Fe離子改性對C_4液化氣低溫芳構(gòu)化反應(yīng)的影響

【摘要】： 本文在研究了不同過渡金屬離子改性對納米ZSM-5沸石催化劑芳構(gòu)化性能影響的基礎(chǔ)上,選擇了芳構(gòu)化活性較強、液體收率較高和異丁烷轉(zhuǎn)化活化性能較好的Fe/HZSM-5催化劑作為考察對象；系統(tǒng)地研究了不同F(xiàn)e離子改性方法對混合C4液化氣在Fe/HZSM-5沸石催化劑上芳構(gòu)化性能的影響。改性方法包括：常規(guī)液體浸漬法(室溫水溶液浸漬法、80℃水溶液熱浸漬法、80℃強酸溶液浸漬法、室溫乙醇溶劑浸漬法)和固態(tài)離子交換法。 采用X射線衍射(XRD)、氨氣程序升溫脫附(NH3-TPD)、傅里葉骨架振動紅外光譜(FT-IR)、紫外可見光譜(Uv-Vis)等表征手段對改性前后納米HZSM-5沸石催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、酸度、骨架結(jié)構(gòu)和Fe負載狀態(tài)等物化性質(zhì)進行了分析,并用小型固定床反應(yīng)器評價了改性前后納米HZSM-5沸石催化劑在混合C4液化氣芳構(gòu)化反應(yīng)中的性能。 結(jié)果表明(1)與Cu和Co相比,Fe離子改性的納米HZSM-5催化劑在混合C4液化氣低溫芳構(gòu)化反應(yīng)中表現(xiàn)出較高的芳烴收率、液體收率和(初期)較好的異丁烷活化轉(zhuǎn)化能力。(2)用常規(guī)浸漬方法和固態(tài)離子交換法在納米HZSM-5沸石(顆粒母體或粉末母體)負載適量Fe制備的Fe／HZSM-5催化劑都能提高混和C4液化氣低溫芳構(gòu)化反應(yīng)中的異丁烷轉(zhuǎn)化率,并且能提高液體產(chǎn)物中的芳烴含量。相比之下,用固態(tài)離子交換法制備的Fe／HZSM-5催化劑效果較好(液體中芳烴含量可達50％以上,異丁烷轉(zhuǎn)化率可達70%以上)。用紫外可見光譜和骨架振動紅外光譜表征發(fā)現(xiàn),在納米HZSM-5沸石’(顆粒母體或粉末母體)上負載Fe,可使部分鐵離子進入沸石骨架。與常規(guī)浸漬法相比,采用固態(tài)離子交換法有助于減少聚合態(tài)氧化鐵物種的產(chǎn)生,從而有利于制備性能良好的芳構(gòu)化催化劑。(3)混合C4液化氣原料中的甲醇對芳構(gòu)化反應(yīng)性能有明顯不利的影響。原料中的甲醇能加速催化劑失活,甲醇含量越高,催化劑的失活速度越快。 【關(guān)鍵詞】：納米HZSM-5 C_4液化氣芳構(gòu)化 固態(tài)離子交換法 Fe離子改性 異丁烷轉(zhuǎn)化
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號】：O643.32
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 引言10-11
• 1 文獻綜述11-30
• 1.1 C_4餾分的組成及工業(yè)應(yīng)用11-13
• 1.1.1 C_4餾分的組成11
• 1.1.2 C_4餾分的工業(yè)應(yīng)用11-13
• 1.2 輕質(zhì)烴芳構(gòu)化技術(shù)研究進展13-18
• 1.2.1 國內(nèi)外輕質(zhì)烴芳構(gòu)化技術(shù)研究現(xiàn)狀13-17
• 1.2.2 輕質(zhì)烴芳構(gòu)化催化劑的研究進展17-18
• 1.3 工業(yè)上生產(chǎn)汽油的途徑及清潔汽油的標(biāo)準(zhǔn)18-21
• 1.3.1 工業(yè)上生產(chǎn)汽油的途徑18-19
• 1.3.2 清潔汽油的標(biāo)準(zhǔn)19-21
• 1.4 輕質(zhì)烴芳構(gòu)化機理21-27
• 1.5 納米沸石的特點及其在催化反應(yīng)中的應(yīng)用27-29
• 1.5.1 納米ZSM-5沸石分子篩的性能特點27-28
• 1.5.2 納米ZSM-5沸石分子篩在催化中的應(yīng)用28-29
• 1.6 選題依據(jù)及主要研究內(nèi)容29-30
• 2 實驗部分30-33
• 2.1 化學(xué)試劑及實驗原料30-31
• 2.1.1 化學(xué)試劑30
• 2.1.2 芳構(gòu)化原料及組成30-31
• 2.2 催化劑的制備31
• 2.3 催化劑物化性質(zhì)表征31
• 2.4 反應(yīng)裝置及催化劑芳構(gòu)化性能評價31-33
• 3 過渡金屬元素改性對納米HZSM-5催化劑芳構(gòu)化性能的影響33-38
• 3.1 引言33
• 3.2 不同過渡金屬元素改性納米ZSM-5沸石催化劑的制備33
• 3.3 過渡金屬元素改性對納米HZSM-5催化劑的物化性質(zhì)的影響33-34
• 3.4 不同過渡金屬元素改性的低溫芳構(gòu)化性能34-36
• 3.5 小結(jié)36-38
• 4 HZSM-5顆粒為母體,Fe離子改性的催化劑低溫芳構(gòu)化反應(yīng)38-55
• 4.1 引言38-39
• 4.2 不同浸漬法制備Fe/HZSM-5催化劑的低溫芳構(gòu)化反應(yīng)39-42
• 4.2.1 Fe/HZSM-5催化劑的制備39
• 4.2.2 Fe/HZSM-5催化劑的低溫芳構(gòu)化反應(yīng)39-42
• 4.2.3 小結(jié)42
• 4.3 熱浸漬法制備Fe/HZSM-5催化劑的低溫芳構(gòu)化反應(yīng)42-50
• 4.3.1 Fe/ZSM-5催化劑的制備42
• 4.3.2 熱浸漬法制備的Fe/HZSM-5催化劑的XRD表征42-43
• 4.3.3 熱浸漬法制備的Fe/HZSM-5催化劑的NH3-TPD表征43-44
• 4.3.4 熱浸漬法制備的Fe/HZSM-5催化劑的紫外可見光譜表征44-45
• 4.3.5 熱浸漬法制備的Fe/HZSM-5催化劑的骨架紅外振動光譜表征45-46
• 4.3.6 熱浸漬法制備的Fe/HZSM-5催化劑低溫芳構(gòu)化性能46-48
• 4.3.7 小結(jié)48-50
• 4.4 強酸水溶液熱浸漬法制備Fe/HZSM-5催化劑的低溫芳構(gòu)化反應(yīng)50-54
• 4.4.1 Fe/HZSM-5催化劑的制備50
• 4.4.2 強酸水溶液法制備Fe/HZSM-5催化劑的紫外可見光譜表征50
• 4.4.3 強酸水溶液熱浸漬法制備的Fe/HZSM-5催化劑低溫芳構(gòu)化性能50-54
• 4.4.4 小結(jié)54
• 4.5 小結(jié)54-55
• 5 HZSM-5粉末為母體,Fe離子改性催化劑的低溫芳構(gòu)化反應(yīng)55-74
• 5.1 引言55
• 5.2 水溶液冷浸漬法制備Fe/HZSM-5催化劑的低溫芳構(gòu)化反應(yīng)55-60
• 5.2.1 Fe/HZSM-5催化劑的制備55
• 5.2.2 水溶液冷浸漬法制備Fe/HZSM-5催化劑的紫外可見光譜表征55-56
• 5.2.3 水溶液冷浸漬法制備的Fe/HZSM-5催化劑低溫芳構(gòu)化性能56-59
• 5.2.4 小結(jié)59-60
• 5.3 醇溶劑冷浸漬法制備Fe/HZSM-5催化劑的低溫芳構(gòu)化反應(yīng)60-65
• 5.3.1 Fe/HZSM-5催化劑的制備60
• 5.3.2 醇溶劑冷浸漬法制備Fe/HZSM-5催化劑的紫外可見光譜表征60-61
• 5.3.3 水溶液冷浸漬法制備的Fe/HZSM-5催化劑低溫芳構(gòu)化性能61-64
• 5.3.4 小結(jié)64-65
• 5.4 固態(tài)離子交換法制備Fe/HZSM-5催化劑的低溫芳構(gòu)化反應(yīng)65-72
• 5.4.1 Fe/HZSM-5催化劑的制備65
• 5.4.2 Fe/HZSM-5催化劑的XRD表征65-66
• 5.4.3 Fe/HZSM-5催化劑的NH_3-TPD表征66
• 5.4.4 Fe/HZSM-5催化劑的紫外可見光譜表征66-68
• 5.4.5 Fe/HZSM-5催化劑的紅外骨架振動68
• 5.4.6 固態(tài)離子交換法制備的Fe/HZSM-5催化劑低溫芳構(gòu)化性能68-72
• 5.4.7 小結(jié)72
• 5.5 小結(jié)72-74
• 6 C_4液化氣中甲醇含量對納米ZSM-5催化劑芳構(gòu)化性能的影響74-78
• 6.1 引言74
• 6.2 原料中甲醇含量對混合C_4液化氣芳構(gòu)化性能影響74-76
• 6.3 小結(jié)76-78
• 結(jié)論78-79
• 參考文獻79-85
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況85-86
• 致謝86-88

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