熱等離子體裂解天然氣制乙炔的數(shù)值模擬與實驗研究

【摘要】：本文報道熱等離子體射流裂解天然氣制乙炔過程的研究結果。用工作氣體(氮、氬、氫等)放電起弧形成高速噴射的等離子體射流,將天然氣導入此高溫環(huán)境,天然氣的甲烷成分在此無氧、高溫、常壓環(huán)境中被脫氫偶聯(lián),生成含乙炔的裂解氣,經(jīng)后續(xù)工序處理得到目標產(chǎn)品乙炔。這是一種全新的方法。它與電石水解制乙炔工藝法相比毫無共同之處;與天然氣部分氧化法相比,使用的熱源有本質的不同;與電弧裂解法相比,能形成更適合天然氣裂解的高溫環(huán)境,獲得更高的單程收率。 全文共分4個部分:文章的第一部分對本課題的背景和研究現(xiàn)狀做了綜述。文章首先對天然氣資源、天然氣工業(yè)的概況和天然氣乙炔工業(yè)的光明前景做了簡述,并對乙炔的各種生產(chǎn)方法進行了比較,比較結果表明等離子體射流法是一種有發(fā)展前景的工藝;隨后著重介紹了等離子體射流法裂解天然氣制乙炔的實驗研究進展和熱等離子體反應器傳熱和流動的數(shù)值模擬研究現(xiàn)狀;指出此工藝工業(yè)化方面還存在的不足之處,提出系統(tǒng)研究等離子體反應器流動和傳熱特性的必要性,為后續(xù)工作的開展做了細致的文獻分析。 文章的第二部分以計算機模擬為主要研究手段,較為系統(tǒng)地研究了側向雙孔漏斗型絕熱反應器中流體的流動和傳熱的三維數(shù)值特性,考察了反應器內(nèi)流體的流動速率、溫度分布以及反應物與等離子體射 WP=3 流的混合情況,以期對反應器的幾何位形設計提供理論依據(jù)。為了使計算更具有實際意義,先利用熱力學平衡推導了成流氣在等離子體發(fā)生器出口處(亦即反應器入口處)的平衡離解度與溫度的關聯(lián)方程和利用能量守恒原理推導了溫度與外加能量的關聯(lián)方程,再聯(lián)立兩方程,得到了發(fā)生器出口處的等離子體溫度、裂解度和流速與成流氣流量、等離子體功率的關系,并以此作為反應器數(shù)值模擬計算的邊界條件。在典型的工藝參數(shù)下的數(shù)值模擬結果表明:側向雙孔漏斗型絕熱反應器中的溫度場和濃度場存在著一個明顯的雙錐形狀的混合面,混合面的溫度達到3500K,甲烷的摩爾分率為35%;混合面上的溫度、濃度條件符合實驗,以及熱力學得到的天然氣裂解的最佳條件,由此判斷,本反應器內(nèi)等離子體裂解天然氣的反應主要發(fā)生在混合面上,三維的數(shù)值模擬結果不但驗證了反應器設計的合理性,也為進一步研究及應用此類等離子體反應器提供了豐富的信息。 文章的第三部分是實驗研究部分。利用200KW的中試裝置,在常壓下研究了天然氣在氮熱等離子體中的裂解行為,考察了輸入功率、甲烷流量和反應器長短對反應的影響。結果表明:天然氣在氮熱等離子體中發(fā)生了強烈的分解反應,并且可以根據(jù)調整反應器的長短來得到不同收率的乙炔和炭黑。選擇數(shù)值模擬中使用的典型工藝參數(shù),天然氣轉化率為97%,乙炔收率為90%,比能為13KWh/kg。 最后一部分是文章的結論部分。通過總結得出:等離子體射流法裂解天然氣制乙炔的過程是熱力學平衡過程;數(shù)值模擬和實驗研究的結果證明,本課題設計的側向雙孔漏斗型絕熱反應器有效的改善了反應器中溫度分布和氣體混和的情況。 本文從理論分析、數(shù)值模擬和實驗研究三個方面對等離子體射流法進行了全面的分析和探討,這些工作的開展對該項技術的實際應用均有重要意義。 【關鍵詞】：熱等離子體 天然氣 裂解 乙炔 數(shù)值模擬
【學位授予單位】：四川大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2004
【分類號】：TQ221
【目錄】：

• 前 言9-11
• 1 文獻綜述11-23
• 1.1 天然氣資源及天然氣化學工業(yè)現(xiàn)狀11-13
• 1.1.1 天然氣資源概況11-12
• 1.1.2 天然氣化學工業(yè)概況12-13
• 1.2 天然氣乙炔工業(yè)的光明前景13-15
• 1.2.1 天然氣乙炔工業(yè)的發(fā)展趨勢13
• 1.2.2 天然氣制乙炔的生產(chǎn)方法13-15
• 1.2.2.1 部分氧化法13-14
• 1.2.2.2 電弧法14
• 1.2.2.3 等離子體法14
• 1.2.2.4 乙炔生產(chǎn)方法的比較14-15
• 1.3 熱等離子體技術在天然氣轉化上的應用15-23
• 1.3.1 熱等離子體裂解天然氣制乙炔的基本原理15-19
• 1.3.1.1 C-H熱力學平衡體系16-18
• 1.3.1.2 等離子體裂解天然氣制乙炔的反應歷程18-19
• 1.3.2 熱等離子體裂解天然氣的研究狀況19-23
• 1.3.2.1 熱等離子體裂解天然氣制乙炔實驗研究19-21
• 1.3.2.2 針對反應器的數(shù)值模擬狀況21-23
• 2 理論部分23-47
• 2.1 發(fā)生器出口處等離子體溫度和流速估算23-30
• 2.1.1 氮氣解離度的計算24-26
• 2.1.2 系統(tǒng)的能量平衡26-27
• 2.1.3 解離度和溫度的關系27
• 2.1.4 給定輸入功率下的溫度27-28
• 2.1.5 典型實驗條件下發(fā)生器出口流體的溫度和流速28-30
• 2.1.5.1 典型實驗條件下發(fā)生器出口流體的溫度29
• 2.1.5.2 典型實驗條件下發(fā)生器出口流體的流速29-30
• 2.2 等離子體反應器中傳熱與流動的三維數(shù)值模擬30-47
• 2.2.1 理論分析與數(shù)值方法30-39
• 2.2.1.1 物理模型30-31
• 2.2.1.2 數(shù)學模型31-35
• 2.2.1.2.1 基本假設31-32
• 2.2.1.2.2 輸運方程32-33
• 2.2.1.2.3 物性33-35
• 2.2.1.3 邊界條件35-38
• 2.2.1.3.1 反應器入口條件35-36
• 2.2.1.3.2 CH4入口條件36
• 2.2.1.3.3 出口條件36
• 2.2.1.3.4 壁面條件36-37
• 2.2.1.3.5 對稱條件37-38
• 2.2.1.4 離散化條件38
• 2.2.1.5 計算時間及收斂性38-39
• 2.2.2 結果分析與討論39-46
• 2.2.2.1 溫度分布39-41
• 2.2.2.2 甲烷濃度分布41-43
• 2.2.2.3 速度分布43-44
• 2.2.2.4 壓力分布44-45
• 2.2.2.5 湍能與湍能耗散45-46
• 2.2.3 結論46-47
• 3 實驗部分47-56
• 3.1 實驗裝置47-48
• 3.2 分析方法48
• 3.2.1 氣相產(chǎn)品分析48
• 3.2.2 炭黑的分析48
• 3.2.3 原料氣及計量48
• 3.3 數(shù)據(jù)處理48-49
• 3.4 實驗結果和討論49-53
• 3.4.1 長型反應器結果50-52
• 3.4.1.1 放電功率的影響50-51
• 3.4.1.2 甲烷流量的影響51-52
• 3.4.2 短型反應器的結果52-53
• 3.4.3 兩種反應器結果的比較53
• 3.5 技術經(jīng)濟估算53-55
• 3.6 結 論55-56
• 4 結論部分56-58
• 參考文獻58-62
• 聲 明62-63
• 致 謝63

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