天然氣水合物相平衡及其表面張力影響研究

【摘要】： 天然氣水合物物藏是巨大的有機碳庫,它將在下個世紀(jì)后期會成為提供給人類最重要的能源,天然氣水合物作為一種潛在能源具有廣闊的前景和發(fā)展空間。 作為工業(yè)應(yīng)用的基礎(chǔ)性研究,天然氣水合物的相平衡問題是當(dāng)今研究的熱點。本文依據(jù)量子化學(xué),從分子結(jié)構(gòu)的角度改進了天然氣水合物相平衡的模型。該模型不僅能較為準(zhǔn)確的預(yù)測正常狀態(tài)下天然氣水合物的相平衡點,而且能夠預(yù)測出在分子結(jié)構(gòu)發(fā)生細微變化時,天然氣水合物相平衡的變化趨勢,為分子水平微觀研究水合物的特性,提供了一種新的模型和方法。并在研究過程中,建立一個小型的水合物合成模擬試驗裝置,初步人工合成了天然氣水合物。由于表面活性劑SDS會影響天然氣水合物的生成速度,本文在100ppm、200ppm、300ppm下,對天然氣水合物的生成速度進行了實驗測定,并給出了理論分析。 本文首先論述了課題研究的背景和意義,對當(dāng)今天然氣水合物的基本性質(zhì)和研究發(fā)展動態(tài)進行綜述。其次,本文分析當(dāng)今存在的各種計算天然氣水合物相平衡的模型,分析了各種模型存在的問題,給出了模型的改進方向。本文從量子化學(xué)的角度,分析了天然氣水合物存在的可能性,并計算了不同結(jié)構(gòu)下體系的總勢能和零點能。在量子化學(xué)分析的基礎(chǔ)上,本文依據(jù)零點能構(gòu)造了天然氣水合物的相平衡模型。最后,依據(jù)天然氣水合物的基本性質(zhì),建立了一個小型的合成裝置及觀測生長裝置,并在4MPa、5MPa下合成了天然氣水合物。由實驗得出了不同濃度的表面添加劑下天然氣水合物的生成速度,并進行了理論分析。 【關(guān)鍵詞】：天然氣水合物 相平衡 表面張力 合成實驗
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2005
【分類號】：P744.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 符號表8-9
• 第一章 緒論9-24
• 1.1 課題的背景及意義9-10
• 1.2 天然氣水合物的性質(zhì)與資源分布10-17
• 1.2.1 天然氣水合物的基本性質(zhì)10-13
• 1.2.2 天然氣水合物的定量評價方法13-14
• 1.2.3 天然氣水合物的資源分布14-17
• 1.3 水合物的研究歷史和現(xiàn)狀17-19
• 1.3.1 水合物的研究歷史17-18
• 1.3.2 水合物的研究現(xiàn)狀18
• 1.3.3 我國水合物的研究現(xiàn)狀18-19
• 1.3.4 當(dāng)今天然氣水合物的研究方向與研究重點19
• 1.4 水合物技術(shù)的應(yīng)用19-21
• 1.4.1 天然氣水合物的開采策略19-20
• 1.4.2 天然氣水合物技術(shù)在其他領(lǐng)域的應(yīng)用20-21
• 1.5 開發(fā)水合物可能帶來的環(huán)境問題21-23
• 1.6 本課題研究的主要內(nèi)容23-24
• 第二章 水合物生成條件的預(yù)測模型24-36
• 2.1 氣水體系天然氣水合物生成24-25
• 2.1.1 氣水體系天然氣水合物生成機理24
• 2.1.2 影響水合物形成的條件24-25
• 2.2 氣水體系天然氣水合物相平衡測定方法25-26
• 2.3 水合物生成條件的各種預(yù)測模型簡介26-30
• 2.3.1 經(jīng)驗或半經(jīng)驗?zāi)Ｐ?/span>26-27
• 2.3.2 熱力學(xué)相態(tài)平衡理論模型27-30
• 2.4 VDWP 預(yù)測模型30-36
• 2.4.1 VDWP 相態(tài)平衡理論模型的前提條件30
• 2.4.2 VDWP 相態(tài)平衡理論模型的計算公式30-33
• 2.4.3 VDWP 理論模型的計算步驟與結(jié)果分析33-36
• 第三章 應(yīng)用量子化學(xué)分析天然氣水合物的形成36-46
• 3.1 量子化學(xué)簡介36-37
• 3.2 量子化學(xué)幾何構(gòu)型的優(yōu)化37
• 3.3 密度泛函理論（DFT）37-43
• 3.3.1 密度泛函理論的基本原理37-39
• 3.3.2 密度泛函理論的理論背景39
• 3.3.3 Gaussian98 中包含的 DFT 方法39-43
• 3.4 密度泛函理論對天然氣水合物的分析43-46
• 3.4.1 計算模型的簡化43
• 3.4.2 DFT 計算結(jié)果分析43-46
• 第四章 基于量子化學(xué)改進天然氣水合物相平衡模型46-54
• 4.1 相平衡的熱力學(xué)基礎(chǔ)46-47
• 4.2 天然氣水合物相平衡改進模型47-50
• 4.3 改進模型的計算步驟及結(jié)果分析50-54
• 第五章 表面張力對天然氣水合物生成影響實驗54-74
• 5.1 概述54
• 5.2 實驗內(nèi)容介紹54-58
• 5.3 天然氣水合物的燃燒與分解58-61
• 5.4 天然氣水合物的含氣實驗61
• 5.5 不同表面張力下天然氣水合物生成實驗分析61-68
• 5.6 表面張力對天然氣水合物生成的影響機理分析68-72
• 5.7 結(jié)論72-74
• 第六章 總結(jié)與展望74-75
• 參考文獻75-78
• 致謝78

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