海洋天然氣水合物動力學(xué)模擬實驗研究

【摘要】： 模擬實驗是天然氣水合物成因研究的一個重要環(huán)節(jié),而水合物動力學(xué)又是其中的關(guān)鍵研究內(nèi)容,正成為近年來水合物研究的熱點問題。水合物動力學(xué)研究對于了解水合物成核機制,水合物生長條件和穩(wěn)定存在的環(huán)境等方面都有非常重要的作用。本文針對目前水合物生成動力學(xué)研究不足的現(xiàn)狀,通過系列實驗,側(cè)重研究甲烷水合物生成過程、動力學(xué)影響因素及其二氧化碳水合物的成核過程。 甲烷水合物生成動力學(xué)實驗表明,高頻振動對縮短甲烷水合物生成誘導(dǎo)時間、加快水合物生成速率具有明顯的促進(jìn)作用。水合物生成反應(yīng)中溫度上升和瞬時流速增高與高頻振動時間有非常好的對應(yīng)。溫度和壓力是影響水合物生成的重要影響因素。在甲烷+天然海水體系和甲烷+天然海水+多孔介質(zhì)兩個體系內(nèi)進(jìn)行的等壓變溫和等溫變壓實驗表明,甲烷水合物在低溫高壓的環(huán)境下生成速率快,水合物純度高?；诹椒秶?25-700μm的四種多孔介質(zhì)的甲烷水合物生成實驗結(jié)果表明,較粗粒徑的多孔介質(zhì)引起的孔隙間毛細(xì)作用對甲烷水合物不會產(chǎn)生明顯的阻礙作用,但計算結(jié)果表明,孔徑粒徑小于60nm的多孔介質(zhì)會阻礙甲烷水合物的生成。對甲烷水合物在天然海水+多孔介質(zhì)體系中生成時的排鹽效應(yīng)研究表明,排鹽效應(yīng)的強弱主要由反應(yīng)的物質(zhì)供給量決定,甲烷氣體的供給量越多排鹽效應(yīng)越強。受排鹽效應(yīng)影響的六種主要離子(K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、SO_4~(2-)、Cl~-)中,Na~+、Ca~(2+)離子濃度變化較大,K~+變化最小。使用電阻法對二氧化碳水合物的成核過程分析發(fā)現(xiàn),水合物成核過程會引起體系內(nèi)電阻增大。阻抗與溫度、成核速率有如下關(guān)系: 此外,在二氧化碳水合物成核過程研究中發(fā)現(xiàn)形成水合物的水分子具有記憶效應(yīng),在相同實驗條件下使用同一分水樣反復(fù)生成水合物時反應(yīng)的誘導(dǎo)時間越來越短。 【關(guān)鍵詞】：水合物動力學(xué) 多孔介質(zhì)體系 排鹽效應(yīng) 電阻法 成核過程
【學(xué)位授予單位】：中國海洋大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2006
【分類號】：P744.4
【目錄】：

• 摘 要4-5
• Abstract5-8
• 0 前言8-12
• 1 海洋天然氣水合物動力學(xué)研究現(xiàn)狀12-18
• 1.1 關(guān)于海洋環(huán)境中天然氣水合物動力學(xué)的認(rèn)識12-13
• 1.2 天然氣水合物動力學(xué)模擬實驗的研究現(xiàn)狀13-17
• 1.2.1 水合物結(jié)晶過程中的誘導(dǎo)時間13-14
• 1.2.2 水合物結(jié)晶過程中驅(qū)動力14-15
• 1.2.3 水合物成核機理15
• 1.2.4 甲烷水合物在多孔介質(zhì)中生成分解動力學(xué)實驗15-16
• 1.2.5 CO_2水合物在多孔介質(zhì)中生成的模擬實驗16-17
• 1.3 海洋天然氣水合物動力學(xué)實驗?zāi)M研究展望17-18
• 2 海洋天然氣水合物動力學(xué)模擬實驗的技術(shù)與方法18-27
• 2.1 實驗設(shè)備18-22
• 2.2 實驗原理22-24
• 2.3 實驗方法與步驟24-27
• 3 甲烷水合物生成動力學(xué)的影響因素27-43
• 3.1 高頻振動對甲烷水合物生成的影響27-29
• 3.2 溫度對甲烷水合物生成的影響29-35
• 3.2.1 純?nèi)芤后w系中，溫度對水合物形成的影響29-31
• 3.2.2 多孔介質(zhì)體系中，溫度對水合物生成的影響31-32
• 3.2.3 理論分析32-34
• 3.2.4 溫度對反應(yīng)過程中耗氣量的影響34-35
• 3.3 壓力對甲烷水合物生成的影響35-39
• 3.3.1 純?nèi)芤后w系內(nèi)，水合物生成過程壓力變化規(guī)律35-37
• 3.3.2 多孔介質(zhì)體系中，壓力對甲烷水合物生成的影響37-38
• 3.3.3 理論分析38-39
• 3.4 多孔介質(zhì)粒徑范圍對甲烷水合物生成的影響39-42
• 3.4.1 不同粒徑多孔介質(zhì)中甲烷水合物生成過程對比39-41
• 3.4.2 理論分析41-42
• 3.5 小結(jié)42-43
• 4 沉積物中水合物生成作用對孔隙水離子濃度的影響43-54
• 4.1 實驗技術(shù)與方法43-46
• 4.1.1 實驗材料43-44
• 4.1.2 離子濃度測試方法44-46
• 4.2 結(jié)果與討論46-52
• 4.2.1 沉積物顆粒大小對孔隙水離子濃度的影響46-48
• 4.2.2 壓力對反應(yīng)排鹽效應(yīng)的影響48-49
• 4.2.3 沉積物－天然海水－甲烷體系中的離子濃度變化研究49-52
• 4.3 小結(jié)52-54
• 5 二氧化碳水合物成核過程的初步實驗研究54-65
• 5.1 實驗原理54-55
• 5.2 實驗設(shè)備55-58
• 5.2.1 反應(yīng)釜結(jié)構(gòu)55-56
• 5.2.2 阻抗測試系統(tǒng)56-57
• 5.2.3 天然氣水合物成核監(jiān)測軟件57-58
• 5.3 實驗方法與步驟58-59
• 5.4 結(jié)果與討論59-64
• 5.4.1 誘導(dǎo)時間的變化趨勢的初步研究59-60
• 5.4.2 二氧化碳水合物成核階段的初步研究60-62
• 5.4.3 二氧化碳水合物成核理論模型62-64
• 5.5 小結(jié)64-65
• 6 結(jié)論65-66
• 致謝66-67
• 參考文獻(xiàn)67-71

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