污水納濾深度處理的膜污染及其對(duì)微量有機(jī)物截留的影響

【摘要】：污水中存在威脅人類(lèi)健康的微量有機(jī)物，納濾技術(shù)由于具備截留微量有機(jī)物的能力，被視為一項(xiàng)前景廣闊的污水深度處理技術(shù)。然而，膜污染是限制其廣泛應(yīng)用的瓶頸之一。膜污染不僅影響產(chǎn)水效率，而且影響微量有機(jī)物的截留效果。針對(duì)目前該領(lǐng)域在膜污染及其對(duì)微量有機(jī)物截留的影響兩方面的研究不足，本研究以有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染為研究對(duì)象，在自配水體系中系統(tǒng)深入考察了復(fù)合膜污染機(jī)理、復(fù)合膜污染對(duì)微量有機(jī)物截留的影響及其機(jī)理，之后在實(shí)際污水體系中對(duì)膜污染及其對(duì)微量有機(jī)物截留的影響作了初步研究。 在復(fù)合膜污染機(jī)理方面，主要研究了進(jìn)水鈣和鐵離子以及膜表面羧基密度對(duì)復(fù)合膜污染的影響機(jī)理。Ca~(2+)可通過(guò)主體架橋作用和表面架橋作用對(duì)復(fù)合膜污染產(chǎn)生影響，主體架橋作用和表面架橋作用均隨Ca~(2+)濃度增加而加強(qiáng)，但前者減緩膜污染速度，而后者加快膜污染。Fe~(3+)對(duì)復(fù)合膜污染的影響只與表面架橋作用有關(guān)，F(xiàn)e~(3+)濃度越高，膜污染越嚴(yán)重。用酰氯基團(tuán)含量少的單體合成納濾膜可以有效降低膜表面羧基密度，羧基密度的降低可以減弱納濾膜-污染物分子的架橋作用，進(jìn)而提高納濾膜抗污染性能。 在復(fù)合膜污染對(duì)微量有機(jī)物截留的影響方面，從微量有機(jī)物的總體遷移、水相遷移和固相遷移三個(gè)方面研究了復(fù)合膜污染的影響規(guī)律?？傮w遷移可分解為水相遷移和固相遷移，分別以表觀截留率、質(zhì)量傳遞系數(shù)和真實(shí)截留率作為這三種遷移的表征指標(biāo)。低進(jìn)水Ca~(2+)濃度下，復(fù)合膜污染后表觀截留率、質(zhì)量傳遞系數(shù)和真實(shí)截留率均無(wú)明顯變化。高進(jìn)水Ca~(2+)濃度下，復(fù)合膜污染后表觀截留率下降，這種變化源于真實(shí)截留率的下降，而質(zhì)量傳遞系數(shù)依然不受膜污染影響。 為解釋復(fù)合膜污染對(duì)固相遷移的影響機(jī)理，建立了污染膜截留模型。該模型給出一不等式判據(jù)以判斷污染層對(duì)固相遷移的影響機(jī)理，指出污染層致密性是關(guān)鍵因素。分析了污染層致密性的代表指標(biāo)比阻隨進(jìn)水Ca~(2+)濃度的變化規(guī)律，提出污染層的影響機(jī)理為阻礙微量有機(jī)物的反向擴(kuò)散。污染層比阻越大，致密性越高，阻礙能力越大，真實(shí)截留率下降越多。 實(shí)際污水體系中，膜污染隨進(jìn)水Ca~(2+)濃度增加而加重，表面架橋作用是主要的膜污染機(jī)理。膜污染后微量有機(jī)物截留率升高，微量有機(jī)物分子量越小，進(jìn)水Ca~(2+)越高，截留率升高越多。 【關(guān)鍵詞】：納濾 微量有機(jī)物 膜污染 截留 機(jī)理
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類(lèi)號(hào)】：X703
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-11
• 第1章 緒論11-30
• 1.1 污水回用的意義及面臨的問(wèn)題11-12
• 1.2 納濾技術(shù)在污水回用中的應(yīng)用12-21
• 1.2.1 納濾簡(jiǎn)介及對(duì)污水的深度處理12-14
• 1.2.2 納濾對(duì)微量有機(jī)物的去除14-16
• 1.2.3 納濾膜的截留機(jī)理及遷移模型16-18
• 1.2.4 納濾膜污染18-21
• 1.3 納濾有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染21-24
• 1.3.1 有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染及其在污水中的普遍性21-22
• 1.3.2 有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染機(jī)理22-23
• 1.3.3 已有研究的不足之處23-24
• 1.4 納濾膜污染對(duì)微量有機(jī)物截留的影響24-26
• 1.4.1 膜污染對(duì)微量有機(jī)物截留的影響機(jī)理24-25
• 1.4.2 膜污染后微量有機(jī)物截留效果的變化25-26
• 1.4.3 已有研究的不足之處26
• 1.5 研究目的與內(nèi)容26-30
• 1.5.1 研究目的26-27
• 1.5.2 微量有機(jī)物的選取27-28
• 1.5.3 研究?jī)?nèi)容28-29
• 1.5.4 技術(shù)路線29-30
• 第2章 金屬離子對(duì)納濾有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染的影響30-49
• 2.1 引論30
• 2.2 試驗(yàn)材料與方法30-34
• 2.2.1 試驗(yàn)材料30-31
• 2.2.2 試驗(yàn)裝置31-32
• 2.2.3 膜污染的評(píng)價(jià)方法32-33
• 2.2.4 進(jìn)水溶液特性的評(píng)價(jià)方法33-34
• 2.3 鈣離子對(duì)有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染的影響34-37
• 2.3.1 鈣離子與海藻酸鈉的復(fù)合膜污染34-35
• 2.3.2 復(fù)合膜污染發(fā)展35-37
• 2.4 鈣離子對(duì)進(jìn)水溶液特性的影響37-40
• 2.4.1 溶液的粒度分布37-38
• 2.4.2 溶液的溶解性有機(jī)物38-40
• 2.5 鈣離子對(duì)有機(jī)物在膜表面附著能力的影響40
• 2.6 鈣離子對(duì)有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染的影響機(jī)理40-44
• 2.6.1 主體架橋作用和表面架橋作用40-42
• 2.6.2 鈣離子對(duì)初期膜污染平均速率的影響機(jī)理42-43
• 2.6.3 鈣離子對(duì)膜表面 TOC 附著比例的影響機(jī)理43
• 2.6.4 攪拌對(duì)有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染的影響43-44
• 2.7 鐵離子對(duì)有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染的影響44-47
• 2.7.1 鐵離子的膜污染能力44
• 2.7.2 復(fù)合膜污染發(fā)展44-46
• 2.7.3 鐵離子對(duì)有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染的影響機(jī)理46-47
• 2.8 鈣離子和鐵離子架橋能力的比較47
• 2.9 小結(jié)47-49
• 第3章 表面羧基密度對(duì)納濾有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染的影響49-70
• 3.1 引論49-50
• 3.2 試驗(yàn)材料與方法50-57
• 3.2.1 試驗(yàn)材料50
• 3.2.2 聚酰胺復(fù)合納濾膜合成方法50-52
• 3.2.3 聚酰胺復(fù)合納濾膜過(guò)濾性能和抗污染性能的評(píng)價(jià)方法52-54
• 3.2.4 聚酰胺復(fù)合納濾膜表面特性的評(píng)價(jià)方法54-55
• 3.2.5 聚酰胺復(fù)合納濾膜-污染物相互作用力的評(píng)價(jià)方法55-57
• 3.3 聚酰胺復(fù)合納濾膜的過(guò)濾性能57-59
• 3.3.1 水滲透性57-58
• 3.3.2 鹽截留率58-59
• 3.4 聚酰胺復(fù)合納濾膜的抗污染性能59-61
• 3.4.1 膜污染行為59
• 3.4.2 膜清洗行為59-61
• 3.5 基于聚酰胺復(fù)合納濾膜表面特性對(duì)抗污染性能的解釋61-67
• 3.5.1 zeta 電位、接觸角和表面粗糙度61-64
• 3.5.2 表面羧基密度64-67
• 3.6 基于聚酰胺復(fù)合納濾膜-污染物相互作用力對(duì)抗污染性能的解釋67-69
• 3.7 小結(jié)69-70
• 第4章 有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染對(duì)微量有機(jī)物截留的影響70-111
• 4.1 引論70
• 4.2 試驗(yàn)材料與方法70-78
• 4.2.1 試驗(yàn)材料及裝置70-71
• 4.2.2 膜污染前后微量有機(jī)物表觀截留率的測(cè)定方法71-73
• 4.2.3 膜污染前后微量有機(jī)物質(zhì)量傳遞系數(shù)與真實(shí)截留率的計(jì)算方法73-77
• 4.2.4 微量有機(jī)物濃度分析方法77-78
• 4.3 不同鈣離子濃度下有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染發(fā)展78-81
• 4.4 有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染對(duì)微量有機(jī)物表觀截留率的影響81-90
• 4.4.1 納濾膜對(duì)微量有機(jī)物的吸附及穩(wěn)態(tài)表觀截留率81-84
• 4.4.2 干凈納濾膜與污染納濾膜對(duì)微量有機(jī)物的表觀截留率84-89
• 4.4.3 有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染后微量有機(jī)物表觀截留率的變化89-90
• 4.5 有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染對(duì)微量有機(jī)物真實(shí)截留率的影響90-101
• 4.5.1 濃差極化模型擬合90-96
• 4.5.2 干凈納濾膜與污染納濾膜對(duì)微量有機(jī)物的真實(shí)截留率96-97
• 4.5.3 有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染后微量有機(jī)物真實(shí)截留率的變化97-98
• 4.5.4 微量有機(jī)物分子量大小對(duì)真實(shí)截留率及其變化的影響98-101
• 4.6 有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染對(duì)微量有機(jī)物質(zhì)量傳遞系數(shù)的影響101-104
• 4.6.1 微量有機(jī)物在有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染前后的質(zhì)量傳遞系數(shù)101-103
• 4.6.2 有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染后微量有機(jī)物質(zhì)量傳遞系數(shù)的變化103-104
• 4.7 有機(jī)/金屬離子復(fù)合膜污染對(duì)微量有機(jī)物遷移影響的綜合分析104-109
• 4.7.1 表面污染層作用于水相遷移——對(duì)質(zhì)量傳遞系數(shù)的影響105-107
• 4.7.2 表面污染層作用于固相遷移——對(duì)真實(shí)截留率的影響107-109
• 4.7.3 表面污染層作用于總體遷移——對(duì)表觀截留率的影響109
• 4.8 小結(jié)109-111
• 第5章 污染納濾膜對(duì)微量有機(jī)物的截留模型與污染層影響機(jī)理111-135
• 5.1 引論111-112
• 5.2 干凈納濾膜對(duì)微量有機(jī)物截留模型的簡(jiǎn)介112-116
• 5.2.1 空間位阻模型112-115
• 5.2.2 中性溶質(zhì)-膜親和力模型115-116
• 5.3 污染納濾膜對(duì)微量有機(jī)物截留模型的建立116-122
• 5.4 模型基本參數(shù)的計(jì)算方法122-128
• 5.4.1 分配系數(shù)123-125
• 5.4.2 擴(kuò)散修正因子和對(duì)流修正因子125-128
• 5.4.3 Peclect 數(shù)128
• 5.5 污染膜截留模型關(guān)于污染層影響機(jī)理的判據(jù)128-132
• 5.6 模型判據(jù)對(duì)復(fù)合膜污染影響微量有機(jī)物固相遷移的解釋132-134
• 5.7 小結(jié)134-135
• 第6章 實(shí)際污水納濾過(guò)程的膜污染及其對(duì)微量有機(jī)物截留的影響135-149
• 6.1 引論135
• 6.2 試驗(yàn)材料與方法135-137
• 6.2.1 試驗(yàn)材料及裝置135-136
• 6.2.2 干凈納濾膜對(duì)微量有機(jī)物的截留率136
• 6.2.3 膜污染發(fā)展及膜污染過(guò)程中微量有機(jī)物的截留率136
• 6.2.4 化學(xué)分析方法136-137
• 6.3 實(shí)際污水的膜污染發(fā)展及機(jī)理137-141
• 6.3.1 鈣離子對(duì)實(shí)際污水膜污染發(fā)展的影響137-138
• 6.3.2 鈣離子對(duì)實(shí)際污水膜污染的影響機(jī)理138-139
• 6.3.3 實(shí)際污水與海藻酸鈉體系膜污染能力的比較139-141
• 6.4 實(shí)際污水膜污染對(duì)微量有機(jī)物截留率的影響141-148
• 6.4.1 膜污染過(guò)程中微量有機(jī)物截留率的變化141-142
• 6.4.2 微量有機(jī)物物化特性的影響142-143
• 6.4.3 實(shí)際污水鈣離子濃度的影響143-144
• 6.4.4 實(shí)際污水膜污染對(duì)微量有機(jī)物截留的影響機(jī)理144-148
• 6.5 小結(jié)148-149
• 第7章 結(jié)論與建議149-152
• 7.1 結(jié)論149-151
• 7.2 建議151-152
• 參考文獻(xiàn)152-160
• 致謝160-162
• 個(gè)人簡(jiǎn)歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果162-163

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中水回用膜污染的研究    黃代存;宋緒欣;

膜分離技術(shù)在給水處理中的應(yīng)用    鄭偉青;

膜分離技術(shù)在中藥生產(chǎn)現(xiàn)代化中的應(yīng)用    王學(xué)軍;魏永明;程亮;李峰;許振良;

反滲透膜的化學(xué)清洗    孫文敏;

茶葉深加工中微濾污染膜高效再生技術(shù)研究    肖文軍;劉仲華;龔志華;肖力爭(zhēng);蔡利婭;

一體式活性炭—微濾組合工藝在低溫條件下除污效能研究    馬聰;于水利;張林燕;

鋼鐵工業(yè)污水回用工程中膜清洗技術(shù)    郭春禹;鄭東晟;

農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中地膜污染不能忽視    農(nóng)工黨安徽省蕪湖市委

重視農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中地膜污染    程偉

農(nóng)膜致白色污染,不妨以舊換新    記者 朱國(guó)亮　梁強(qiáng)

莫忽視地膜污染    安徽懷寧縣 何方應(yīng)

福?？h機(jī)械回收殘膜    記者 韋良俊 通訊員 張娟

大力解決農(nóng)田“白色污染”    焦建利

地膜污染問(wèn)題不容忽視    周樹(shù)煒

南京工大開(kāi)發(fā)成功仿生膜技術(shù)    徐少亞

牙膏中的抗菌消炎劑-三氯生會(huì)致癌嗎    江西省人民醫(yī)院 主任藥師 唐三保

南工大推出二氧化氯新工藝    姚耀富

污水納濾深度處理的膜污染及其對(duì)微量有機(jī)物截留的影響    莫穎慧

膜生物反應(yīng)器污水處理及膜污染過(guò)程的數(shù)學(xué)模擬與研究    陳琳

膜生物反應(yīng)器—反滲透組合系統(tǒng)中的膜污染研究    邢鍇

K.oxytoca菌及其胞外多糖的膜污染機(jī)理與協(xié)同效應(yīng)研究    封磊

基于缺氧/好氧膜生物反應(yīng)器的分散聚居區(qū)污水處理及回用研究    劉志強(qiáng)

膜抗生物污染改性及其在MBR中性能研究    王嬋嬋

澄清池膜過(guò)濾用于飲用水處理的工藝研究    吳云

改性超濾膜去除水中天然有機(jī)物的研究    宋宏臣

微生物胞外聚合物與廢水中有毒污染物相互作用及對(duì)生物反應(yīng)器性能影響    徐娟

超濾膜凈化灤河水運(yùn)行工藝與凈化效果的研究    張耀宗

污泥停留時(shí)間對(duì)缺氧/好氧膜生物反應(yīng)器工藝運(yùn)行及膜污染的影響研究    張小妹

蛋白質(zhì)酶法制膠應(yīng)用及膜污染分析    殷文文

印染生化尾水反滲透深度處理的膜污染成因及預(yù)處理對(duì)膜污染影響    李麗

溫度對(duì)A/O-MBR運(yùn)行效果及膜污染的研究    李寶

運(yùn)行條件對(duì)MBR膜污染調(diào)控的微生物學(xué)研究    辛?xí)詵|

厭氧膜生物反應(yīng)器降解偶氮染料及膜污染的研究    張聚成

不同運(yùn)行條件下EPS生成狀況及其對(duì)膜污染的貢獻(xiàn)研究    滕希紅

適冷菌誘導(dǎo)的動(dòng)態(tài)膜生物反應(yīng)器低溫啟動(dòng)及膜污染影響的研究    郄燕

胞外聚合物（EPS）模擬溶液共混體系的膜污染機(jī)理研究    吳亮

改性聚偏氟乙烯超濾膜抗污染性能研究    李旭輝