置換結(jié)合降壓法開(kāi)采天然氣水合物的實(shí)驗(yàn)研究

【摘要】：隨著現(xiàn)代社會(huì)的快速發(fā)展,人類(lèi)對(duì)能源的需求量與日俱增,能源的可持續(xù)供給日益成為各個(gè)國(guó)家的重要戰(zhàn)略問(wèn)題,天然氣水合物作為21世紀(jì)重要的后續(xù)能源,在世界范圍內(nèi)受到了廣泛的重視。據(jù)不完全統(tǒng)計(jì),目前全球天然氣水合物中的有機(jī)碳儲(chǔ)量相當(dāng)于所有已探明化石燃料的兩倍,如何對(duì)其進(jìn)行更高效的開(kāi)采,各國(guó)都在加快自己的探索步伐。二氧化碳的減排是國(guó)際環(huán)境保護(hù)的重要議題之一,與全球氣候變化密切相關(guān),人們正在嘗試以水合物的形式把二氧化碳封存于海底。在對(duì)二氧化碳置換開(kāi)采天然氣水合物在熱力學(xué)及動(dòng)力學(xué)的可行性、置換反應(yīng)的制約因素、置換率和置換速率的實(shí)驗(yàn)和模擬研究、以及置換機(jī)理的綜述的基礎(chǔ)上,本文設(shè)計(jì)了一套高壓低溫實(shí)驗(yàn)平臺(tái),模擬了地質(zhì)層中的多孔介質(zhì),原位生成甲烷水合物,圍繞影響置換反應(yīng)的主要因素：水合物的飽和度、溫度、壓力、二氧化碳的相態(tài)對(duì)置換率的影響,研究了置換反應(yīng)的特性,本文將二氧化碳相態(tài)變化、溫度、壓力因素與相平衡圖相結(jié)合,系統(tǒng)地討論了反應(yīng)的特性；在此基礎(chǔ)上,本文結(jié)合Avrami模型和收縮核模型,擬合了置換反應(yīng)的過(guò)程,發(fā)現(xiàn)反應(yīng)可以分為表面置換階段和內(nèi)部置換階段,而制約置換反應(yīng)的主要因素是內(nèi)部置換階段中二氧化碳分子的擴(kuò)散阻力,結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析了不同工況條件下的詳細(xì)置換反應(yīng)過(guò)程；基于已進(jìn)行的置換反應(yīng)特性和機(jī)理的研究,針對(duì)傳統(tǒng)的置換方法置換速率和效率較低的現(xiàn)狀,我們提出了一種結(jié)合降壓過(guò)程的新型開(kāi)采方法,本方法旨在反應(yīng)的第二階段中使部分水合物分解,為二氧化碳的擴(kuò)散提供通道,文中詳細(xì)設(shè)計(jì)了該方法的操作步驟,并通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究對(duì)比了不含降壓過(guò)程的置換率,得到該方法可以有效的提升置換速率和置換率的結(jié)論,為強(qiáng)化二氧化碳置換法提供了一個(gè)新的思路。另外,本文做了相當(dāng)數(shù)量的置換反應(yīng)基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn),充實(shí)了置換法開(kāi)采天然氣水合物的研究的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。本文研究發(fā)現(xiàn),相平衡圖中區(qū)域A(液相二氧化碳)和區(qū)域C(甲烷水合物不穩(wěn)定區(qū))比區(qū)域B(氣相二氧化碳及水合物穩(wěn)定區(qū))更加有效。溫度位于冰點(diǎn)以下時(shí)將會(huì)制約置換過(guò)程,影響置換反應(yīng)的主要因素有兩個(gè)：一是水合物的表面積即反應(yīng)面積,另一個(gè)是二氧化碳的擴(kuò)散能力。區(qū)域A中較高的飽和度和較高壓力有利于置換反應(yīng)的進(jìn)行,區(qū)域C中較低的壓力較低的飽和度有利于置換反應(yīng)的進(jìn)行。區(qū)域B中,置換率隨飽和度先上升后下降,隨溫度上升而增大,冰點(diǎn)以下時(shí)溫度效應(yīng)并不明顯。本文比較了三個(gè)區(qū)域的反應(yīng)溫度壓力信號(hào)討論置換機(jī)理,研究發(fā)現(xiàn),置換過(guò)程分為兩個(gè)階段,第一階段為表面反應(yīng)階段,速率較快能夠和Avrami模型很好的擬合;第二個(gè)階段,由于二氧化碳擴(kuò)散受制約,反應(yīng)速率較慢,能夠和收縮核模型很好的擬合。對(duì)比結(jié)合法與單純的置換法的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,發(fā)現(xiàn)結(jié)合法能夠有效的提升置換率,降壓過(guò)程能夠使部分的甲烷水合物分解,為二氧化碳向水合物內(nèi)部擴(kuò)散提供通道。 【關(guān)鍵詞】：置換法 降壓法 反應(yīng)機(jī)理
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TE37
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 緒論10-22
• 1.1 引言10
• 1.2 天然氣水合物介紹10-15
• 1.2.0 水合物的研究發(fā)展史10-11
• 1.2.1 天然氣水合物資源分布11-15
• 1.2.2 水合物的相關(guān)應(yīng)用15
• 1.3 天然氣水合物的試開(kāi)采案例15-17
• 1.4 氧化碳排放與封存17-18
• 1.5 本文研究?jī)?nèi)容與體系結(jié)構(gòu)圖18-22
• 2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計(jì)22-33
• 2.1 前言22-24
• 2.2 置換開(kāi)采研究現(xiàn)狀24-30
• 2.2.1 置換率和置換速率研究現(xiàn)狀24-28
• 2.2.2 置換機(jī)理的研究現(xiàn)狀28-30
• 2.3 試驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計(jì)30-32
• 2.3.1 高壓低溫悶罐置換試驗(yàn)系統(tǒng)圖30-31
• 2.3.2 實(shí)驗(yàn)器材材料統(tǒng)計(jì)31-32
• 2.4 本章小結(jié)32-33
• 3 置換特性的實(shí)驗(yàn)研究33-43
• 3.1 置換特性實(shí)驗(yàn)流程的開(kāi)發(fā)33
• 3.2 置換率及飽和度計(jì)算方法33-35
• 3.3 不同飽和度的水合物在不同區(qū)域的置換特性35-38
• 3.3.1 不同區(qū)域下參與反應(yīng)的各相特性35-36
• 3.3.2 不同區(qū)域下甲烷水合物飽和度及各相特性對(duì)置換率的影響36-38
• 3.4 同一飽和度的多孔介質(zhì)不同溫壓條件下的置換特性38-42
• 3.4.1 溫度壓力工況點(diǎn)介紹38-39
• 3.4.2 溫度和壓力分別對(duì)置換率的影響39-42
• 3.5 本章小結(jié)42-43
• 4 置換機(jī)理的研究43-52
• 4.1 置換機(jī)理實(shí)驗(yàn)步驟的開(kāi)發(fā)43-44
• 4.2 置換率的計(jì)算方法44-45
• 4.3 成核擴(kuò)散模型對(duì)置換過(guò)程的擬合45-51
• 4.3.1 Avrami模型與shrinking core模型介紹45-47
• 4.3.2 不同區(qū)域下置換詳細(xì)過(guò)程及制約因素解析47-51
• 4.4 本章小結(jié)51-52
• 5 新型開(kāi)采方法置換結(jié)合降壓法研究52-59
• 5.1 結(jié)合降壓法實(shí)驗(yàn)步驟的開(kāi)發(fā)52-53
• 5.2 結(jié)合降壓法與無(wú)降壓置換法置換率的對(duì)比53-58
• 5.3 本章小結(jié)58-59
• 結(jié)論59-60
• 參考文獻(xiàn)60-63
• 附錄A 公式符號(hào)意義及單位63-64
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況64-65
• 致謝65-66

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