鈣鈦礦型天然氣催化燃燒催化劑的制備及耐熱性研究

【摘要】：本文參考了文獻(xiàn)的內(nèi)容,采用檸檬酸絡(luò)合樹(shù)脂法制備出多個(gè)催化劑,在850℃下焙燒3h成型,對(duì)其活性進(jìn)行了比較,篩選出了活性較高的催化劑La_(0.6)Ba_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_3。并用Ni代替Co,制備了La_(0.6)Ba_(0.4)Ni_(0.2)Fe_(0.8)O_3作為對(duì)比。并以這兩個(gè)催化劑為基礎(chǔ),制備了Co系不同La∶Ba摻雜比例、不同Co∶Fe摻雜比例和Ni系不同La:Ba摻雜比例、不同Ni:Fe摻雜比例等一系列催化劑,并進(jìn)行了活性測(cè)試。同時(shí),將催化劑在1200℃下進(jìn)行高溫焙燒2h,測(cè)定催化劑的活性,作為耐熱性考察的數(shù)據(jù)。并運(yùn)用XRD、XPS、SEM、TPD、和BET比表面積等分析技術(shù)手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征?？疾炝吮簾郎囟葘?duì)于催化劑制備的影響,A位摻雜、B位摻雜對(duì)于催化劑活性及耐熱性的影響?？疾彀l(fā)現(xiàn),A,B位的摻雜都能夠影響到催化劑的活性,而且都有較合適的摻雜比例,La_(0.6)Ba_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_3、La_(0.6)Ba_(0.4)Ni_(0.2)Fe_(0.8)O_3都是最佳比例,都能顯著提高催化劑活性。催化劑在高溫下活性下降與比表面的下降與表面氧的減少、尤其是晶格氧的減少密切相關(guān)。A,B位的摻雜對(duì)耐熱性也有影響,其中La_(0.6)Ba_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_3耐熱性相對(duì)較差,La_(0.6)Ba_(0.4)Ni_(0.2)Fe_(0.8)O_3比較好,其原因可能與離子的性質(zhì)有關(guān)。 XRD顯示A,B位的摻雜都沒(méi)有改變催化劑的晶型。XPS、O_2—TPD顯示,B位摻雜影響催化劑中的晶格氧,對(duì)于吸附氧影響不明顯;A位主要影響吸附氧,對(duì)于晶格氧也有一定影響。一般認(rèn)為,晶格氧與催化劑高溫活性有關(guān),吸附氧與催化劑的低溫起活活性有關(guān)。由研究結(jié)果,對(duì)改善催化氧化甲烷燃燒鈣鈦礦型催化劑的途徑提出了建議。 【關(guān)鍵詞】：鈣鈦礦 復(fù)合氧化物 天然氣催化燃燒 耐熱性
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2005
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 第—章 引言9-19
• 1．1 天然氣的利用9
• 1．2 傳統(tǒng)燃燒9
• 1．3 天然氣催化燃燒9-10
• 1．4 天然氣催化燃燒的催化劑10-12
• 1．5 鈣鈦礦催化劑12-19
• 1．5．1 鈣鈦礦結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)介12-13
• 1．5．2 PTO的催化氧化性能13-15
• 1．5．3 PTO結(jié)構(gòu)和組成與其催化活性的關(guān)系15-17
• 1．5．3．1 外表面型反應(yīng)和內(nèi)表面型反應(yīng)15
• 1．5．3．2 A位取代15-16
• 1．5．3．3 B位取代16-17
• 1．5．4 鈣鈦礦型催化劑的制備方法17-19
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分19-28
• 1． 試劑19
• 2． 檢測(cè)方法與儀器19-20
• 3． 活性評(píng)價(jià)裝置與方法20-21
• 3．1 活性評(píng)價(jià)裝置20-21
• 3．2 轉(zhuǎn)化率的計(jì)算21
• 4． 催化劑的制備21-22
• 4．1 制備方法21
• 4．2 制備實(shí)例21-22
• 5． 催化劑的一般特征22-28
• 5．1 催化劑的活性22-26
• 5．2 催化劑的晶相26
• 5．3 催化劑的比表面積26-28
• 第三章 結(jié)果與討論28-64
• 1． 催化劑的制備條件及其影響28-48
• 1．1 焙燒溫度對(duì)于催化劑制備的影響28-30
• 1．1．1 焙燒溫度對(duì)于 La_0．6Ba_0．4Co_0．2Fe_0．8O_3制備的影響28-29
• 1．1．2 焙燒溫度對(duì)于 La_0．6Ba_0．4Co_0．2Fe_0．8O_3制備的影響29-30
• 1．2 B位摻雜的影響30-43
• 1．2．1 Co系摻雜的影響30-33
• 1．2．1．1 Co系摻雜活性數(shù)據(jù)30-31
• 1．2．1．2 Co系摻雜的XRD研究31-32
• 1．2．1．3 Co系摻雜的 XPS研究32-33
• 1．2．1．4 比表面結(jié)果33
• 1．2．2 B位摻雜 Co: Fe比例對(duì)活性的影響33-35
• 1．2．2．1 B位不同Co: Fe摻雜比例的活性數(shù)據(jù)33-34
• 1．2．2．2 B位不同Co: Fe摻雜比例的 XRD圖34-35
• 1．2．3 Ni系摻雜的影響35-39
• 1．2．3．1 Ni系摻雜催化劑的活性35-37
• 1．2．3．2 Ni系摻雜的 XRD研究37-38
• 1．2．3．3 Ni系摻雜的 XPS結(jié)果38
• 1．2．3．4 比表面積結(jié)果38-39
• 1．2．4 B位不同Ni: Fe摻雜比例的影響39-41
• 1．2．4．1 B位取代不同Ni: Fe摻雜比例的活性數(shù)據(jù)39-40
• 1．2．4．2 B位不同Ni: Fe摻雜比例的 XRD研究40-41
• 1．2．4．3 比表面積結(jié)果41
• 1．2．5 B位摻雜 Co,Ni的對(duì)比41-43
• 1．2．5．1 活性比較41-42
• 1．2．5．2 XRD結(jié)果42
• 1．2．5．3 XPS結(jié)果42-43
• 1．3 A位取代的影響43-48
• 1．3．1 Co系 A位不同 La: Ba比例的影響43-45
• 1．3．1．1 A位不同 La: Ba比例的活性數(shù)據(jù)43
• 1．3．1．2 A位取代不同 La: Ba比例 XRD圖43-45
• 1．3．1．3 Co系 A位取代的 XPS結(jié)果45
• 1．3．2 Ni系 A位取代 La: Ba比例的影響45-48
• 1．3．2．1 A位取代不同 La: Ba摻雜比例的活性45-47
• 1．3．2．2 A位取代不同 La: Ba比例的 XRD研究47-48
• 2． 催化劑耐熱性研究48-64
• 2．1 制備溫度下使用催化劑的耐熱性考察48-49
• 2．1．1 La_0．6Ba_0．4Co_0．2Fe_0．8O_3的考察48-49
• 2．1．2 La_0．6Ba_0．4Co_0．2Fe_0．8O_3考察49
• 2．2 Co系摻雜的耐熱性考察49-56
• 2．2．1 Co系摻雜的活性數(shù)據(jù)49-50
• 2．2．2 催化劑在高溫下活性下降的原因分析50-56
• 2．2．2．1 XRD圖50-52
• 2．2．2．2 比表面積測(cè)試結(jié)果52
• 2．2．2．3 Co系摻雜的XPS結(jié)果52-54
• 2．2．2．4 電鏡與電子能譜的測(cè)試54-56
• 2．3 Co系 A位取代比例對(duì)耐熱性的影響56-58
• 2．3．1 Co系 A位取代耐熱前后活性對(duì)比56-57
• 2．3．2 Co系 A位后取代的XPS結(jié)果57-58
• 2．4 Ni系摻雜對(duì)于耐熱性的影響58-60
• 2．4．1 Ni系摻雜的耐熱前后的活性對(duì)比58-59
• 2．4．2 Ni系摻雜樣品耐熱前后的 XPS結(jié)果59-60
• 2．5 Ni系 B位摻雜比例對(duì)耐熱性影響60
• 2．5．1 B位不同摻雜比例的耐熱前后活性對(duì)比60
• 2．6 La_0．6Ba_0．4Co_0．2Fe_0．8O_3和 La_0．6Ba_0．4Co_0．2Fe_0．8O_3耐熱性比較60-63
• 2．6．1 活性數(shù)據(jù)60-61
• 2．6．2 XPS結(jié)果61-62
• 2．6．3 O_2-TPD結(jié)果62-63
• 2．7 提高耐熱性的設(shè)想63-64
• 參考文獻(xiàn)64-67
• 后記67

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