混合C_4液化氣在納米沸石上低溫芳構(gòu)化研究

【摘要】： C_4液化氣低溫芳構(gòu)化可將液化氣中的丁烯轉(zhuǎn)化成高辛烷值汽油組分,對液化氣綜合利用有重要意義。 本論文主要用納米ZSM-5沸石制成的DL-5催化劑,研究了反應(yīng)條件對低溫芳構(gòu)化反應(yīng)的影響。發(fā)現(xiàn)當(dāng)反應(yīng)溫度低于300℃時,C4LPG在DL-5催化劑上主要發(fā)生丁烯的低聚和裂解反應(yīng),催化劑易結(jié)焦失活。當(dāng)反應(yīng)溫度高于330℃時,丁烯低聚物裂解反應(yīng)、氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)和芳構(gòu)化反應(yīng)占主導(dǎo)地位,催化劑的結(jié)焦失活得到了有效控制;C_4LPG中的丁烷在DL-5上的轉(zhuǎn)化溫度為400℃以上。研究了質(zhì)量空速和反應(yīng)壓力對C_4LPG催化轉(zhuǎn)化性能的影響,發(fā)現(xiàn)它們對丁烯的轉(zhuǎn)化率幾乎沒有影響,但對丁烷的轉(zhuǎn)化率和丙烷的收率有明顯影響。隨著進(jìn)料空速的減小和反應(yīng)壓力的增大,丁烷的轉(zhuǎn)化率和丙烷的收率有明顯增加。提出了DL-5催化劑上C4LPG的轉(zhuǎn)化反應(yīng)網(wǎng)絡(luò),在此基礎(chǔ)上對主要反應(yīng)途徑的熱力學(xué)進(jìn)行了初步分析,得到了有用信息。 還制備出了不同Beta沸石含量的ZSM-5/Beta納米雙沸石催化劑,并研究了雙沸石催化劑中納米Beta沸石含量對C_4LPG低溫芳構(gòu)化性能的影響。發(fā)現(xiàn)摻合Beta沸石后催化劑對丁烷的轉(zhuǎn)化能力增強(qiáng),催化劑的芳構(gòu)化能力維持不變,但異構(gòu)化能力增強(qiáng)。這些結(jié)果為催化劑研制提供了有用信息。 利用ASPEN PLUS 11.1軟件對不同條件下應(yīng)用C_4LPG芳構(gòu)化反應(yīng)生產(chǎn)高辛烷值汽油的經(jīng)濟(jì)性作了初步計算分析。 【關(guān)鍵詞】：納米ZSM-5沸石 納米Beta沸石 液化氣 芳構(gòu)化 反應(yīng)途徑
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號】：TE621;O643.32
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文獻(xiàn)綜述10-22
• 1.1 碳四液化氣資源10-11
• 1.2 碳四液化氣利用現(xiàn)狀11-14
• 1.2.1 直接工業(yè)利用途徑11-13
• 1.2.2 C_4餾分分離后化工利用13-14
• 1.3 輕烴轉(zhuǎn)化為芳烴的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀14-21
• 1.3.1 國內(nèi)外輕烴芳構(gòu)化的主要工藝過程14-15
• 1.3.2 輕烴芳構(gòu)化催化劑研究進(jìn)展15-21
• 1.4 選題依據(jù)及主要研究內(nèi)容21-22
• 2 實(shí)驗部分22-25
• 2.1 化學(xué)試劑及C_4液化氣原料22
• 2.2 催化劑的制備22
• 2.3 催化劑物化性質(zhì)表征22-23
• 2.4 催化劑芳構(gòu)化性能評價23-24
• 2.5 產(chǎn)物分析24-25
• 3 C_4液化氣在HZSM-5催化劑上低溫芳構(gòu)化反應(yīng)研究25-39
• 3.1 引言25
• 3.2 反應(yīng)條件對芳構(gòu)化性能的影響25-36
• 3.2.1 反應(yīng)溫度對芳構(gòu)化性能的影響25-29
• 3.2.2 進(jìn)料空速對芳構(gòu)化性能的影響29-32
• 3.2.3 反應(yīng)壓力對芳構(gòu)化性能的影響32-36
• 3.3 不同溫度下丁烷和丁烯可能的反應(yīng)自由能的計算和轉(zhuǎn)化反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)36-38
• 3.4 小結(jié)38-39
• 4 C_4液化氣在HZSM-5與Beta雙沸石上芳構(gòu)化反應(yīng)研究39-56
• 4.1 引言39-40
• 4.2 雙沸石催化劑中Beta含量對C_4液化氣低溫芳構(gòu)化性能的影響40-45
• 4.3 反應(yīng)溫度對雙沸石催化劑芳構(gòu)化性能的影響45-50
• 4.4 水蒸汽鈍化對DL-L382430B雙沸石催化劑芳構(gòu)化性能的影響50-53
• 4.5 ZnO改性雙沸石催化劑對C_4LPG低溫芳構(gòu)化性能的影響53-55
• 4.6 小結(jié)55-56
• 5 碳四液化氣低溫芳構(gòu)化反應(yīng)的應(yīng)用設(shè)想56-68
• 5.1 引言56-59
• 5.2 單元操作模型的選擇59
• 5.3 物性方法的選擇59-60
• 5.4 模擬計算結(jié)果60-67
• 5.5 小結(jié)67-68
• 結(jié)論68-69
• 參考文獻(xiàn)69-72
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況72-73
• 致謝73-74

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