微生物燃料電池耦合污水處理工藝產(chǎn)電及脫氮效能研究

【摘要】：微生物燃料電池(Microbial fuel cell, MFC)可利用微生物作為催化劑,將蘊(yùn)含在可生化降解物質(zhì)(燃料)當(dāng)中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能。微生物燃料電池能夠在去除污染物的同時(shí)產(chǎn)電,但也存在著脫氮效果不好、出水水質(zhì)不佳、陰陽極pH酸化與堿化等問題。為使微生物燃料電池能夠更好地從廢水中提取生物質(zhì)能,獲取更好的除污染效果,本論文結(jié)合現(xiàn)有污水處理技術(shù),進(jìn)一步完善微生物燃料電池構(gòu)型,針對MFC存在的問題,開發(fā)旋轉(zhuǎn)生物陰極MFC、膜過濾生物陰極MFC和序批極性反轉(zhuǎn)MFC反應(yīng)器。 城市污水呈低碳氮比特性,脫氮過程硝化需要曝氣,反硝化需要外加碳源。本研究為簡化脫氮工藝,降低能耗和操作復(fù)雜度,設(shè)計(jì)旋轉(zhuǎn)生物陰極MFC,充分利用生物轉(zhuǎn)盤特有優(yōu)勢,在陰極無需曝氣,且充分利用電極電化學(xué)反硝化功能,以電極為電子供體,強(qiáng)化脫氮功能。研究發(fā)現(xiàn),在持續(xù)進(jìn)水以及進(jìn)水COD/N比為5：1時(shí),該反應(yīng)器COD和TN的去除率為85.7±7.4%和83.7±7.6%,最大的輸出功率為584.5±29.2mW/m3。通斷路實(shí)驗(yàn)中,開路出水總氮去除率為59.4±3.3%,通路出水總氮去除率為82.1±0.5%,總氮去除率提高了約23%。陰極生物膜能夠?qū)崿F(xiàn)同時(shí)硝化反硝化,循環(huán)伏安證明陰極微生物能夠催化N03-還原,以電極為電子供體的電化學(xué)反硝化有利于脫氮。DGGE及基因測序分析陰極生物膜分層的群落結(jié)構(gòu),內(nèi)層分布反硝化菌,與Acidovorax sp以及Delftia sp.分別有99%和98%的相似度,屬于Comamondaceae菌屬。 生物陰極MFC出水仍需沉淀或者過濾以保證質(zhì)量。本研究利用膜生物反應(yīng)器出水質(zhì)量高的優(yōu)勢,以不銹鋼網(wǎng)和碳?xì)謨煞N不同的導(dǎo)電材料制作膜組件,膜組件同時(shí)作為陰極并過濾出水,同步完成硝化和電化學(xué)反硝化。不銹鋼和碳?xì)帜そM件在濁度、COD和氨氮方面都有較好的去除效果。以不銹鋼膜MFC中,水流經(jīng)膜組件后NO3--N未降低。碳?xì)帜FC中,水流經(jīng)膜組件后,N03--N從35.9±4.2mg/L降為27.3±5.3mg/L,陰極硝氮去除率為23.3±6.5%,總氮去除率提高約17%；在開路模式運(yùn)行(無電流通過)時(shí),膜組件過濾后,水中N03--N無變化,證明電化學(xué)反硝化發(fā)生在碳?xì)帜FC中。不銹鋼和碳?xì)諱FCs的最大輸出功率分別為121.4±0.0mW/m3和1253.3±8.9mW/m3。碳?xì)帜そM件表面主要覆蓋微球菌和棒狀菌。FISH分析表明,在生物膜內(nèi)層主要分布Paracoccus屬菌和Pseudomonas spp菌。 伴隨著陰陽極反應(yīng)的進(jìn)行,MFC會(huì)不可避免地發(fā)生陽極酸化和陰極堿化,影響反應(yīng)器效率。設(shè)計(jì)序批極性反轉(zhuǎn)MFC,內(nèi)置離子交換膜,電極交替地經(jīng)歷厭氧陽極段、好氧陰極段和缺氧陰極段,類似于SBR反應(yīng)器。兩個(gè)SBR半電池組合錯(cuò)序運(yùn)行,構(gòu)成完整的MFC。該反應(yīng)器能夠防止陽極酸化、陰極堿化,并可實(shí)現(xiàn)有機(jī)物的完全去除,系統(tǒng)最大輸出功率為623.3±4.1mW/m3。極性反轉(zhuǎn)電極上的主要菌株有Arthrobacter sp., Stenotrophomonas sp.和Sphingobacterium sp.,其中Arthrobacter sp.在極性反轉(zhuǎn)模式下得到了富集,被認(rèn)為能夠進(jìn)行電子的雙向傳遞。 序批極性反轉(zhuǎn)MFC中投加污泥,調(diào)整厭氧/好氧/缺氧時(shí)長為6/4/2h時(shí),氨氮去除率達(dá)到99.0±1.3%,但反硝化效能較差,總氮去除率僅為29.1±5.8%。調(diào)整厭氧/好氧/缺氧時(shí)長為6/2/4h時(shí),通斷路運(yùn)行條件下的氨氮去除率均為100.0±0.0%,通路和開路的總氮去除率分別為91.44±0.2%和71.7±4.2%,總氮去除率提高約20%。污泥中存在AOB和NOB,好氧段完成NH4+-N硝化,缺氧段反硝化的主要途徑為電化學(xué)反硝化和反硝化GAO消耗PHA進(jìn)行反硝化脫氮。PAO含量較少,系統(tǒng)脫磷效果甚微。 【關(guān)鍵詞】：微生物燃料電池 水處理 生物陰極 脫氮 資源化
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：X703
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-8
• 目錄8-11
• TABLE OF CONTENTS11-14
• 圖目錄14-15
• 表目錄15-17
• 主要符號(hào)表17-18
• 1 緒論18-43
• 1.1 背景18-21
• 1.1.1 環(huán)境與能源18-19
• 1.1.2 水污染狀況與處理技術(shù)19-21
• 1.2 微生物燃料電池21-31
• 1.2.1 陰陽極材料及分隔膜21-23
• 1.2.2 陰陽極反應(yīng)23-27
• 1.2.3 電化學(xué)活性菌及電子傳遞機(jī)制27-31
• 1.3 MFC的發(fā)展與應(yīng)用31-33
• 1.4 MFC廢水處理及修復(fù)技術(shù)33-35
• 1.5 MFC脫氮35-40
• 1.5.1 生物脫氮技術(shù)36-38
• 1.5.2 MFC技術(shù)脫氮進(jìn)展38-40
• 1.6 研究內(nèi)容40-43
• 2 實(shí)驗(yàn)材料與分析方法43-57
• 2.1 反應(yīng)器裝置及運(yùn)行條件43-47
• 2.2 電化學(xué)及化學(xué)分析47-49
• 2.3 掃描電子顯微鏡49-50
• 2.4 熒光原位雜交50-53
• 2.5 變性梯度凝膠電泳及菌落分析53-57
• 2.5.1 DNA提取53-54
• 2.5.2 PCR擴(kuò)增54-56
• 2.5.3 變性梯度凝膠電泳56
• 2.5.4 譜樹分析56-57
• 3 旋轉(zhuǎn)生物陰極微生物燃料電池57-68
• 3.1 引言57
• 3.2 實(shí)驗(yàn)?zāi)康?/span>57-58
• 3.3 結(jié)果與討論58-67
• 3.3.1 反應(yīng)器啟動(dòng)、運(yùn)行及電池性能58-61
• 3.3.2 批式實(shí)驗(yàn)中氮污染物的去除61-63
• 3.3.3 生物陰極的催化行為63-65
• 3.3.4 MFC中生物膜演變65-67
• 3.4 本章小結(jié)67-68
• 4 膜過濾生物陰極微生物燃料電池68-84
• 4.1 引言68-69
• 4.2 實(shí)驗(yàn)?zāi)康?/span>69
• 4.3 實(shí)驗(yàn)運(yùn)行69
• 4.4 結(jié)果與討論69-82
• 4.4.1 濁度、COD和N去除69-74
• 4.4.2 產(chǎn)電效率74-76
• 4.4.3 生物陰極的催化行為76-78
• 4.4.4 生物膜的SEM和FISH分析78-82
• 4.4.5 跨膜壓差(TMP)82
• 4.5 本章小結(jié)82-84
• 5 序批極性反轉(zhuǎn)微生物燃料電池電化學(xué)特性研究84-98
• 5.1 引言84-85
• 5.2 實(shí)驗(yàn)?zāi)康?/span>85
• 5.3 實(shí)驗(yàn)運(yùn)行85
• 5.4 結(jié)果85-95
• 5.4.1 電化學(xué)活性生物膜馴化85-86
• 5.4.2 電極反轉(zhuǎn)MFC性能研究86-89
• 5.4.3 電池的功率和極化曲線89-90
• 5.4.4 雙向電極的循環(huán)伏安90-93
• 5.4.5 非極性反轉(zhuǎn)MFC運(yùn)行93
• 5.4.6 廢水處理效率及庫倫效率93-94
• 5.4.7 微生物表征94-95
• 5.5 討論95-97
• 5.6 本章小結(jié)97-98
• 6 序批極性反轉(zhuǎn)微生物燃料電池脫氮研究98-108
• 6.1 引言98
• 6.2 實(shí)驗(yàn)?zāi)康?/span>98
• 6.3 實(shí)驗(yàn)運(yùn)行98-99
• 6.4 結(jié)果與討論99-107
• 6.4.1 HRT為12/8/4 h的電壓及COD變化99-100
• 6.4.2 污泥投加對產(chǎn)電和脫氮的影響100-103
• 6.4.3 通斷路實(shí)驗(yàn)及氮去除途徑103-105
• 6.4.4 微生物表征105-107
• 6.5 本章小結(jié)107-108
• 7 結(jié)論與展望108-111
• 7.1 結(jié)論108-109
• 7.2 創(chuàng)新點(diǎn)109
• 7.3 展望109-111
• 參考文獻(xiàn)111-124
• 作者簡介124
• 攻讀博士學(xué)位期間科研項(xiàng)目及科研成果124-126
• 致謝126

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