低溫等離子體天然氣轉(zhuǎn)化新工藝研究

【摘要】：CH4和CO2均是主要的溫室氣體,同時CH4是天然氣的主要成分,隨著石油資源的日趨短缺,天然氣的開發(fā)利用越來越受到人們的重視。CH4和CO2的轉(zhuǎn)化不僅關(guān)系到未來的能源利用和資源配置,對環(huán)境保護也有重要的意義。 本文利用輝光放電非平衡等離子體反應(yīng)技術(shù)、采用新型多尖端旋轉(zhuǎn)電極結(jié)構(gòu)的反應(yīng)器,在反應(yīng)器外壁加上套管冷凝,在常壓下對CH4偶聯(lián)制碳二烴、CH4和CO2制合成氣進行了研究。研究了電場參數(shù)及反應(yīng)參數(shù)對反應(yīng)的影響規(guī)律,探索了不同反應(yīng)條件下能量消耗的特點。與采用其他電極和放電形式相比,新型多尖端旋轉(zhuǎn)電極輝光放電CH4偶聯(lián)提高了CH4的轉(zhuǎn)化率和C2收率,且在抗積炭和提高能量效率方面也取得了較大進展。最高CH4轉(zhuǎn)化率和C2烴單程收率均超過70%,最高碳二烴選擇性超過了90%,最高能效超過20%。 比較了輝光放電等離子體與電暈放電等離子體用于甲烷和二氧化碳制合成氣的反應(yīng)規(guī)律。結(jié)果表明,與電暈等離子體相比,輝光放電等離子體用于CH4和CO2制合成氣的CH4轉(zhuǎn)化率較低,且其規(guī)律有所不同。在輝光放電等離子體中,最高能效達14.1%,最佳工藝條件為:n(CH4)/n(CO2)=1:1,體系能量密度為1075 kJ.mol-1,此時,CH4和CO2的轉(zhuǎn)化率分別為70%和63%;在電暈放電等離子體中,最高能效達12.83%,最佳工藝條件為:n(CH4)/n(CO2)=1:2,體系能量密度為1602 kJ.mol-1,此時CH4和CO2的轉(zhuǎn)化率分別為93.71%和94.02%。 等離子體甲烷偶聯(lián)反應(yīng)中產(chǎn)生的積炭可以通過氫氣等離子體或氬氣等離子體來消除,氬氣等離子體的消積炭效果更好。對反應(yīng)過程中所產(chǎn)生的積炭進行研究,提出了消積炭的一些方法和消積炭機理。 【關(guān)鍵詞】：等離子體 甲烷 輝光放電 電暈放電 二氧化碳
【學位授予單位】：天津大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2003
【分類號】：TE644
【目錄】：

• 前言7-8
• 第一章 文獻綜述8-20
• 1.1 引言8-9
• 1.2 CH4的轉(zhuǎn)化9-11
• 1.3 CO2的轉(zhuǎn)化11-12
• 1.4 等離子體技術(shù)12-14
• 1.4.1 等離子體概念及其存在12-13
• 1.4.2 等離子體化學的形成13-14
• 1.5 等離子體技術(shù)在天然氣化工中的應(yīng)用14-19
• 1.6 本論文工作的提出及主要研究內(nèi)容19-20
• 第二章 常壓旋轉(zhuǎn)電極等離子體CH4偶聯(lián)工藝實驗20-41
• 2.1 引言20
• 2.2 CH4偶聯(lián)反應(yīng)的熱力學分析20-21
• 2.3 等離子體反應(yīng)機理21-22
• 2.4 實驗流程及實驗設(shè)備22-24
• 2.4.1 實驗流程22-23
• 2.4.2 實驗設(shè)備23-24
• 2.5 校正因子的確定24
• 2.6 色譜分析方法24-25
• 2.7 實驗計算方法25
• 2.8 反應(yīng)參數(shù)對CH4偶聯(lián)反應(yīng)的影響25-41
• 2.8.1 CH4烷偶聯(lián)反應(yīng)參數(shù)定義25-26
• 2.8.2 反應(yīng)物流率對CH4偶聯(lián)的影響26-28
• 2.8.3 金屬電極對CH4偶聯(lián)的影響28-30
• 2.8.4 輸入功率對CH4偶聯(lián)的影響30-32
• 2.8.5 放電間隙對CH4偶聯(lián)的影響32-35
• 2.8.6 反應(yīng)器溫度對CH4偶聯(lián)的影響35-37
• 2.8.7 原料配比對CH4偶聯(lián)的影響37-39
• 2.8.8 小結(jié)39-41
• 第三章 CH4-CO2冷等離子體制合成氣41-61
• 3.1 引言41-42
• 3.2 CH4-CO2反應(yīng)體系的平衡熱力學分析42
• 3.3 實驗部分42-44
• 3.3.1 實驗流程42
• 3.3.2 分析儀器與操作條件42-43
• 3.3.3 反應(yīng)結(jié)果的計算43-44
• 3.4 結(jié)果與討論44-59
• 3.4.1 能量密度對反應(yīng)的影響44-47
• 3.4.2 原料配比對反應(yīng)的影響47-51
• 3.4.3 原料氣空速對反應(yīng)的影響51-54
• 3.4.4 能量效率分析54-55
• 3.4.5 反應(yīng)器溫度對反應(yīng)的影響55-57
• 3.4.6 金屬電極對反應(yīng)的影響57-59
• 3.5 積炭形成機理59-60
• 3.6 小結(jié)60-61
• 第四章 常壓等離子體CH4消積炭實驗61-64
• 4.1 引言61
• 4.2 純氫消積炭機理假設(shè)61-62
• 4.3 純氬氣消積炭實驗及特點 62
• 4.4 超聲波震動消積炭實驗62-63
• 4.5 小結(jié)63-64
• 第五章 結(jié)論64-65
• 參考文獻65-71
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文71-72
• 附錄一 CH4偶聯(lián)氣相色譜圖72-73
• 附錄二 CH4-CO2制合成氣氣相色譜圖73-74
• 致謝74

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