城市污水處理廠內(nèi)藥品及個(gè)人護(hù)理品的賦存特征與去除機(jī)理

【摘要】：近年來,藥物及個(gè)人護(hù)理品(Pharmaceuticals and Personal Care Products, PPCPs)作為一類新興的環(huán)境污染物,在多種環(huán)境介質(zhì)中被頻繁檢出,以及對人體健康及生態(tài)環(huán)境具有一定的風(fēng)險(xiǎn),引起了人們的廣泛關(guān)注。我國對新興污染物的研究正在逐漸興起,現(xiàn)階段缺乏PPCPs類污染物的排放標(biāo)準(zhǔn)及質(zhì)量控制標(biāo)準(zhǔn)。污水處理廠是PPCPs類污染物進(jìn)入環(huán)境的主要點(diǎn)源,同時(shí)也是去除這類污染物的重要途徑。我國現(xiàn)有關(guān)于PPCPs類污染物的研究,大多集中在污水處理廠內(nèi)PPCPs的賦存調(diào)研,物質(zhì)對象上多關(guān)注于抗生素類PPCPs,而具體到實(shí)驗(yàn)室機(jī)理解析甚少。 本研究利用GC/MS和HPLC等高效分析檢測手段,以多類別PPCPs為研究對象,揭示了PPCPs在城市污水處理廠中的存在特征與環(huán)境風(fēng)險(xiǎn),并深入探究活性污泥對典型PPCPs的去除規(guī)律與機(jī)理。 通過為期三年的不間斷跟蹤監(jiān)測,摸清了11種目標(biāo)PPCPs在廣東地區(qū)三家污水處理廠內(nèi)的存在特征與環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果表明：目標(biāo)PPCPs在城市污水處理廠內(nèi)的檢出率很高,濃度水平低于國外報(bào)道的濃度水平,與國內(nèi)其他報(bào)道相近。生活污水是PPCPs的主要污染源。PPCPs的進(jìn)水濃度主要與PPCPs的人為使用量及旱雨季相關(guān)。而其他各工藝段及出水中PPCPs的濃度變化一定程度上受限于進(jìn)水濃度,而決定因素是各污水處理工藝段的去除效果。目標(biāo)PPCPs的最大濃度值多出現(xiàn)在1月,最小濃度值多出現(xiàn)在7月。生物處理工藝對目標(biāo)PPCPs的去除起主要的作用,厭氧池和好氧池是對城市污水處理廠內(nèi)PPCPs總?cè)コ守暙I(xiàn)最大的污水處理單元,缺氧池內(nèi)目標(biāo)PPCPs的去除率多出現(xiàn)負(fù)值。風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)表明,城市污水處理廠STP1出水中雙氯芬酸對水生生物有高風(fēng)險(xiǎn),水楊酸和甲芬那酸對水生生物有中等風(fēng)險(xiǎn)；城市污水處理廠STP3出水中氯貝酸和雙氯芬酸對水生生物有中等風(fēng)險(xiǎn)；三氯生在三家污水處理廠中的出水濃度均對水生生物有高風(fēng)險(xiǎn)。 在活性污泥去除典型PPCPs的燒杯實(shí)驗(yàn)中,活性污泥對羅紅霉素有顯著的吸附作用,對苯扎貝特及萘普生有較強(qiáng)的生物降解作用。廢水中的高濃度藥品會對活性污泥系統(tǒng)產(chǎn)生急性毒性,羅紅霉素致活性污泥急性毒性濃度值高于布洛芬?；钚晕勰嘟到廨疗丈捅皆愄氐倪^程可以用偽一級動力學(xué)來進(jìn)行描述,吸附過程可以用偽二級動力學(xué)方程描述。降解及吸附速率常數(shù)均與底物初始濃度存在一定的負(fù)線性相關(guān)性,活性污泥吸附目標(biāo)污染物是目標(biāo)物的疏水性及目標(biāo)物與活性污泥間的靜電反應(yīng)共同起作用的結(jié)果,該吸附過程適用于Freundlich吸附等溫線。活性污泥中萘普生解吸作用不明顯,因此,剩余污泥的處理與處置過程中,萘普生不易造成環(huán)境的二次污染。 利用454高通量測序技術(shù),了解了活性污泥系統(tǒng)中微生物群落結(jié)構(gòu)與系統(tǒng)除污(目標(biāo)PPCPs類污染物萘普生和常規(guī)污染物C/N/P)性能的耦合關(guān)系,降解萘普生的優(yōu)勢菌群主要集中在變形菌門的p變形菌綱。不同pH進(jìn)水條件下,馴化后系統(tǒng)中形成的微生物菌落結(jié)構(gòu)存在很大差異。酸性條件下形成的微生物群落能夠更好地去除萘普生,但是系統(tǒng)的穩(wěn)定性差,中性條件下馴化后系統(tǒng)中微生物的多樣性程度較高,群落結(jié)構(gòu)復(fù)雜,系統(tǒng)的抵抗力、穩(wěn)定性較強(qiáng),對于高濃度單一含萘普生的廢水呈現(xiàn)較好的去除效果。 【關(guān)鍵詞】：藥物和個(gè)人護(hù)理品 污水處理 活性污泥 去除 動力學(xué) 微生物
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：X703
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-9
• 目錄9-12
• 插圖索引12-14
• 附表索引14-15
• 中英文對照和縮略詞表15-18
• 第1章 緒論18-37
• 1.1 藥物及個(gè)人護(hù)理品18-28
• 1.1.1 概念和范圍18-20
• 1.1.2 生產(chǎn)及使用20-21
• 1.1.3 檢測手段21-24
• 1.1.4 來源和歸趨24
• 1.1.5 危害24-28
• 1.2 藥物及個(gè)人護(hù)理品的研究進(jìn)展28-31
• 1.2.1 清單調(diào)研28-30
• 1.2.2 控制技術(shù)30-31
• 1.3 城市污水處理廠中的PPCPs31-36
• 1.3.1 存在水平及去除效果31-32
• 1.3.2 去除途徑32-33
• 1.3.3 影響因素33-36
• 1.4 研究背景和內(nèi)容36-37
• 第2章 PPCPs在城市污水處理廠內(nèi)的賦存特征37-60
• 2.1 試劑耗材及儀器設(shè)備37-38
• 2.1.1 試劑耗材37-38
• 2.1.2 儀器設(shè)備38
• 2.2 樣品采集及分析方法38-45
• 2.2.1 樣品采集38-40
• 2.2.2 PPCPs類樣品前處理與分析40-42
• 2.2.3 質(zhì)量控制與質(zhì)量保證42-44
• 2.2.4 STPs中的常規(guī)指標(biāo)分析44-45
• 2.3 STP1內(nèi)藥品類PPCPs的存在特征45-53
• 2.3.1 總體檢出水平45-47
• 2.3.2 各污水處理單元內(nèi)藥品濃度的時(shí)間變化規(guī)律47-53
• 2.4 STP3內(nèi)藥品類PPCPs的存在特征53-57
• 2.4.1 總體檢出水平53-55
• 2.4.2 各污水處理單元內(nèi)藥品濃度的時(shí)間變化規(guī)律55-57
• 2.5 三家STPs內(nèi)三氯生的存在特征57-60
• 第3章 城市污水處理廠中PPCPs的去除效果及風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)60-70
• 3.1 STP內(nèi)PPCPs的去除效果60-63
• 3.1.1 STP1對目標(biāo)PPCPs的總?cè)コ?/span>60-62
• 3.1.2 STP3對目標(biāo)PPCPs的總?cè)コ?/span>62-63
• 3.2 各污水處理單元對PPCPs去除效果63-66
• 3.2.1 STP164-65
• 3.2.2 STP365-66
• 3.3 風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)66-70
• 第4章 活性污泥對典型PPCPs去除的研究70-79
• 4.1 材料與方法70-72
• 4.1.1 實(shí)驗(yàn)材料70-71
• 4.1.2 實(shí)驗(yàn)方法71
• 4.1.3 分析方法71-72
• 4.2 結(jié)果與討論72-78
• 4.2.1 四種藥品對活性污泥系統(tǒng)的影響72-74
• 4.2.2 活性污泥對四種藥品的去除效果74-76
• 4.2.3 吸附和生物降解76-78
• 4.2.4 高濃度藥品廢水對活性污泥的毒性研究78
• 4.3 本章結(jié)論78-79
• 第5章 活性污泥去除典型PPCPs的動力學(xué)分析79-99
• 5.1 試驗(yàn)材料與試驗(yàn)方法79-82
• 5.1.1 實(shí)驗(yàn)材料79
• 5.1.2 實(shí)驗(yàn)方法79-81
• 5.1.3 分析方法81-82
• 5.2 結(jié)果與討論82-98
• 5.2.1 吸附與降解82-84
• 5.2.2 降解動力學(xué)84-88
• 5.2.3 吸附動力學(xué)88-89
• 5.2.4 吸附等溫線89-93
• 5.2.5 解吸93-95
• 5.2.6 影響因素分析95-98
• 5.3 本章結(jié)論98-99
• 第6章 去除典型PPCPs過程中微生物群落分析99-115
• 6.1 材料與方法99-102
• 6.1.1 實(shí)驗(yàn)耗材99-100
• 6.1.2 實(shí)驗(yàn)裝置100
• 6.1.3 樣品采集100-101
• 6.1.4 分析方法101-102
• 6.2 結(jié)果與討論102-114
• 6.2.1 生物信息數(shù)據(jù)的合理性102-105
• 6.2.2 兩系統(tǒng)中細(xì)菌菌群結(jié)構(gòu)分析105-108
• 6.2.3 兩系統(tǒng)長期運(yùn)行中各參數(shù)的變化108-111
• 6.2.4 兩系統(tǒng)長期運(yùn)行中萘普生的去除效果111-114
• 6.3 本章結(jié)論114-115
• 第7章 結(jié)論及展望115-117
• 7.1 結(jié)論115-116
• 7.2 展望116-117
• 參考文獻(xiàn)117-130
• 致謝130-131
• 附錄A 攻讀學(xué)位期間發(fā)表論文目錄131-132
• 附錄B 攻讀學(xué)位期間參與的科研項(xiàng)目132-133
• 附錄C 攻讀學(xué)位期間獲獎情況133

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