Ce~(3+)摻雜Zn鐵酸鹽磁性納米材料制備及污水處理的應(yīng)用

【摘要】：采用一步溶劑熱方法,合成了Ce3+摻雜Zn鐵酸鹽磁性團簇,該團簇由納米粒子聚集而成。團簇的尺寸和飽和磁化強度隨著Ce3+的增加而減小,并且對Cr(VI)有強的吸附能力。吸附實驗表明產(chǎn)品對Cr(VI)的吸附過程分為兩個階段,第一個階段約為吸附的前6h,第二個階段在6h到96h之間。產(chǎn)品對Cr(VI)吸附的最大吸附量為52.74mg/g。等溫吸附過程符合Langmuir模型,表明吸附為單層吸附。樣品的BET比表面積、外比表面積、孔比表面積可以解釋吸附過程。Ce3+摻雜誘導(dǎo)了Zn鐵酸鹽對Cr(VI)吸附能力的增加。吸附過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)吸附模型。 采用乙二醇溶劑熱路線制備了單分散Ce3+摻雜的Zn鐵酸鹽納米粒子,其中乙二醇被用作溶劑和還原劑。單分散磁性納米粒子(MNPs)的平均尺寸小于15nm。根據(jù)實驗表征提出了反應(yīng)機理：首先,反應(yīng)得到α-(Fe, Zn)OOH和CeFeO3, Fe3+與乙二醇反應(yīng)得到Fe2+；然后,α-(Fe, Zn)OOH部分轉(zhuǎn)變?yōu)棣?Fe2O3;最后,Ce3+摻雜Zn鐵酸鹽和Fe3O4, CeFeO3再次形成。在制備產(chǎn)品過程中,Fe2+可能起關(guān)鍵作用。MNPs吸附剛果紅的最大吸附值為72.15mg/g,高于部分文獻報道值。Langmuir模型符合吸附等溫過程,表明吸附為單層吸附。 通過多步合成了三明治結(jié)構(gòu)ZnCe0.03Fei.97O4@nSiO2@SBA-15(mSBA-15A)。產(chǎn)品為棒狀形貌,并且表面層為有序介孔結(jié)構(gòu)。根據(jù)BET測量結(jié)果,平均孔徑、孔體積、比表面積的值分別為5.4nm、0.53cm3/g和481m2/g。對比表4.1中例舉的磁性介孔Si02的平均孔徑、孔體積、比表面積值,制備的mSBA-15A適合作為污水處理吸附劑。產(chǎn)品可以作為酸性條件(例如1.0nol/LHCl水溶液)下的吸附劑。制備的磁性介孔材料對亞甲基藍(lán)的最大吸附值為241mg/g,該值比文獻報道中的部分吸附值高。Langmuir模型符合吸附等溫過程,表明吸附過程為單層吸附。吸附過程可以用準(zhǔn)二級動力學(xué)模型描述。 【關(guān)鍵詞】：鐵酸鋅 團簇 單分散 介孔二氧化硅 核殼結(jié)構(gòu) 機理 環(huán)境治理 吸附 磁分離
【學(xué)位授予單位】：揚州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：O647.3;TB383.1
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-7
• 第一章 緒論7-22
• 1.1 課題研究背景7
• 1.2 納米材料7-8
• 1.3 磁性納米材料8
• 1.4 稀土摻雜尖晶石磁性納米材料8-9
• 1.5 核殼結(jié)構(gòu)磁性納米復(fù)合材料9-11
• 1.6 尖晶石結(jié)構(gòu)鐵酸鹽的一般制備方法11-12
• 1.7 水污染的分類及處理方法12-15
• 1.8 磁性材料在污水處理方面的應(yīng)用15-16
• 1.9 本文的主要研究內(nèi)容及創(chuàng)新點16
• 1.10 參考文獻16-22
• 第二章 合成Ce~(3+)摻雜Zn鐵酸鹽納米團簇及吸附水中Cr(Ⅵ)22-39
• 2.1 前言22
• 2.2 實驗部分22-23
• 2.2.1 化學(xué)試劑與儀器表征22-23
• 2.2.2 樣品制備23
• 2.2.3 吸附水中六價鉻23
• 2.3 結(jié)果與討論23-35
• 2.3.1 不同Ce摻雜量對Zn鐵酸鹽的形貌和性質(zhì)的影響23-28
• 2.3.1.1 不同Ce摻雜量樣品的XRD圖及一些參數(shù)分析23-25
• 2.3.1.2 不同Ce摻雜量樣品的FT-IR分析25-26
• 2.3.1.3 不同Ce摻雜量樣品的TEM圖分析26-27
• 2.3.1.4 不同Ce摻雜量樣品的HRTEM圖分析27-28
• 2.3.1.5 不同Ce摻雜量樣品的VSM圖分析28
• 2.3.2 不同鈰摻雜量樣品對六價鉻的吸附28-35
• 2.3.2.1 溶液pH對吸附的影響28-29
• 2.3.2.2 吸附時間對Cr(Ⅵ)吸附的影響29-30
• 2.3.2.3 吸附等溫模型30-31
• 2.3.2.4 N_2吸附脫附曲線31-33
• 2.3.2.5 動力學(xué)模型擬合33-34
• 2.3.2.6 可重復(fù)性研究34
• 2.3.2.7 同離子效應(yīng)對吸附的影響34
• 2.3.2.8 脫附與可再生性34-35
• 2.4 結(jié)論35
• 2.5 參考文獻35-39
• 第三章 單分散Ce~(3+)摻雜Zn鐵酸鹽納米顆粒的制備及吸附水中的剛果紅39-64
• 3.1 前言39-40
• 3.2 實驗部分40-41
• 3.2.1 實驗材料40
• 3.2.2 合成單分散的Ce~(3+)摻雜Zn鐵酸鹽40
• 3.2.3 表征儀器40-41
• 3.2.4 吸附水中的剛果紅41
• 3.3 結(jié)果和討論41-58
• 3.3.1 Ce~(3+)摻雜Zn鐵酸鹽的表征41-54
• 3.3.1.1 XRD分析41-42
• 3.3.1.2 紅外光譜分析42-43
• 3.3.1.3 TEM電鏡表征43-44
• 3.3.1.4 HRTEM電鏡表征44-45
• 3.3.1.5 X射線光電子能譜(XPS)分析45-49
• 3.3.1.6 化學(xué)組成測定49-50
• 3.3.1.7 形成機理50-51
• 3.3.1.8 磁性質(zhì)表征51-54
• 3.3.2 制備材料吸附CR54-58
• 3.2.2.1 溶液pH對吸附影響54
• 3.3.2.2 接觸時間對吸附的影響54-55
• 3.3.2.3 吸附等溫模型55-56
• 3.3.2.4 吸附動力學(xué)分析56-58
• 3.3.2.5 脫附與再生58
• 3.4 結(jié)論58
• 3.5 參考文獻58-64
• 第四章 構(gòu)建三明治結(jié)構(gòu)ZnCe_(0.03)Fe_(1.97)O_4@nSiO_2@SBA-15及吸附水中亞甲基藍(lán)64-86
• 4.1 前言64-65
• 4.2 材料與方法65-67
• 4.2.1 實驗材料65
• 4.2.2 合成ZnCe_(0.03)Fe_(1.97)O_4@nSiO_265
• 4.2.3 合成ZnCe_(0.03)Fe_(1.97)O_4@nSiO_2@SBA-1565-66
• 4.2.4 樣品表征66
• 4.2.5 吸附亞甲基藍(lán)MB66-67
• 4.3 結(jié)果和討論67-82
• 4.3.1 mSBA-15的表征67-72
• 4.3.1.1 產(chǎn)品的XRD表征67-68
• 4.3.1.2 產(chǎn)品的TEM表征68-69
• 4.3.1.3 產(chǎn)品的IR分析69
• 4.3.1.4 產(chǎn)品的TG和DTG分析69-70
• 4.3.1.5 產(chǎn)品的磁性表征70-71
• 4.3.1.6 N_2吸附脫附等溫線71-72
• 4.3.2 吸附水中亞甲基藍(lán)72-82
• 4.3.2.1 pH對吸附的影響72-74
• 4.3.2.2 MB初始濃度對吸附的影響74-75
• 4.3.2.3 吸附等溫模型75-76
• 4.3.2.4 動力學(xué)模型分析76-80
• 4.3.2.5 熱力學(xué)分析80-81
• 4.3.2.6 脫附與再生利用81-82
• 4.4 結(jié)論82
• 4.5 參考文獻82-86
• 結(jié)論86-87
• 碩士期間發(fā)表文章87-88
• 致謝88-89

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