測(cè)項(xiàng)目與分析方法20-26
• 2.2.1 監(jiān)測(cè)項(xiàng)目20-22
• 2.2.2 檢測(cè)方法22-26
• 2.3 環(huán)境因子調(diào)查數(shù)據(jù)26-27
• 3 芳基硫酸酯酶活性的測(cè)定27-33
• 3.1 芳基硫酸酯酶活性的測(cè)定方法27-28
• 3.1.1 芳基硫酸酯酶簡介27
• 3.1.2 測(cè)定方法27-28
• 3.2 結(jié)果與分析28-33
• 3.2.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制28-29
• 3.2.2 芳基硫酸酯酶活性檢測(cè)結(jié)果29-33
• 4 典型環(huán)境因子對(duì)芳基硫酸酯酶活性的影響研究33-55
• 4.1 AryS 標(biāo)準(zhǔn)品與沉積物中 AryS 活性單位的統(tǒng)一33-35
• 4.2 pH 值對(duì) AryS 活性的影響35-37
• 4.3 溫度對(duì) AryS 活性的影響37-39
• 4.4 無機(jī)硫酸鹽對(duì) AryS 活性的影響39-43
• 4.5 有機(jī)質(zhì)對(duì) AryS 活性的影響43-55
• 4.5.1 葡萄糖、甲醇、腐殖酸等有機(jī)質(zhì)對(duì) AryS 活性的影響43-51
• 4.5.2 土壤環(huán)境中葡萄糖和腐殖酸對(duì) AryS 活性的影響51-55
• 5 污水處理和受納水體中硫酸雌酮濃度水平的調(diào)查研究55-69
• 5.1 自由雌激素和硫酸雌酮的測(cè)定方法55-63
• 5.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑、材料和設(shè)備55
• 5.1.2 水樣的配制與采集55-58
• 5.1.3 水樣的預(yù)處理58-62
• 5.1.4 HPLC-MS-MS 內(nèi)標(biāo)檢測(cè)法62-63
• 5.2 檢測(cè)結(jié)果及分析63-69
• 5.2.1 雌激素檢測(cè)結(jié)果63-65
• 5.2.2 結(jié)果分析65-69
• 6 結(jié)論和建議69-71
• 6.1 主要結(jié)論69-70
• 6.2 建議70-71
• 致謝71-73
• 參考文獻(xiàn)73-79
• 附錄79
• A. 作者在攻讀學(xué)位期間發(fā)表的論文目錄79
• B. 作者在攻讀學(xué)位期間參與的主要科研活動(dòng)79

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