天然氣生成過程中氫同位素分餾動(dòng)力學(xué)研究及應(yīng)用

【摘要】： 借助無水條件下實(shí)際源巖、原油樣品和不同類型官能團(tuán)模型化合物熱解成氣實(shí)驗(yàn)與不同水介質(zhì)條件下十八烷熱解成氣的模擬實(shí)驗(yàn),對(duì)天然氣生成過程中氫同位素分餾的機(jī)理和影響因素進(jìn)行了探討,重點(diǎn)研究了有機(jī)質(zhì)生氣過程中水介質(zhì)參與作用的機(jī)理和體現(xiàn)。建立并標(biāo)定了天然氣生成過程中氫同位素分餾的化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型,進(jìn)而進(jìn)行了初步的地質(zhì)應(yīng)用。 研究發(fā)現(xiàn),與碳同位素分餾類似,天然氣生成過程中組分氫同位素組成具有總體變重,低/高溫階段變輕的特點(diǎn),并以正序列分布為主,與地質(zhì)條件下普遍存在的天然氣組分氫同位素組成序列相符。低/高溫階段的變輕主要由有機(jī)質(zhì)的非均質(zhì)性和成氣機(jī)理的復(fù)雜性造成,可造成一定程度的氫同位素序列倒轉(zhuǎn),高溫階段早期所生重?zé)N氣的裂解使重?zé)N氣同位素組成的變輕趨勢(shì)更加明顯。 十八烷加不同水量裂解實(shí)驗(yàn)暗示,在有機(jī)質(zhì)漫長(zhǎng)的地質(zhì)演化過程中,廣泛存在的地層水會(huì)增加天然氣(烴氣、H_2、CO_2)的生成量,且這一作用將在有機(jī)質(zhì)的晚期熱演化階段表現(xiàn)突出。地層水作為外來氫、氧源會(huì)在有機(jī)質(zhì)晚期熱演化階段,為殘余有機(jī)質(zhì)提供氫、氧(自由基),使其可以更多地參與熱解生氣反應(yīng),同時(shí),氫自由基的相互結(jié)合還會(huì)造成大量H_2的生成。伴隨生氣量的增大地層水的存在還會(huì)延長(zhǎng)有機(jī)質(zhì)的成氣過程。與無水實(shí)驗(yàn)相比,加水實(shí)驗(yàn)所生烴氣氫同位素組成明顯較輕,并以乙烷最為顯著。與產(chǎn)率曲線相比,不同加水量條件下烴氣氫同位素組成曲線間的差別更為明顯,反映了天然氣氫同位素指標(biāo)的敏感性,暗示了水源氫對(duì)有機(jī)質(zhì)成氣的影響更多地體現(xiàn)在天然氣的氫同位素組成上。與加水量相比水介質(zhì)性質(zhì)對(duì)有機(jī)質(zhì)成氣產(chǎn)率、組分組成和氫同位素組成的影響較小。 除生氣先質(zhì)的氫同位素組成和有機(jī)質(zhì)的熱成熟作用外,有機(jī)質(zhì)的沉積演化環(huán)境(水介質(zhì)環(huán)境)會(huì)對(duì)天然氣的氫同位素組成產(chǎn)生重要影響。由于地質(zhì)條件下地層水是廣泛存在的,鑒于水對(duì)有機(jī)質(zhì)成氣組分氫同位素組成的影響,在利用有機(jī)質(zhì)成氣過程中的氫同位素分餾規(guī)律對(duì)天然氣的運(yùn)聚成藏史進(jìn)行研究時(shí)我們必須要考慮地層水的影響。 有機(jī)質(zhì)生烴以自由基反應(yīng)機(jī)制為主。有機(jī)質(zhì)演化過程中地層水的參與是通過有機(jī)質(zhì)的水解歧化反應(yīng)進(jìn)行的。一方面水中的氫可以自由基的形式與有機(jī)質(zhì)裂解過程中產(chǎn)生的烴類(烯烴、烷烴)自由基結(jié)合生烴,另一方面水可以將有機(jī)質(zhì)按照烯烴→醇→酮→羧酸→脫羧生成CO_2的順序逐步氧化。 分餾機(jī)理的一致性決定了碳同位素分餾模型可以成功地引入到氫同位素分餾研究中。地質(zhì)應(yīng)用表明,在進(jìn)行天然氣資源評(píng)價(jià)時(shí)考慮地層水的影響將得出更加準(zhǔn)確、樂觀的評(píng)價(jià)結(jié)果,碳、氫同位素指標(biāo)的結(jié)合應(yīng)用可以反映更為詳實(shí)、準(zhǔn)確的地質(zhì)信息。 【關(guān)鍵詞】：天然氣 氫同位素分餾 化學(xué)動(dòng)力學(xué) 地層水 成氣機(jī)理
【學(xué)位授予單位】：大慶石油學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號(hào)】：P618.13
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-7
• 創(chuàng)新點(diǎn)摘要7-10
• 前言10-16
• 一、天然氣氫同位素組成的影響因素10-12
• 二、天然氣氫同位素分餾的研究現(xiàn)狀12-13
• 三、研究?jī)?nèi)容和技術(shù)路線13-16
• 第1章 同位素與同位素分餾16-24
• 1.1 同位素16-18
• 1.1.1 同位素的概念與分類16-17
• 1.1.2 同位素豐度(isotope abundance)17
• 1.1.3 同位素值的表達(dá)和同位素標(biāo)準(zhǔn)17-18
• 1.2 同位素效應(yīng)與同位素分餾18-24
• 1.2.1 同位素效應(yīng)18-19
• 1.2.2 同位素分餾19-24
• 第2章 樣品與實(shí)驗(yàn)24-28
• 2.1 樣品24-26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方案26-28
• 第3章 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與分析28-74
• 3.1 源巖熱解和原油裂解成氣實(shí)驗(yàn)28-32
• 3.1.1 暗色泥巖和煤熱解成氣實(shí)驗(yàn)28-30
• 3.1.2 原油裂解成氣實(shí)驗(yàn)30-32
• 3.2 不同類型官能團(tuán)有機(jī)質(zhì)熱解成氣實(shí)驗(yàn)32-37
• 3.3 不同水介質(zhì)條件下有機(jī)質(zhì)熱解成氣實(shí)驗(yàn)37-64
• 3.3.1 不同加水量條件下十八烷裂解成氣實(shí)驗(yàn)37-54
• 3.3.2 不同性質(zhì)水介質(zhì)條件下十八烷裂解成氣實(shí)驗(yàn)54-64
• 3.4 成氣機(jī)理探討64-74
• 3.4.1 有機(jī)質(zhì)生烴的反應(yīng)機(jī)制64-65
• 3.4.2 水在有機(jī)質(zhì)演化過程中的作用——有機(jī)-無機(jī)的相互反應(yīng)65-74
• 第4章 天然氣生成過程中氫同位素分餾的動(dòng)力學(xué)模擬74-95
• 4.1 有機(jī)質(zhì)生烴動(dòng)力學(xué)模型74-79
• 4.1.1 有機(jī)質(zhì)生烴動(dòng)力學(xué)模型的選取74-75
• 4.1.2 有機(jī)質(zhì)生烴動(dòng)力學(xué)模型的標(biāo)定75-79
• 4.2 同位素分餾動(dòng)力學(xué)模型79-81
• 4.3 同位素分餾動(dòng)力學(xué)模型的標(biāo)定81-95
• 第5章 天然氣生成過程中水介質(zhì)參與作用的地質(zhì)意義95-122
• 5.1 對(duì)天然氣生成量的影響95-115
• 5.2 對(duì)天然氣氫同位素組成的影響——川東北飛仙關(guān)組鮞灘氣藏天然氣運(yùn)聚效率探討115-122
• 5.2.1 樣品與實(shí)驗(yàn)115-116
• 5.2.2 模型的選取與標(biāo)定116-117
• 5.2.3 地質(zhì)應(yīng)用117-122
• 結(jié)論122-124
• 參考文獻(xiàn)124-136
• 發(fā)表文章目錄136-137
• 致謝137-138
• 詳細(xì)摘要138-157

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