鐵強(qiáng)化微生物—電催化厭氧污水處理技術(shù)的研究

【摘要】：厭氧消化是處理中高濃度廢水最現(xiàn)實(shí)、有效的方法之一。它將污水處理與污染物能源化相結(jié)合,在國內(nèi)外得到廣泛應(yīng)用。但是,產(chǎn)甲烷菌代謝緩慢且對環(huán)境條件敏感,其容易導(dǎo)致水解酸化過程和甲烷化過程失衡,從而引起有機(jī)酸積累、甲烷化抑制甚至厭氧過程的失敗。因此,有必要研究強(qiáng)化有機(jī)酸高效降解以及提高厭氧甲烷化能力的新方法,提高厭氧處理效率,這對解決高濃度難降解有機(jī)廢水的有效處理和污染物資源化利用具有重要意義。 針對以上問題,本論文利用零價鐵的還原性和微生物異化鐵(Ⅲ)還原的特性,將零價鐵和三價鐵分別置于厭氧反應(yīng)器內(nèi)用以強(qiáng)化厭氧消化的處理效果,重點(diǎn)開展了基于鐵電極和鐵氧化物的微生物電化學(xué)強(qiáng)化厭氧甲烷化技術(shù)的研究,考察了電化學(xué)強(qiáng)化技術(shù)、鐵(0,Ⅲ)強(qiáng)化技術(shù)與厭氧生物處理的耦合關(guān)系和交互作用機(jī)制,結(jié)合分子生物學(xué)技術(shù)探索了鐵(0,Ⅲ)和電與厭氧微生物之間的協(xié)同作用關(guān)系。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下： (1)通過零價鐵(ZVI)置于厭氧反應(yīng)器內(nèi)的方法有效增強(qiáng)了處理含硫酸鹽廢水過程中的厭氧甲烷化。結(jié)果表明,零價鐵作為還原劑可有效緩沖酸性、維持厭氧體系中性的pH(7-8)從而減弱了硫酸鹽還原產(chǎn)生的硫化氫對厭氧甲烷化的抑制作用,實(shí)現(xiàn)了較高的COD去除率和甲烷產(chǎn)量。分子生物學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該反應(yīng)器底部硫酸鹽還原菌為優(yōu)勢菌而上部則以產(chǎn)甲烷菌為主導(dǎo)。該方法實(shí)現(xiàn)了微生物群落的功能化分區(qū),這與兩相厭氧反應(yīng)器處理含硫酸鹽廢水較相似,卻在單一反應(yīng)器內(nèi)實(shí)現(xiàn)。同時,這表明零價鐵的加入有助于強(qiáng)化厭氧甲烷化過程。 (2)采用將Fe203置于酸化硫酸鹽還原反應(yīng)器內(nèi)的方法,強(qiáng)化了硫酸鹽廢水處理過程中有機(jī)酸的降解。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)Fe203的加入可促進(jìn)微生物異化Fe(Ⅲ)還原過程,其協(xié)同硫酸鹽還原過程增強(qiáng)了有機(jī)酸的降解能力,從而實(shí)現(xiàn)了酸化硫酸鹽還原反應(yīng)器較高的COD去除率(27.3%)和硫酸鹽還原率(57.9%)。分子生物學(xué)的定性和定量分析結(jié)果表明該方法實(shí)現(xiàn)了鐵還原菌、硫酸鹽還原菌和酸化菌的共生并大量富集,其中硫酸鹽還原菌Desulfovibrio marrakechensis和鐵(Ⅲ)還原菌Iron-reducing bacteria HN54的含量均明顯高于參比反應(yīng)器。 (3)由(1)部分可知,零價鐵可促進(jìn)厭氧甲烷化過程,基于此構(gòu)建了使用鐵電極為陽極的生物電解池(MEC)-上流式厭氧污泥床反應(yīng)器(UASB)裝置,即將一對鐵-石墨電極置入?yún)捬醴磻?yīng)器內(nèi)并施以適當(dāng)?shù)碾妷?。零價鐵的加入可強(qiáng)化厭氧過程(包括強(qiáng)化厭氧還原氛圍和厭氧菌生長),從而實(shí)現(xiàn)了其對含鹽廢水、染料廢水和含氮廢水的有效處理。此外,該反應(yīng)器對有機(jī)廢水的厭氧水解酸化過程也表現(xiàn)出了明顯促進(jìn)作用。針對含鹽廢水的處理,該反應(yīng)器表現(xiàn)出了較高的耐鹽能力和有機(jī)物降解能力。在較高鹽度條件下(50g/L),該反應(yīng)器(外加電壓1.2V)的COD去除率達(dá)到了93%且有機(jī)酸去除率較高,而參比反應(yīng)器的COD去除率降為53%且發(fā)生了嚴(yán)重的有機(jī)酸積累。分子生物學(xué)實(shí)驗(yàn)表明該反應(yīng)器富集了大量的耐鹽古菌和耐鹽細(xì)菌且食丙酸鹽細(xì)菌的豐度較高；針對高濃度偶氮染料廢水(1200mg/L活性艷紅X-3B)的處理,該反應(yīng)器表現(xiàn)出了較高的脫色能力(83.4%)和COD去除能力(84.7%)。陽極腐蝕釋放的Fe2+與電場的耦合作用強(qiáng)化了胞外聚合物的產(chǎn)生。微生物群落結(jié)構(gòu)的動態(tài)分析表明基于鐵電極的電場作用可顯著加快微生物的富集速度,這對縮短反應(yīng)器啟動時間和增加反應(yīng)器負(fù)荷具有重要意義；鐵電極和電場的耦合作用明顯提高了廢水的水解酸化效率并優(yōu)化產(chǎn)酸類型,實(shí)現(xiàn)了酸化相高效的COD去除并以產(chǎn)乙酸結(jié)構(gòu)為主導(dǎo)。同時,鐵電極作用下反應(yīng)器的甲烷產(chǎn)量也有近兩倍的提高。分子生物學(xué)的定性和定量分析結(jié)果表明基于鐵電極的水解酸化反應(yīng)器仍保留了大量古菌,其中食乙酸產(chǎn)甲烷菌相對含量較高,而參比無電極的反應(yīng)器古菌含量相對較低且以食氫產(chǎn)甲烷菌為優(yōu)勢菌；基于鐵電極的電催化作用可有效增強(qiáng)厭氧氨氧化(ANAMMOX)菌的富集,進(jìn)而縮短ANAMMOX反應(yīng)器的啟動時間(近24%)?？疾炝瞬煌妷簩NAMMOX脫氮的影響,在一定范圍內(nèi)增加電壓(≤0.6V)有助于強(qiáng)化反應(yīng)器的脫氮性能,但當(dāng)電壓超過一定的值(0.8V)將會減弱ANAMMOX反應(yīng)器的脫氮能力。 (4)由(2)部分可知,三價鐵具有異化還原降解有機(jī)物和富集鐵還原菌的特性,基于此通過在MEC-UASB反應(yīng)器內(nèi)投加氫氧化鐵的方法,強(qiáng)化了厭氧消化和陽極氧化作用,實(shí)現(xiàn)了有機(jī)廢水的高效降解。分子生物學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明氫氧化鐵可增強(qiáng)反應(yīng)器內(nèi)細(xì)菌和古菌菌落的富集度和生物多樣性,同時電場作用使得電極表面的微生物群落結(jié)構(gòu)發(fā)生明顯改變,這使得反應(yīng)器內(nèi)實(shí)現(xiàn)了不同功能微生物群落的垂直分布。此外,該方法對染料廢水脫色也表現(xiàn)出較好的效果。酶活分析表明氫氧化鐵與電場的耦合作用提高了微生物偶氮還原酶活性,其對廢水脫色具有重要作用。在該反應(yīng)器體系的陽極生物膜內(nèi)富集并分離到了一株具有電化學(xué)活性的新型鐵還原菌Aeromonas hydrophila.XB (KC507819)。該菌株同時具有鐵還原、脫色和電化學(xué)活性。 【關(guān)鍵詞】：厭氧 零價鐵 鐵還原 電解池 微生物群落
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：X703
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 引言12-13
• 1 厭氧污水處理技術(shù)進(jìn)展綜述13-27
• 1.1 厭氧污水處理技術(shù)13-16
• 1.1.1 概述13
• 1.1.2 厭氧強(qiáng)化技術(shù)研究進(jìn)展13-16
• 1.1.3 厭氧廢水處理中存在的問題16
• 1.2 鐵在污染物處理中的研究進(jìn)展16-20
• 1.2.1 污染物的零價鐵預(yù)處理16-18
• 1.2.2 零價鐵與厭氧耦合處理污染物18
• 1.2.3 三價鐵異化還原的研究進(jìn)展18-20
• 1.3 電強(qiáng)化生物處理技術(shù)20-23
• 1.3.1 概述20
• 1.3.2 生物電解池技術(shù)及其優(yōu)化20-23
• 1.4 本研究的目的、意義、內(nèi)容、研究思路和技術(shù)路線23-27
• 1.4.1 研究目的和意義23-24
• 1.4.2 研究內(nèi)容24-25
• 1.4.3 研究思路和技術(shù)路線25-27
• 2. 鐵(0,Ⅲ)強(qiáng)化厭氧廢水處理一以硫酸鹽廢水為例27-54
• 2.1 概述27-28
• 2.2 零價鐵強(qiáng)化厭氧生物處理硫酸鹽廢水28-42
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)部分28-32
• 2.2.2 結(jié)果與討論32-41
• 2.2.3 小結(jié)41-42
• 2.3 三價鐵強(qiáng)化兩相厭氧反應(yīng)器處理硫酸鹽廢水42-54
• 2.3.1 實(shí)驗(yàn)部分42-45
• 2.3.2 結(jié)果與討論45-53
• 2.3.3 小結(jié)53-54
• 3. 基于鐵電極的電強(qiáng)化厭氧廢水處理的研究54-100
• 3.1 概述54-55
• 3.2 電強(qiáng)化厭氧生物處理含鹽廢水55-69
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)部分55-58
• 3.2.2 結(jié)果與討論58-68
• 3.2.3 小結(jié)68-69
• 3.3 電強(qiáng)化厭氧生物處理偶氮染料廢水69-80
• 3.3.1 實(shí)驗(yàn)部分69-71
• 3.3.2 結(jié)果與討論71-79
• 3.3.3 小結(jié)79-80
• 3.4 電強(qiáng)化厭氧水解酸化80-88
• 3.4.1 實(shí)驗(yàn)部分80-82
• 3.4.2 結(jié)果與討論82-87
• 3.4.3 小結(jié)87-88
• 3.5 電強(qiáng)化ANAMMOX自養(yǎng)生物脫氮88-100
• 3.5.1 實(shí)驗(yàn)部分89-91
• 3.5.2 結(jié)果與討論91-99
• 3.5.3 小結(jié)99-100
• 4. 基于三價鐵的電強(qiáng)化廢水厭氧生物處理100-136
• 4.1 概述100
• 4.2 三價鐵輔助電強(qiáng)化厭氧處理高濃度有機(jī)廢水100-114
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)部分101-103
• 4.2.2 結(jié)果與討論103-113
• 4.2.3 小結(jié)113-114
• 4.3 三價鐵輔助電強(qiáng)化厭氧生物處理偶氮染料廢水114-124
• 4.3.1 實(shí)驗(yàn)部分114-116
• 4.3.2 結(jié)果與討論116-123
• 4.3.3 小結(jié)123-124
• 4.4 三價鐵投加富集新型電活性鐵還原菌及其分離與鑒定124-136
• 4.4.1 實(shí)驗(yàn)部分124-127
• 4.4.2 結(jié)果與討論127-135
• 4.4.3 小結(jié)135-136
• 結(jié)論與建議136-138
• 主要創(chuàng)新點(diǎn)138-139
• 參考文獻(xiàn)139-156
• 作者簡介156
• 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文及專利情況156-159
• 致謝159-160

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