天然氣再燃/先進再燃脫硝的化學(xué)動力學(xué)模擬與實驗研究

【摘要】： 燃煤氮氧化物是大氣污染源之一,其大量排放嚴重威脅了人類的健康和生存環(huán)境,控制其排放勢在必行。天然氣先進再燃以其脫硝效率高、對鍋爐燃燒影響小、改造費用低等優(yōu)點而成為研究熱點。本文利用化學(xué)動力學(xué)模擬和實驗兩種方法研究了不同因素對天然氣再燃、先進再燃脫硝效率的影響規(guī)律,并分析了相應(yīng)機理,以期為天然氣先進再燃技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用提供借鑒。 首先,本文在建立物理模型基礎(chǔ)上,選取GRI3.0機理模擬不同因素對天然氣再燃脫硝效率的影響規(guī)律,并分析了天然氣再燃脫硝機理,結(jié)果表明:天然氣再燃可以獲得50%～70%的脫硝效率,多種影響脫硝效率的因素均存在最佳取值范圍。隨反應(yīng)溫度的升高,CH_4脫硝效率先升高后降低,最佳溫度范圍為1050℃～1100℃;較低的過量空氣系數(shù)(SR)利于CH_4還原NO,但當SR＜0.3時脫硝效率有所下降,推薦CH_4再燃適合的SR范圍為0.7～0.8;隨天然氣與NO比例(NG/NO)的增加,脫硝效率先快速增加,然后趨于平緩,NG/NO最佳范圍為3～4;NO初始濃度對CH_4再燃脫硝效率的影響較小,但少量C_2H_6存在時,天然氣再燃脫硝效率隨NO初始濃度的增加而增加;再燃停留時間越長脫硝效率越高,但超過0.3s后,增加幅度明顯降低。通過敏感性分析發(fā)現(xiàn),影響天然氣再燃的還原基團主要是CH_i和NH_i,它們均源自再燃燃料,影響NO還原的主要中間物質(zhì)為HCN和HCCO。 其次,本文結(jié)合再燃和選擇性非催化還原NO的兩種機理,建立天然氣先進再燃反應(yīng)機理,模擬不同因素對天然氣先進再燃脫硝效率的影響規(guī)律,并分析了天然先進再燃機理。結(jié)果表明:相同工況下,天然氣先進再燃脫硝效率比再燃脫硝效率高出20～30個百分點。影響天然氣先進再燃脫硝效率的因素存在最佳取值范圍,與再燃最佳參數(shù)相比,再燃溫度、過量空氣系數(shù)和NG/NO都有所降低,分別為1050℃、0.6～0.7和2～3,而最佳再燃區(qū)停留時間變化不大。CH_4先進再燃脫硝效率隨NO初始濃度的增加而增加,當NO初始濃度超過800×10~(-6)后,脫硝效率增加趨勢變的平緩;1050℃下的最佳氨氮摩爾比(NSR)約為1,低于該溫度時,相同脫硝效果條件下的NH_3消耗量增加。再燃燃料添加C_2H_6有利于提高反應(yīng)速率和脫硝效率,且脫硝效率隨C_2H_6比例的增加而增加。另外,C_2H_6的加入可以使最佳再燃反應(yīng)溫度降低大約50℃,并且有利于拓寬相同SR下的最佳再燃溫度窗口,拓寬最佳SR范圍,節(jié)省再燃燃料。通過敏感性分析發(fā)現(xiàn),天然氣先進再燃中NH_i對NO的還原起著重要的作用,該物質(zhì)主要來自NH_3在有氧條件下的分解和烴基的轉(zhuǎn)化。另外,由于鏈式反應(yīng)生成的O和OH減少了O_2的消耗,多余的O_2可以促進CH_i→CH_2O→HCO→HCCO→NH_i的進行,有利于提高再燃脫硝效率。 最后,本文利用熱態(tài)脫硝實驗裝置進行了天然氣先進再燃實驗研究,對建立的天然氣先進再燃機理進行了合理性驗證。結(jié)果表明,在GRI3.0基礎(chǔ)上拓展形成的天然氣先進再燃機理能夠預(yù)測不同因素對天然氣先進再燃脫硝效率的影響規(guī)律,所得最佳參數(shù)可以用來指導(dǎo)天然氣先進再燃的實際應(yīng)用。 【關(guān)鍵詞】：先進再燃 再燃 天然氣 脫硝 化學(xué)動力學(xué)模擬
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號】：X701
【目錄】：

• 摘要10-12
• ABSTRACT12-15
• 符號表15-17
• 1 緒論17-23
• 1.1 課題研究背景與意義17-19
• 1.2 火電廠氮氧化物的排放控制技術(shù)發(fā)展前景19-20
• 1.3 本文研究目的及內(nèi)容20-23
• 2 天然氣再燃/先進再燃脫硝技術(shù)機理及研究現(xiàn)狀23-39
• 2.1 氮氧化物生成機理及再燃/先進再燃脫硝原理23-33
• 2.1.1 氮氧化物生成機理23-27
• 2.1.2 再燃/先進再燃脫硝原理27-33
• 2.2 天然氣再燃與先進再燃脫硝機理33-34
• 2.2.1 天然氣再燃脫硝機理33-34
• 2.2.2 天然氣先進再燃脫硝機理34
• 2.3 天然氣再燃/先進再燃脫硝技術(shù)研究進展34-38
• 2.3.1 化學(xué)動力學(xué)模擬35-36
• 2.3.2 實驗研究36-38
• 2.4 本章小結(jié)38-39
• 3 天然氣再燃脫硝特性化學(xué)動力學(xué)模擬39-56
• 3.1 ChemKin介紹39-41
• 3.2 化學(xué)動力學(xué)模型41-44
• 3.2.1 物理模型及控制方程41-42
• 3.2.2 ChemKin分析方法42-43
• 3.2.3 化學(xué)反應(yīng)機理模型43-44
• 3.3 模擬結(jié)果與分析44-52
• 3.3.1 再燃區(qū)溫度對脫硝效率的影響44-46
• 3.3.2 再燃區(qū)過量空氣系數(shù)對脫硝效率的影響46-48
• 3.3.3 天然氣與NO初始比例對脫硝效率的影響48-49
• 3.3.4 初始NO濃度對脫硝效率的影響49-50
• 3.3.5 再燃區(qū)停留時間對脫硝效率的影響50-52
• 3.4 天然氣再燃脫硝機理分析52-54
• 3.4.1 影響天然氣再燃脫硝的主要反應(yīng)52-53
• 3.4.2 主要中間產(chǎn)物對天然氣再燃脫硝的影響規(guī)律53-54
• 3.5 本章小結(jié)54-56
• 4 天然氣先進再燃脫硝特性化學(xué)動力學(xué)模擬56-72
• 4.1 化學(xué)反應(yīng)機理模型56-57
• 4.2 模擬結(jié)果與分析57-67
• 4.2.1 再燃區(qū)溫度對脫硝效率的影響57-59
• 4.2.2 再燃區(qū)過量空氣系數(shù)對脫硝效率的影響59-61
• 4.2.3 天然氣與NO初始比例對脫硝效率的影響61-62
• 4.2.4 初始NO濃度對脫硝效率的影響62-63
• 4.2.5 再燃區(qū)停留時間對脫硝效率的影響63-65
• 4.2.6 NH_3與NO比例對脫硝效率的影響65-67
• 4.2.7 C_2H_6與CH_4比例對先進再燃脫硝過程的影響規(guī)律67
• 4.3 天然氣先進再燃脫硝機理分析67-70
• 4.3.1 天然氣先進再燃脫硝的主要反應(yīng)67-69
• 4.3.2 主要中間產(chǎn)物對天然氣先進再燃脫硝的影響規(guī)律69-70
• 4.4 本章小結(jié)70-72
• 5 天然氣先進再燃脫硝特性實驗研究72-80
• 5.1 實驗系統(tǒng)與方法72-73
• 5.2 實驗結(jié)果與分析73-78
• 5.2.1 天然氣與NO初始比例對脫硝效率的影響73-74
• 5.2.2 再燃區(qū)停留時間對脫硝效率的影響74-75
• 5.2.3 NH_3與NO摩爾比對脫硝效率的影響75-76
• 5.2.4 再燃區(qū)溫度對脫硝效率的影響76-77
• 5.2.5 再燃區(qū)過量空氣系數(shù)對脫硝效率的影響77-78
• 5.3 本章小結(jié)78-80
• 6 全文總結(jié)及建議80-83
• 6.1 全文總結(jié)80-81
• 6.2 創(chuàng)新點81-82
• 6.3 建議82-83
• 附錄 天然氣先進再燃化學(xué)反應(yīng)機理83-90
• 參考文獻90-97
• 致謝97-98
• 碩士在讀期間發(fā)表論文情況98-99
• 學(xué)位論文評閱及答辯情況表99

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